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MTO 甲醇制备低碳烯烃反应中 SAPO-34分子筛催化剂上生成丙烯的反应机理Ivar M. Dahl Department of Hydrocarbon Process Chemistry, SINTEF-SI, PO Box 124, N-0314 Oslo, Norway and Stein Kolboe Department of Chemistry, University of Oslo, PO Box 1033, N-0315 Oslo, Norway Received 10 February 1993; accepted 12 May 1993 三种不同的进料： 甲醇，甲醇/ 乙醇/ 水2:1:1 摩尔比和 C13- 甲醇/ 乙醇/ 水2:1:1 已经改为采用在 420下以氩气为载气的SAPO-34 催化剂上的碳氢化合物。 气相色谱 - 质谱分析方法的使用允许通过测定同位素组成来确定产物。实验结果说明, 大多数的丙烯分子直接从甲醇中转化而来，而且只有很少的一部分是通过甲基化的乙烯转化而来。关键词： SAPO-34 沸石分子筛催化剂；MTO 甲醇制备低碳烯烃 ；MTG 甲醇制汽油 ；甲醇形成烃；反应机制；同位素标记人们所熟知的是，从1977年起，H-ZSM-5就作为一种非常有效的催化剂，用来将甲醇或二甲醚转化成为碳氢化合物1,2 。随后变得清晰明朗的事实是，这个反应可以通过大量的质子化了沸石，或者其他沸石类材料作为催化剂来实现，例如SAPO-34 3-5.许多报刊文摘已经报道了该反应的很多方面的内容，但是反应的机理人们并不是十分的清楚2,6-8。而绝大多数的报道当中，H-ZSM-5的触媒反应系统已经被研究地十分透彻。为了进一步了解并获得关于通过沸石分子筛作为催化剂的甲醇制备碳氢化合物反应的其他信息，我们调查了用C13标记的甲醇和12C乙烯由原位乙醇制备在SAPO-34上的反应。该催化剂的优点是主要产品包括C2-C4烯烃。用气相色谱 - 质谱分析方法测量了有同位素组成的反应产物。在这种情形下，由于该催化剂对乙烯和丙烯的高选择性，其反应细节应该与通过H-ZSM-5获得产物的过程有所不同。有一个简单的观点，在MTH 甲醇制碳氢化合物反应过程中主要有两种形成烯烃的机制：A一个连续建立的反应机制，在甲醇的每个反应步骤中加入一个碳。烯烃分子的聚合和裂解反应可能发生 ：精选学习资料 - - - - - - - - - 名师归纳总结 - - - - - - -第 1 页，共 8 页CH3OH C2H4 C3H6 C4H8 C5H10 . (B) 一个“碳氢池”似的的反应机制，在某种情况下可以简单地被图1 所描绘出来：C2H4CH3OH (CH2)nC3H6C4H8 图 1 这个“碳氢池” =(CH2)n表示了一种跟普通活性炭有很多相同特点的吸附剂，并且有可能比图中所示包含更少量的氢。更好的表达式子应该是(CHx)n其中 0 x1的情况下，只是丙烯分子的一小部分可能随着甲醇向乙烯转化的增加而形成，所以一个连续的实验装置对于乙烯在SAPO 34 中的反应是不合理的。从另一方面来说，反应结果也与池类装置相吻合。反应中甲烷主要形成甲醇/ 二甲醚，只要较少部分分裂成多碳烃。这种情况也将同样适用于CO和 CO2。致谢感谢挪威皇家科技委员会SPUNG 全体委员的赞助。参考文献1 C.D. Chang and A.J. Silvestri, J. Catal. 47 (1977) 249. 2 C.D. Chang, Catal. Rev.-Sci. Eng. 25 (1983) l; 26 (1984) 323. 3 S.W. Kaiser, Arab. J. Sci. Eng. 10 (1985) 361. 4 S. Nawaz, S. Kolboe, S. Kvisle, K.P. Lillerud, M. St6cker and H. Oren, Stud. Surf. Sci. Catal.61 (1991)421. 5 S.M. Yang, S.I. Wang and C.S. Huang, Stud. Surf. Sci. Catal. 61 (1991) 429. 6 C.D. Chang, Stud. Surf. Sci. Catal. 36 (1988) 127. 7 C.D. Chang, Stud. Surf. Sd. Catal. 61 (1991) 393. 8 G.J. Hutchings and R. Hunter, Catal. Today 6 (1990) 279. 9 S. Kolboe, Acta Chem. Scand. A 40 (1986) 711. 10 S. Kolboe, Stud. Surf. Sci. Catal. 36 (1988) 189. 精选学习资料 - - - - - - - - - 名师归纳总结 - - - - - - -第 7 页，共 8 页11 F.X. Cormerais, G. Perot, F. Chevalier and M. Guisnet, J. Chem. Research (S) (1980) 362. 12 B.M. Lok, C.A. Messina, R.L. Patton, R.T. Gaiek, T.R. Cannan and E.M. Flanigen, US.Patent 4,440,871 (1984). 13 D.R. Stull, E.F. Westrum Jr. and G.C. Sinke, The Chemical Thermodynamics of Organic Compounds (Wiley, New York, 1969). 精选学习资料 - - - - - - - - - 名师归纳总结 - - - - - - -第 8 页，共 8 页
