热力学第四定律及其微观（粒子）统计热力学的结果是自然界中的一条基本定律.docx

热力学第四定律及其微观（粒子）统计热力学的结果是自然界中的一条基本定律陈有恒（中国管理科学研究院思维科学研究所广东海南分所，广东省湛江市赤坎区大通街48号，524035）张子苑（惠东高级中学，广东省惠东县大岭山区，516003）摘要由/射线能谱中所观测的啜Cs/Ba、；Be/；U和砥Co/；Ni衰变以及核素Cu的三种独立存在的同质异能激发态 的衰变或Cu/6卷Ni、；Cu/64为Zn和；Cu/64%Ni的结果都符合热力学第四定律及其热力学的统计结果。还讨论了放 射源喋Cf所发生的。衰变和自发裂变SF的特殊现象。有关实验所采取的放射源噎Cf样品是含有两种不同成分的具 有各自独立能态的同质异能核素。一种是g态（最低能态）的同位素25Cf（含量为97%”衰变的半衰期=2.731）, 另一种是m态（激发态）252;cf （含量为3%,自发裂变SF半衰期tf =85.5a）,它们所发生的a衰变事件和自发裂 变SF事件也是各自独立和互不相干的。关键词：热力学第四定律 统计热力学 麦克斯韦分布尾部函数 /射线能谱 核衰变 自发裂变SF文献给出在一个满足麦克斯韦分布的热力学平衡体系内，当麦克斯韦分布尾部坐标为x=时，（其中B为结合能 kT或发射能，kT为热力学系统的温度动能），这时热力学平衡体系内的反应平衡常数Kc=e-x,热力学平衡体系中的反 应产额（几率或分支比）为Z=（x + D e-x（-）应用/射线能谱学进行检验由于/射线能谱的特征，是完全由核反应或衰变过程中所发生的关联事件所决定的。而构成能谱的最重要特征是有同 质异能跃迁（IT）的发生。即有发射/辐射的/跃迁和发生电子俘获EC、/T和夕一的跃迁。而核的同质异能态仅在于它是一个独立存在的激发态，如果核反应或衰变所发生的/跃迁或夕土是瞬发的，那么就可能 观测到/跃迁和万士跃迁事件（联级事件）的加和，即观测到能谱中出现有加和峰（全能峰）。如果两个跃迁不是级联 事件，那么久不可能观测到加和峰（全能峰）。（1）4Csf”72Ba的核衰变文献给出累Cs，371Ba的衰变纲图C州.300年图l.l Cs®_Bai37m衰变纲图图一Cs”737mB3衰变纲图（摘自参考文献2） 由衰变纲图有,易兴-晒+喘5笨一吸Ba+4(0.514)+/ (0.6616)+(2)由核衰变（1）式用Csf2Ba+6一（1.17）可以看出，由于所发生的/T跃迁和丁跃迁是同一个级联事件，因此可观测 到全能峰（加和峰），（1.17）的发射。而对于核衰变（2）式展Csf1371&+凡-（0.514） + 7 （0.6616）的夕跃迁和/跃迁是不同的两个级联事件，因此观测到/V（0.514）的逃逸峰和7 （0.6616）的/发射峰。由核衰变（2）式，有（广；+ Q2）= -86.556 Mev-（-87.07 Mev） = 0.514 Mev它是发生，m一跃迁的结合能。Bm=(A/+Q2) = 0514 Mev而两个跃迁的总能量 E = E« + E,/ = 0.514 Mev + 0.6616 Mev = 1.1756 Mev P Y而两个跃迁的总能量E = L1756Mev是核Ba从激发态（m态）回复到基态（g态）的发射能量，因而也是激发态核飞:Ba的温度动能kT = E = L1756Mev这时麦克斯韦分布尾部坐标x,Bm A kTx,Bm A kT_ 0.514Mev-L1756Mev=0.4372235有产额Zl(x + D e-0.9281978.92.82o/o与观测结果（纲图）中的93.5%的绝对误差仅为93.5%-92.82%=0.68% （在 1%以内）其余的产额为 1 £ v =192.82% = 7.18%Pm为啜Cs发射，一（1.17）而回复到基态的产额，与观测结果（纲图）中的6.5%的绝对误差为6.5%718%=-0.68% （也在1%以内）（2） ；Be的衰变图1.7 Be;的衰变纲图图1.7 Be;的衰变纲图图二.；Be衰变纲图。（摘自参考文献2）由；Be衰变纲图有7m "47 ；，(89.7%)+Ec+QQ I4oc T C f 3U 十(do.3%)+/ (0,477)+Q2(2)（氏 + QP = 15.768 Mev + 0.511 Mev -14.907 Mev = 1.372 Mev由于电子俘获能量Ec=0.5HMev,有Qi = 1.372 Mev - 0.511 Mev = 0.895 Mev = kT从衰变纲图中发现，：Be有发射E, =0.477Mev的/射线，那么电子俘获Ec （夕十衰变）的结合能Bec=E,= 0.477Mev,而；Be衰变反应能（激发能）氏=L372Mev ,电子俘获Ec结合能Ec=0.511Mev,因此；Be 的动能(温度动能)kT = Q1 =1.372Mev-0.511Mev = 0.895Mev麦克斯韦分布尾部坐标BFx 二 kT_0477Mev- 0.895Mev= 0.532960893衰变产额 Z 氏=(x + D e-x =0.89964=89.96%与观测结果（衰变纲图）给出的89.7%的绝对误差为89.96%-89.7%=0.26%而其余发生/ （0.477）发射的产额为 1£ ec =189.96% = 10.04/0与衰变纲图所给出的观测结果10.3%相符得很好。（3）放射源累Co的衰变文献给出放射源界Co衰变纲图Co,5.2 年2.50 MeV 'l.33 MeV 8x1/秒一位图三.*CO衰变纲图.（摘自参考文献2）文献给出放射源界C。发生夕衰变半衰期t=5.271年，发生万一（0.318）衰变（100%）,并释放出Ezl =1.3325Mev (100%) /射线和E；” = 1. 1732Mev (99.9%) 7射线，衰变方程为界Co =5切年蜷 Ni + /T(Q318) + E, + QEy = E W +E/2 =1.3325 Mev +1.1732 Mev = 2.5057 Mev(夕 + Ey + Q ) = -61.646Mev - (-64.470Mev ) = 2.824Mev因而有(力- + Q ) = 2.824MevE, = 2.824Mev 2.5057Mev = 0.3183Mev = (0.318) 由核衰变纲图可以看出，衰变核胃C。在发射Ec 二6一=0.3183 Mev的，一粒子及发射E/ =E*+E浮=2.5057 Mev/辐射后而去激化回复到基态，因而衰变核界C。的温度动能kT=E =2.5057 Mev y发射粒子/T (0.3183)的能量Ec为结合能Ec=Q =0.3183Mev有麦克斯韦分布尾部坐标= 0.12703037Ec 0.3183Mev x = kT 2.5057Mev有发生夕一衰变产额> =(x + l) e-x =0.99258345=99.258%而未发生尸一衰变而发射E, =2.5057 Mev /辐射去激化回复到基态的Co产额为1-Z 夕=0.742%这与文献给出的观测(衰变纲图)结果发生月一衰变产额Z(/r)°bs =99%的绝对误差仅为99.258%-99%=0.258% (在1%以内)，相符得很好。(二)由核素；Cu的三种放射性衰变进行检验 核素;Cu是一种特殊的放射性同位素，主要是它的天然成分中含有三种能独立存在的同质异能激发态，因而存在着三 种不同的衰变方式。文献给出它的三种衰变方式为43%Ec： 28 Ni+Ec+QE (1)64 c t=12,7hr39%叫64/ 2-(0.58)_(2)29< 18%夕+产啜 Ni+/?+(0.65)+Qp+I>在发生第一种43%Ec衰变中，由于衰变产额(分支比)> 氏=0,43 = (x + D e-xCSC有解x=1.91而反应能 Qec = 65.432 Mev-(-67.098 Mev ) = 1.666 Mev根据反应能(激发能)(氏等于结合能B与核素需Cu的温度动能kT之和，即有QEc=B + kT,又根据麦克斯韦分布R尾部坐标*=，因此有Qec=(x + D kT,把QEc=l.666Mev及x=L91值代入上式，有衰变核;Cu的温度动能 kTkT = L666Mev =。5725Mev(x + 1)(1.91 + 1)而对于发生在第二种39%的/r衰变中，衰变产额(分支比)为 工一=。.39+ 1) e有解x=2.06根据麦克斯韦分布尾部坐标X=且，把kT=0.5725Mev及X=2.O6代入上式，可求出结合能 kTB = x - kT = 2.06 x 0.5725Mev = 1.1735Mev又根据反应能Q/ （或激发能）等于结合能B和温度动能kT之和，有= B + kT = 1.1735Mev + 0.5725Mev = 1.746Mev由发生£一衰变（2）式，有gCuZn + /T（0.58） + Q/即有一65.432 Mev = vml + 0.58 Mev +1.746 Mev有6嘘Zn的盈余质量% =67.758Mev,而处于基态（g态）的黑Zn的盈余质量匕=-66.002Mev ,同质异能能 。111JL。Vz量差A v = - vml = -66.002 Mev - （- 67.758 Mev） = 1.756 Mev对于发生在第三种18%的夕+衰变中，衰变产额（分支比）> =0.18 = （x + l） e-x乙，p有解x=3.14,发生/T衰变的结合能B = xkT = 3.14x0.5725Mev = 1.7977Mev反应能（或激发能）Qa =B + kT = 1.7977Mev + 0.5725Mev = 2.370Mev由发生£+衰变（3）式，有MCu-64 晓 Ni + /T （0.65） + Q+即有65.432 Mev = vm2 + 0.65 Mev + 2.37Mev有解匕也=68.452Mev,它是同质异能核素”喙Ni的盈余能量，而处于基态（g态）的同质异能核素啜Ni的盈余质量匕=-67.098Mev ,能量相差 OAv = v2- vni2 = -67.098 Mev-（-68.452 Mev） = 1.354 Mev最后我们得到在核反应或衰变过程中，随着反应能Q （或激发能）的增加，反应或衰变的产额（或分支比）呈减少趋 势。即反应能（或激发能）由QEc=L666Mev、Q” = L746Mev至UQ夕=2.370Mev依次递增时，反应式衰变产额 （分支比）由Zec=43%，Z夕=39%到 2p+=18%依次递减。而结合能B = xkT也依次递增 BFc= 1.0935Mev , B,_ = L1735Mev和=1.7977Mev ,核结构的稳定性也依次递增。6Bp（三）发现核素黑Cf发生自发裂变SF的特殊现象自上世纪五十年代以来，人们对衰Cf核素的自发裂变SF进行了深入的研究，由于采用了当时的一系列先进探测技术，如Ge （Li） /能谱法等，使踪Cf自发裂变产额的测量工作成为了可能。到目前为止已有相当多的测量和编评的核谱学数据的发表，5, 6,，8,等。文献给出核素素Cf可发生97%的。衰变和3%的自发裂变SFo但从最新的观测实验发现口叫 在过去所制备的裂变源噎Cf样品中，含有两种不同能态的同质异能核素。一种是g态（最低能态或基态）25Cf ,它可发生a衰变，半衰期t,=2.731a；而另一种是激发态m态252段Cf ,它可发生自发裂变SF,半衰期tf = 85.5a.在所制备的踪Cf实验样品中，g态同质异能核素的含量为96.9%,而激发态m态252£Cf的含量为3.1%,由于它们是两种具有不同半衰期Q和tf的同质异能核素，是具有各自独立能态的同位素，因而它们各自所发生的。衰变事件和自发裂变SF事件也是各自 独立和互不相干的，我们应当把它们分开来处理。下表是黑Cf的衰变特征（摘自参考文献10）。射线SF裂变总和比活度L92xl013(a/g)6.14xlOn(f/g)1.98xl013(g-1)衰变率519.4( Ci/g)16.6( Ci/g)536.0( Ci/g)半衰期2.731a85.5a2.646a衰变热18.8w/g19.7w/g38.5w/g现在我们利用上表所给出的衰变热和关于自发裂变SF的裂变率来求出每个自发裂变的结合能B由于踪Cf原子量A=252g,为每mol数，由于每mol含有Na =6.022045 xl（）23个原子（或核子），因此每g的acf核子数6.022045 x 1()232526.022045 x 1()23252= 2.3897003 xlO2,/g由于自发裂变SF的裂变率为16.6（Ci/g）,裂变热为19.7w/g,有每次（每个）裂变释放出的结合能（裂变热）Qobs为Q = 197w/g =i 186747 w/Ci = 1.186747 x °尔久=3.20742429 xlO尔格/次=200.19Mev/次obs 16.6Ci/g3.7x1010次/秒也就是每个激发态252；Cf自发裂变SF所释放出的结合能8。块，B.bs= Q0bs = 200 .19Mev根据文献4.9所给出的一组绝对裂变率最大的数据：252g250哉 cf+2n+Aw I发生有：98（25：卷 Lr+5/T一耳黑 Rh）+F2（党 Ce）+B J文献给出库仑势：（Ze ）2U （Z, A）=一%，其中核半径常数4R0VARo= l.35xl()T3厘米，电荷e0 =4.803242 xiom 静电单位, 有核素2常Lr 库仑势 U (103, 252) =447.8675Mev,耳(黑 Rh)库仑势 U (45,107 ) = 113.7431 MevECCe)库仑势 U (58,143) = 171.5426Mev J J o文献10给出衰Cf的每个中子平均结合能为2.348Mev,发射2个中子结合能Aw = 2x2.348Mev = 4.696Mev库仑势变化U = U (103,252) U (45,107)-U (58,143) = 447.8675Mev-113.7431 Mev-171.5426Mev = 162.6018Mev每个常Cf发生自发裂变SF的结合能B = AU + Aw = 162.6018Mev + 4,696Mev = 167.2978Mev由文献6给出的一组绝对裂变率最大的数据，E(嘿Rh)的Zh =(6.61±0.37)%, F2(啜Ce)的Xe =(6.13±0.31)%,平均值为Zf=(637±0.34)%由£f=00637 = (x + D e-x,有解x=4.45R根据麦克斯韦分布尾部坐标X =，有发生SF裂变核温度动能 kTkT°J67.2978Mevx 4.45=37.595Mev激发能(或反应能)Qf = B + kT = 167.2978 Mev+ 37.595 Mev = 204.8929 Mev与文献10所观测到的反应热Qobs = 200.19Mev有相对误差 _Q_ = 204,8928 Mev =iQQ35 =1 + 2.35%Qobs 200.19Mev相对误差在2.35%以内。小碎片F1(黑Rh)和大碎片F2(12 Ce)的质量亏损分别为匕=-86.86Mev和v2 = -81.616Mev ,核裂变反应总的质量亏损» = %+% =-168.476 Mev,发射核碎片的总动能Bf =-Av = 168.476 Mev ,与理论计算的2蓝Cf发生自发裂变SF所释放出的结合能B = Ai/ + Aw = 167.2978Mev的相对误差为167.2978 Mev168.476 Mev167.2978 Mev168.476 Mev=0.993006= 1 0.7%相对误差在0.7%以内。由于观测到的碎片总动能Bf =168.476Mev ,裂变核温度动能kT=37.595Mev,有麦克斯韦分布尾部坐标= 4.4813406= 4.4813406Bf _ 168.476Mev kT- 37.595Mev自发裂变 SF 产额Zf =(x + D ex =0.062039= 6.204% 与文献给出的一组绝对裂变率最大数据Zf =(6.37±0.34)%在误差范围内相符。也与文献4,5给出的小碎片用 Rh)裂变绝对产额(6.63 ± 0.22)%、6.536%和文献4,57&9给出的大碎片Ce)的裂变绝对产额 (6.30±0.23)%, 5.685%、(5.94±0.35)%, (5.66±0.28)%和(6.29±0.30)%也在测量误差范围内相符合。参考文献陈有恒，张子苑著；“热力学第四定律与统计热力学。序号：自然科学物理学，中国预印本服务系统，国家科技图 书文献中心网：(美)C.E.克劳塞梅尔原著，(比)F.亚当斯R达姆斯修订.高物，伍实等译；应用/射线能谱学，(北京)原子能出 版社(1977)；物理化学常数表第16版，世界图书出版公司李泽，刘从贵，卢慧筠，刘永辉，王连壁著；“ 252cf自发裂变产物产额的绝对测量。原子核物理(北京)第5卷第3期，1983年8月第226页； 137B837 (1965)6H.Thierens.et al. Nucl Instrum Methods 134,299 (1976)7W.E.Nervik;Phys.Rev;119,1685 (1960)8K.F.FIynn,et al.J.lnorg Nucl chem;37,881 (1975)10(日)常用核辐射数据手册，张亦忠译自日本原子力工业杂志1982年5月特别增刊号放射线一应用集 (第3集)(北京)，原子能出版社(1990)11陈有恒著，“核反应的基础理论与化学元素的合成”，序号：自然科学物理学，中国预印本服务系统，国家科技图书 文献中心网：: