(35)--核电厂材料-核燃料核化学与放射化学.ppt

核电厂材料核电厂材料Materials for Nuclear Power Plants重水堆电站重水堆电站重水堆电站重水堆电站CANDUCANDU运行操纵人员运行操纵人员运行操纵人员运行操纵人员基础理论基础理论基础理论基础理论培训培训培训培训核电厂材料核电厂材料Materials for Nuclear Power Plants第四章第四章 核燃料核燃料 Nuclear fuelpart24.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料4.2.2 4.2.2 二氧化铀燃料的制造二氧化铀燃料的制造湿法湿法还还 原原铀矿开采是地下铀矿开采是地下矿开采出来，含矿开采出来，含铀千分之一即具铀千分之一即具有开采价值有开采价值矿石碎块矿石碎块+化学化学溶解溶解+分离浓缩分离浓缩直接还原成直接还原成金属铀金属铀萃取萃取（4070%4070%）同位素分离同位素分离气体扩散法气体扩散法气体离心法气体离心法分离喷嘴法分离喷嘴法35%35%（35%35%）激光分离法激光分离法坎杜堆燃料坎杜堆燃料铀矿的开采铀矿的开采地浸采铀工艺原理示意图地浸采铀工艺原理示意图开采工艺：开采工艺：地下开采法地下开采法露天开采法露天开采法地浸开采法地浸开采法将化学溶液（浸出液）通将化学溶液（浸出液）通过钻孔直接注入地下矿体过钻孔直接注入地下矿体内，浸出矿石中的铀，再内，浸出矿石中的铀，再收集含铀浸出液，经过另收集含铀浸出液，经过另外的钻孔提升到地面进行外的钻孔提升到地面进行回收处理。回收处理。优点：工艺简单、基建投优点：工艺简单、基建投资低、建设周期短、劳动资低、建设周期短、劳动条件好、效率高、成本低条件好、效率高、成本低铀的分离和富集铀的分离和富集为了获得能满足不同需求的浓缩铀，必须采用特殊的方法来分为了获得能满足不同需求的浓缩铀，必须采用特殊的方法来分离铀的同位素：离铀的同位素：铀浓缩铀浓缩扩散法扩散法离心法离心法喷嘴法喷嘴法激光法激光法供料气体供料气体4%UF6+96%H2U-235 p陶瓷陶瓷 UO2 粉末制备工艺简介粉末制备工艺简介 包括包括ADU法（法（Ammonium diuranate，铀酸胺盐），铀酸胺盐）AUC法（法（Ammonium Uranyl Carbonate，三碳酸铀酰胺，三碳酸铀酰胺)IDR法（法（Integrated Dry Route，一体法，一体法)氧化物燃料氧化物燃料p陶瓷陶瓷 UO2 芯块制备芯块制备氧化物燃料氧化物燃料 由化工过程制备的由化工过程制备的 UO2 粉末，不能直接用作动力堆的燃粉末，不能直接用作动力堆的燃料，还必须用料，还必须用粉末冶金方法粉末冶金方法加工成具有一定尺寸、形状、强加工成具有一定尺寸、形状、强度和密度的芯块才能组装成燃料组件。度和密度的芯块才能组装成燃料组件。制成的二氧化铀粉末要经过球磨、筛分、混合得到添加制成的二氧化铀粉末要经过球磨、筛分、混合得到添加了各种添加剂（如造孔剂、粘结剂、润滑剂和密度调节剂等）了各种添加剂（如造孔剂、粘结剂、润滑剂和密度调节剂等）成分均匀的粉末；再经过冷压成型，在还原气氛中烧结，得成分均匀的粉末；再经过冷压成型，在还原气氛中烧结，得到初始芯块；由于芯块在烧结过程中不可避免地发生变形，到初始芯块；由于芯块在烧结过程中不可避免地发生变形，因此这种初始芯块还必须进行磨削才能得到尺寸满意的成品因此这种初始芯块还必须进行磨削才能得到尺寸满意的成品芯块；经过研磨的芯块还要历经检验、清洗和干燥才能成为芯块；经过研磨的芯块还要历经检验、清洗和干燥才能成为成品芯块。成品芯块。氧化物燃料氧化物燃料最终用于组装压水堆燃料棒的芯块质量要求参见表最终用于组装压水堆燃料棒的芯块质量要求参见表 UO2燃料芯块的质量要求燃料芯块的质量要求 4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料4.2.2.54.2.2.5 压水堆燃料元件（棒）压水堆燃料元件（棒）的制造的制造CIAECIAE，龙斌，龙斌核工业研究生院核工业研究生院 典型的压水堆燃料棒由典型的压水堆燃料棒由燃料芯块燃料芯块、锆合金包壳锆合金包壳、端塞端塞、Al2O3隔热块隔热块、压紧弹簧压紧弹簧及及氦气腔氦气腔组成组成 隔热块的作用：防止轴向传热隔热块的作用：防止轴向传热 贮气空腔的作用：给裂变气体释放贮气空腔的作用：给裂变气体释放 留空间，预充入留空间，预充入2MPa氦气是为了防止辐照氦气是为了防止辐照初期燃料棒被压塌，同时增加间隙传热和捡初期燃料棒被压塌，同时增加间隙传热和捡漏漏 压紧弹簧的作用：防止运输过程中压紧弹簧的作用：防止运输过程中 芯块的窜动芯块的窜动由于二氧化铀芯块在堆内要发生种由于二氧化铀芯块在堆内要发生种种变化，尤其是径向和轴向变形，种变化，尤其是径向和轴向变形，芯块两端要有倒角和碟形芯块两端要有倒角和碟形CIAECIAE，龙斌，龙斌中国原子能科学研究院研究生院中国原子能科学研究院研究生院4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料4.2.2.64.2.2.6 燃料组件燃料组件秦山核电厂秦山核电厂组件组件15X15-21，外形尺寸外形尺寸为为199.3X199.3mm，8层因层因科镍定位格架，科镍定位格架，204根元件棒根元件棒燃料棒长燃料棒长3210mm，活性段，活性段2900mm包壳直径：包壳直径：10 0.03mm，壁厚，壁厚0.7 0.04mm,材料为材料为Zr-4芯块直径芯块直径8.43 0.02，高度，高度10 0.5mm，双碟形（深度，双碟形（深度0.35mm)U-235富集度为：富集度为：2.4%，2.67%和和3.00%预充压预充压1.96MPa，燃耗至，燃耗至30000MWd/tUCIAECIAE，龙斌，龙斌中国原子能科学研究院研究生院中国原子能科学研究院研究生院4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料 压水堆燃料组件压水堆燃料组件控制棒导向管控制棒导向管中子注量率测量管中子注量率测量管pCANDUCANDU堆燃料组件堆燃料组件CIAECIAE，龙斌，龙斌排管容器排管容器压力管压力管燃料棒燃料棒燃料芯块燃料芯块pCANDUCANDU堆燃料元件堆燃料元件 （也叫燃料棒束）（也叫燃料棒束）CIAECIAE，龙斌，龙斌燃料元件的基本结构燃料元件的基本结构 CANDU堆燃料堆燃料元件是由元件是由天然天然UO2陶瓷芯块陶瓷芯块，Zr-4合合金包壳管金包壳管、端塞端塞、隔离块隔离块、支承垫支承垫和和端板端板等部件组成的等部件组成的棒束。图棒束。图示为示为是一是一个典型的个典型的CANDU-6型燃料棒束。型燃料棒束。1-端塞端塞2-端板端板3-包壳管包壳管4-芯块芯块5-石墨涂层石墨涂层6-支承垫支承垫7-隔离块隔离块8-压力管压力管燃料棒束直径：103mm长度：495mmpCANDUCANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）堆燃料元件（也叫燃料棒束）芯块芯块-天然陶瓷天然陶瓷UO2粉末经粉末经 压制成型、高温烧压制成型、高温烧 结制成圆柱形结制成圆柱形；-密度密度10.45克克/厘米厘米3(不小于不小于95%理论密度理论密度)；-氧铀比为氧铀比为2.0002.015-芯块尺寸芯块尺寸(12.1517.7mm)比比PWR大大 高密度燃料芯块可使燃料在堆内有尽可能多的可裂变材高密度燃料芯块可使燃料在堆内有尽可能多的可裂变材料和尽可能小的体积变化。料和尽可能小的体积变化。芯块端面呈碟形，芯块端部有倒角。芯块柱面要经磨床芯块端面呈碟形，芯块端部有倒角。芯块柱面要经磨床磨削，以得到较高的光洁度，可以保证芯块与包壳有良好磨削，以得到较高的光洁度，可以保证芯块与包壳有良好的接触及有利于热传导。的接触及有利于热传导。pCANDUCANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）堆燃料元件（也叫燃料棒束）单棒单棒-每只每只CANDU-6型燃料棒束是由型燃料棒束是由37根根单棒组成单棒组成；-UO2芯块装入壁厚芯块装入壁厚0.4mm的的Zr-4合金合金包壳管内，其两端由端塞密封焊接组包壳管内，其两端由端塞密封焊接组成单棒成单棒；-包壳管内表面涂石墨包壳管内表面涂石墨：石墨涂层要：石墨涂层要完整、均匀，厚度不小于完整、均匀，厚度不小于3m。石墨。石墨涂层可减少包壳发生涂层可减少包壳发生SCC的可能性；的可能性；-37根单棒按照固定位置环形排列，根单棒按照固定位置环形排列，两侧用端板焊接固定，组成燃料棒束两侧用端板焊接固定，组成燃料棒束；-燃料单棒之间的间隙靠钎焊隔离块燃料单棒之间的间隙靠钎焊隔离块保持，而棒束和压力管之间的间隙则保持，而棒束和压力管之间的间隙则靠钎焊于外圈燃料棒表面上的支承垫靠钎焊于外圈燃料棒表面上的支承垫来保持。来保持。燃料棒束和单棒燃料棒束和单棒pCANDUCANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）堆燃料元件（也叫燃料棒束）燃料元件的主要特点燃料元件的主要特点 CANDU堆燃料棒束虽然结构简单，但它在尺寸、完整性、堆燃料棒束虽然结构简单，但它在尺寸、完整性、物理性能及化学成份的要求是非常高的。物理性能及化学成份的要求是非常高的。CANDU燃料元件的燃料元件的主要特点是：主要特点是：中子经济性好中子经济性好。坎杜堆燃料元件的包壳管壁厚只有沸水堆燃。坎杜堆燃料元件的包壳管壁厚只有沸水堆燃料元件包壳管的二分之一，相当于压水堆燃料元件包壳管的料元件包壳管的二分之一，相当于压水堆燃料元件包壳管的三分之二。由于使用了薄壁包壳，中子的寄生吸收很小。如三分之二。由于使用了薄壁包壳，中子的寄生吸收很小。如皮克灵堆燃料元件全部结构材料仅占棒束重量的皮克灵堆燃料元件全部结构材料仅占棒束重量的8%，结构，结构材料的寄生吸收仅占燃料束热中子吸收截面的材料的寄生吸收仅占燃料束热中子吸收截面的0.7%。安全性好安全性好。CANDU堆燃料的设计是采用高密度的堆燃料的设计是采用高密度的UO2烧结烧结芯块，又使用短尺寸棒束，这就使得坎杜堆燃料实际上不存芯块，又使用短尺寸棒束，这就使得坎杜堆燃料实际上不存在密实化而引起倒塌问题，减少了弯曲变形。在密实化而引起倒塌问题，减少了弯曲变形。pCANDUCANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）堆燃料元件（也叫燃料棒束）燃料元件的主要特点燃料元件的主要特点包壳管内壁的石墨涂层提高了燃料功率和线功率的裕度包壳管内壁的石墨涂层提高了燃料功率和线功率的裕度，使，使燃料能够适应更大范围的功率波动，大大减少了元件破损率。燃料能够适应更大范围的功率波动，大大减少了元件破损率。据国际原子能机构（据国际原子能机构（IAEA）技术报告书中统计，加拿大）技术报告书中统计，加拿大14个大型个大型CANDU堆从堆从1985年至年至1995年间燃料破损比例非常低，年间燃料破损比例非常低，每每10000只燃料棒束中只有只燃料棒束中只有1到到2只有缺陷，累计平均缺陷率只有缺陷，累计平均缺陷率低于低于0.1%。生产成本低生产成本低。由于坎杜堆燃料是天然。由于坎杜堆燃料是天然UO2陶瓷芯块，比轻水陶瓷芯块，比轻水堆低浓铀芯块加工费用低得多，而且所用锆合金结构材料也堆低浓铀芯块加工费用低得多，而且所用锆合金结构材料也比轻水堆燃料元件少。比轻水堆燃料元件少。生产和运输方便生产和运输方便。坎杜堆燃料元件结构简单，一共只有。坎杜堆燃料元件结构简单，一共只有6种种零件，尺寸短小，无需占用很大的生产空间；重量较轻，无零件，尺寸短小，无需占用很大的生产空间；重量较轻，无需笨重的起重设备；六种零部件结构简单，容易加工，省去需笨重的起重设备；六种零部件结构简单，容易加工，省去了象轻水堆燃料元件中的结构复杂且价格昂贵的定位格架，了象轻水堆燃料元件中的结构复杂且价格昂贵的定位格架，这就给生产和运输都带来了方便。这就给生产和运输都带来了方便。pCANDUCANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）堆燃料元件（也叫燃料棒束）CANDU堆燃料元件的缺点堆燃料元件的缺点 CANDU堆采用天然铀燃料、重水慢化、重水冷却和不停堆堆采用天然铀燃料、重水慢化、重水冷却和不停堆换料方式。虽然具有中子经济性好，能灵活决定停堆大修的周换料方式。虽然具有中子经济性好，能灵活决定停堆大修的周期和时间的优点，但却存在期和时间的优点，但却存在燃耗浅燃耗浅、换料频繁换料频繁、操作量大操作量大、乏乏燃料产出量大和中间贮存费用高燃料产出量大和中间贮存费用高等缺点。而且，等缺点。而且，CANDU-6机机组安全裕量小，当机组运行组安全裕量小，当机组运行10年后，由于年后，由于老化现象老化现象可能导致堆可能导致堆芯进口温度上升，安全裕量下降，可能需要芯进口温度上升，安全裕量下降，可能需要降功率运行降功率运行。pCANDUCANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）堆燃料元件（也叫燃料棒束）CANDU堆未来的燃料堆未来的燃料为解决为解决CANDU堆燃料循环中存在的问题，从二十世纪九十年代初加拿大堆燃料循环中存在的问题，从二十世纪九十年代初加拿大原子能有限公司（原子能有限公司（AECL）致力于开发新的燃料循环方案。）致力于开发新的燃料循环方案。用轻水堆（用轻水堆（LWR）的乏燃料作）的乏燃料作CANDU堆的燃料堆的燃料：采：采用轻水堆的乏燃料用轻水堆的乏燃料作作CANDU堆的燃料，这不仅节省了大量的铀资源，又提高了燃料的燃堆的燃料，这不仅节省了大量的铀资源，又提高了燃料的燃耗。天然铀中铀耗。天然铀中铀-235含量为含量为0.711wt%，而，而LWR的乏燃料中铀的乏燃料中铀-235约为约为0.80.9wt%，钚，钚-239约为约为0.60.8wt%，可裂变材料约，可裂变材料约1.5wt%，核反应，核反应能力足够，能力足够，可通过以下可通过以下三条途径三条途径加以利用加以利用：(1)DUPIC（Direct use of Spent PWR Fuel in CANDU）燃料）燃料。PWR乏燃乏燃料用干法处理，使料用干法处理，使U-Pu与部分裂变碎片分开，与部分裂变碎片分开，U-Pu不分离，只能除去部分不分离，只能除去部分裂变碎片，燃料仍具高放射性，必须遥控加工。一种是将燃料直接制成裂变碎片，燃料仍具高放射性，必须遥控加工。一种是将燃料直接制成CANDU的几何尺寸，把的几何尺寸，把PWR乏燃料元件切成乏燃料元件切成CANDU堆元件长度，拉直，堆元件长度，拉直，两端焊上端盖（元件也可制成双包壳）。另一种是将两端焊上端盖（元件也可制成双包壳）。另一种是将PWR乏燃料去掉包壳，乏燃料去掉包壳，把芯棒制成粉末，压成把芯棒制成粉末，压成“新新”CANDU芯块，烧结后再装入芯块，烧结后再装入CANDU包壳，包壳，制成标准的制成标准的CANDU元件。元件。(2)MOX（Mixed Oxide Fuel）燃料）燃料。轻水堆乏燃料经湿法处理，使。轻水堆乏燃料经湿法处理，使U-Pu与与裂变碎片分开，铀和钚混合形成裂变碎片分开，铀和钚混合形成MOX燃料。燃料。(3)回收铀（回收铀（RU）燃料）燃料。轻水堆乏燃料处理后的回收铀，放射性略高于天。轻水堆乏燃料处理后的回收铀，放射性略高于天然铀，无操作困难，管理简单。然铀，无操作困难，管理简单。pCANDUCANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）堆燃料元件（也叫燃料棒束）CANDU堆未来的燃料堆未来的燃料 低浓铀（低浓铀（SEU）燃料）燃料：用加浓到用加浓到0.91.5wt%的铀的铀-235作为作为CANDU堆燃料，其优越性如下堆燃料，其优越性如下:（1）燃料循环成本降低）燃料循环成本降低30%。（2）减少乏燃料数量。）减少乏燃料数量。（3）更高运行安全裕度。）更高运行安全裕度。（4）可提高额定功率，）可提高额定功率，1.2wt%铀铀-235燃料的燃耗为天然铀的燃料的燃耗为天然铀的 三倍。三倍。（5）更好的铀利用率。）更好的铀利用率。钍循环钍循环：钍在地表有丰富的贮量，约为铀的三倍。钍本身钍在地表有丰富的贮量，约为铀的三倍。钍本身不是可裂变材料，经中子辐照后转变为可裂变材料铀不是可裂变材料，经中子辐照后转变为可裂变材料铀-233。如铀如铀-233得到回收，天然铀的需求量可减少得到回收，天然铀的需求量可减少90%。4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料4.2.34.2.3 二氧化铀燃料的堆内行为二氧化铀燃料的堆内行为n UOUO2 2燃料在反应堆内产生热能，由于氧化物导热性能差，燃料燃料在反应堆内产生热能，由于氧化物导热性能差，燃料棒内沿径向的温差大，形成大的温度梯度棒内沿径向的温差大，形成大的温度梯度 燃料棒中心温度高达燃料棒中心温度高达20002000o oC C 外缘温度只有外缘温度只有500500600600o oC C 热应力导致燃料表面出现裂纹热应力导致燃料表面出现裂纹0100MWd/0100MWd/tUtU10010,00010010,000 MWdMWd/tUtU3 3 10,000100,00010,000100,000 MWdMWd/tUtU裂纹的产生和消裂纹的产生和消失失重结晶重结晶燃料开始密实燃料开始密实核裂变元素和氧核裂变元素和氧沿径向重新分布沿径向重新分布释放出被吸收的释放出被吸收的气体气体密实化完成密实化完成肿胀开始肿胀开始燃料燃料-包壳相互作包壳相互作用用由于裂变气体释由于裂变气体释放，燃料棒内压放，燃料棒内压开始升高开始升高肿胀肿胀固态裂变产物析出固态裂变产物析出由于裂变气体释放，燃料由于裂变气体释放，燃料棒内压开始升高棒内压开始升高包壳管内表面被腐蚀包壳管内表面被腐蚀裂变率降低裂变率降低CIAECIAE，龙斌，龙斌4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料 UOUO2 2受辐照后的行为受辐照后的行为1 1）芯块开裂）芯块开裂 2 2）芯块密实化）芯块密实化3 3）重结构（重结晶）重结构（重结晶）4 4）辐照肿胀）辐照肿胀5 5）裂变气体（析出）释放裂变气体（析出）释放6 6）组分及裂变产物的再分布）组分及裂变产物的再分布n氧化物燃料的辐照性能氧化物燃料的辐照性能4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料中国原子能科学研究院研究生院中国原子能科学研究院研究生院p芯块开裂芯块开裂第一区：脆性区第一区：脆性区热应力达到断裂热应力达到断裂强度强度第二区：第二区：半塑性区半塑性区第三区：第三区：塑性区塑性区(1)(1)裂开的外环裂开的外环(2)(2)环形桥梁环形桥梁(3)(3)塑性芯塑性芯棒外圈为完全脆性区棒外圈为完全脆性区：温度范：温度范围低于塑性围低于塑性-脆性转变温度脆性转变温度（12001200o oC C）辐照时芯块径向温）辐照时芯块径向温度梯度达度梯度达10102 210103o3oC/mmC/mm，会在，会在初期反应堆启动期间发生径向初期反应堆启动期间发生径向开裂，成辐射状小块；开裂，成辐射状小块；内圈为完全塑性区内圈为完全塑性区：温度大于：温度大于14001400o oC C。塑性好，一般不开裂。塑性好，一般不开裂。停堆时，由于内圈体积收缩大停堆时，由于内圈体积收缩大可形成裂纹，但该裂纹会在下可形成裂纹，但该裂纹会在下次开堆后重新愈合次开堆后重新愈合4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料 沙漏状芯块会导致包壳应力过沙漏状芯块会导致包壳应力过 大而产生裂纹，从而成为燃料大而产生裂纹，从而成为燃料 棒破损的原因之一棒破损的原因之一包壳包壳燃料燃料p芯块开裂芯块开裂燃料包壳的竹节燃料包壳的竹节变形示意图变形示意图环脊的产生环脊的产生。燃料芯块是有限。燃料芯块是有限长圆柱体，在温度梯度下，芯长圆柱体，在温度梯度下，芯块中心温度明显地比外围高，块中心温度明显地比外围高，因此芯块发生热膨胀而变形，因此芯块发生热膨胀而变形，在自重的作用下，在自重的作用下，呈现沙漏状。呈现沙漏状。当芯块与包壳贴紧后，燃料元当芯块与包壳贴紧后，燃料元件外观出现竹节状（环脊）。件外观出现竹节状（环脊）。环脊位置在两个芯块的界面上，环脊位置在两个芯块的界面上，该处是包壳承受应力最集中的该处是包壳承受应力最集中的地方，也是应变最集中的部位地方，也是应变最集中的部位4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料n 芯块密实化：芯块密实化：辐照造成燃料的重结晶或烧结体的孔隙封闭，结果是芯块密度辐照造成燃料的重结晶或烧结体的孔隙封闭，结果是芯块密度增加、半径和长度减小增加、半径和长度减小宏观表现为包壳管在冷却剂作用下发生倒塌，甚至包壳管被压宏观表现为包壳管在冷却剂作用下发生倒塌，甚至包壳管被压扁，当燃耗值超过一定值后，密实趋势缓和扁，当燃耗值超过一定值后，密实趋势缓和在在热中子热中子和和快中子快中子堆的氧化物燃料中都有发生堆的氧化物燃料中都有发生密实化造成包壳坍塌密实化造成包壳坍塌4.2.34.2.3 二氧化铀燃料的堆内行为二氧化铀燃料的堆内行为七十年代，为补偿燃料肿胀，采用较低密度（90%TD）UO2芯块。在燃料组件卸料时，发现包壳管在冷却剂作用下发生坍塌，甚至压扁和破损4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料影响结果影响结果-对堆的安全运行影响重大对堆的安全运行影响重大 将燃料棒芯块长度缩短，使包壳局部减少芯块芯块支撑，包壳管将燃料棒芯块长度缩短，使包壳局部减少芯块芯块支撑，包壳管可能被冷却剂压扁，因应变集中而破损，造成裂变产物的泄漏可能被冷却剂压扁，因应变集中而破损，造成裂变产物的泄漏芯块长度减小，线功率增加，使芯块温度提高；芯块长度减小，线功率增加，使芯块温度提高；芯块半径减少，间隙加大，间隙导热率下降，从而使芯块温度上芯块半径减少，间隙加大，间隙导热率下降，从而使芯块温度上升，从而影响燃料棒的安全性升，从而影响燃料棒的安全性减少密实化的措施减少密实化的措施1）提高芯块的初始密度，芯块密度达提高芯块的初始密度，芯块密度达94%TD以上时孔隙减少，以上时孔隙减少，密实量减少；密实量减少；2）研制辐照尺寸稳定的芯块，如添加造孔剂，得到大于研制辐照尺寸稳定的芯块，如添加造孔剂，得到大于5 m的的原始孔隙，减少小于原始孔隙，减少小于1 m孔隙体积份额；孔隙体积份额；3）燃料棒预充一定压力的氦气，防止包壳管的坍塌燃料棒预充一定压力的氦气，防止包壳管的坍塌芯块密实引起的包壳坍塌现象主要发生在芯块密实引起的包壳坍塌现象主要发生在LWRLWR。由于上述措施。由于上述措施的采取，在安全分析中已不再考虑辐照密实问题；的采取，在安全分析中已不再考虑辐照密实问题；由于由于FBRFBR的冷却剂是不加压的，不会因芯块密实而发生包壳管的冷却剂是不加压的，不会因芯块密实而发生包壳管坍塌以及由于压扁而引起的破损坍塌以及由于压扁而引起的破损4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料n 重结构：重结构：UO2燃料芯块内，由于热燃料芯块内，由于热导率低，温度梯度大。当反导率低，温度梯度大。当反应堆达到运行功率后，很快应堆达到运行功率后，很快引起芯块微观组织的变化，引起芯块微观组织的变化，原始烧结组织状态将随时间原始烧结组织状态将随时间的延长而改变，最终形成的延长而改变，最终形成4个区域，这种现象称为重结个区域，这种现象称为重结构。构。4个区域：个区域：原始组织原始组织、等轴晶等轴晶、柱状晶柱状晶和和中心孔中心孔4.2.34.2.3 二氧化铀燃料的堆内行为二氧化铀燃料的堆内行为一般来说，由于压水堆的线功率较低（一般来说，由于压水堆的线功率较低（160-240W/cm160-240W/cm），中心温度保持在），中心温度保持在1300140013001400o oC C以下，基本上看不到燃料微观结构的变化，有时在燃料内部有等以下，基本上看不到燃料微观结构的变化，有时在燃料内部有等轴晶长大区存在轴晶长大区存在；对于快堆，燃料棒线功率大，中心温度在对于快堆，燃料棒线功率大，中心温度在20002000o oC C以上，芯块以上，芯块沿径向的晶区分布明显沿径向的晶区分布明显4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料n 辐照肿胀：辐照肿胀：CIAECIAE，龙斌，龙斌回忆第三章有关材料辐照效应回忆第三章有关材料辐照效应4.2.34.2.3 二氧化铀燃料的堆内行为二氧化铀燃料的堆内行为核工业研究生院核工业研究生院 燃料的裂变燃料的裂变3.4 3.4 材料的辐照效应材料的辐照效应 燃料裂变：燃料裂变：燃料裂变过程中会产生大量的裂变产物，燃料裂变过程中会产生大量的裂变产物，它们包括固体裂变产物和气体裂变产物。裂变产物由它们包括固体裂变产物和气体裂变产物。裂变产物由一个原子发生裂变形成多个一个原子发生裂变形成多个原子，这样会造成燃料的体原子，这样会造成燃料的体积膨胀；裂变过程中产生大积膨胀；裂变过程中产生大量的惰性裂变气体（量的惰性裂变气体（Xe，Kr等），这些裂变气体是造成等），这些裂变气体是造成体积膨胀的主要因素。体积膨胀的主要因素。4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料n 辐照肿胀：辐照肿胀：随着燃耗的增加，随着燃耗的增加，UO2密度减小，体积膨胀密度减小，体积膨胀的现象。的现象。固体裂变产物引起的肿胀：一个裂变原子分裂后形成两个固体裂变产物引起的肿胀：一个裂变原子分裂后形成两个质量相对较小的裂变原子，造成体积膨胀。（质量相对较小的裂变原子，造成体积膨胀。（占肿胀量的占肿胀量的0.32%）气体裂变产物引起的肿胀：裂变产物中的气体聚集形成气气体裂变产物引起的肿胀：裂变产物中的气体聚集形成气泡，镶嵌在燃料中，使燃料的密度下降，发生肿胀。泡，镶嵌在燃料中，使燃料的密度下降，发生肿胀。主要有主要有氙氙(Xe)和和氪氪(Kr)，还有一些挥发性的裂变产物如，还有一些挥发性的裂变产物如碘碘(I)、铯铯(Cs)、碲碲(Te)和镉和镉(Cd)、铷、铷(Rb)等等影响结果影响结果 芯块的肿胀使燃料与包壳贴紧，甚至发生芯块芯块的肿胀使燃料与包壳贴紧，甚至发生芯块-包壳机械包壳机械相互作用，引起包壳管的径向变形和轴向变形，并在应力相互作用，引起包壳管的径向变形和轴向变形，并在应力集中处造成包壳管破损。所以燃料的辐照肿胀是燃料寿命集中处造成包壳管破损。所以燃料的辐照肿胀是燃料寿命的限制因素之一的限制因素之一4.2.34.2.3 二氧化铀燃料的堆内行为二氧化铀燃料的堆内行为4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料辐照后的燃料芯块辐照后的燃料芯块芯块中心可观察到气体裂变产物（晶内的黑点）和固体裂变产物芯块中心可观察到气体裂变产物（晶内的黑点）和固体裂变产物（晶界的白点）（晶界的白点）影响结果影响结果 裂变气体会进入燃料棒的贮气腔以及与其相连通的裂纹内裂变气体会进入燃料棒的贮气腔以及与其相连通的裂纹内 裂变气体释放后，会使燃料棒的内压升高（裂变气体释放后，会使燃料棒的内压升高（2MPa2MPa，寿期末，寿期末7MPa7MPa）裂变气体释放到燃料棒裂变气体释放到燃料棒HeHe中，会降低中，会降低HeHe浓度，从而降低间隙热导率，浓度，从而降低间隙热导率，因此改变了燃料棒的温度场和力学状态，所以裂变气体释放是因此改变了燃料棒的温度场和力学状态，所以裂变气体释放是PWRPWR燃燃 料寿命限制的因素之一料寿命限制的因素之一p裂变气体释放裂变气体释放-主要是裂变气体氙和氪主要是裂变气体氙和氪核裂变中产生的惰性裂变气体核裂变中产生的惰性裂变气体氙氙、氪氪的份额较大。轻水型动力的份额较大。轻水型动力堆燃耗达堆燃耗达40000MWd/tU40000MWd/tU时，时，每立方厘米的每立方厘米的UOUO2 2可产生可产生16cm16cm3 3（标（标准温度，标准压力下）的氙、氪惰性气体准温度，标准压力下）的氙、氪惰性气体。在一定的温度下这些气体可聚集、扩散形成气泡，迁移到晶界在一定的温度下这些气体可聚集、扩散形成气泡，迁移到晶界并在晶界长大、连网，在晶界上形成释放通道，气体可通过晶并在晶界长大、连网，在晶界上形成释放通道，气体可通过晶界或裂纹释放界或裂纹释放裂变气体释放后，会使燃料棒的内压升高；而且这些气体的导裂变气体释放后，会使燃料棒的内压升高；而且这些气体的导热很差，它们释放到间隙里会降低间隙的导热性，使芯块温度热很差，它们释放到间隙里会降低间隙的导热性，使芯块温度升高，所以裂变气体释放是氧化物燃料辐照和有关运行安全的升高，所以裂变气体释放是氧化物燃料辐照和有关运行安全的重要研究课题重要研究课题4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料p影响裂变气体释放的因素：影响裂变气体释放的因素：温度、燃耗、原始组织温度、燃耗、原始组织（晶粒尺寸）、堆功率变化（晶粒尺寸）、堆功率变化温度温度：低于低于10001000，裂变气体基本上都包容在二氧化铀基体内，裂变气体基本上都包容在二氧化铀基体内在在1000-16001000-1600范围内，约范围内，约4%4%的裂变气体靠成核、长大、迁移机的裂变气体靠成核、长大、迁移机理释放；理释放；在在1600-18001600-1800范围内，气泡和闭口气孔有较大的可动性，在温范围内，气泡和闭口气孔有较大的可动性，在温度梯度的驱动下气泡更迅速地迁移到晶界或裂缝处，约有度梯度的驱动下气泡更迅速地迁移到晶界或裂缝处，约有50%50%的的裂变气体释放；裂变气体释放；大于在大于在18001800，裂变气体完全释放，裂变气体完全释放4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料p裂变气体释放原理裂变气体释放原理大量封存的裂变气体气泡大量封存的裂变气体气泡气泡联合形成的气体通道气泡联合形成的气体通道氧的再分布氧的再分布LWRLWR燃料为正化学比的燃料为正化学比的UOUO2.02.0和和(U,PuU,Pu)O)O2 2，而快中子堆燃料为次化而快中子堆燃料为次化学比的学比的(U,PuU,Pu)O)O1.971.97p组分及裂变产物再分布组分及裂变产物再分布辐照过程中氧化物燃料芯块发生氧、钚、铀及裂变产物的再分布。辐照过程中氧化物燃料芯块发生氧、钚、铀及裂变产物的再分布。它们对芯块导热率、熔点等热力学性能及包壳管的腐蚀行为有很它们对芯块导热率、熔点等热力学性能及包壳管的腐蚀行为有很大影响大影响氧的径向再分布氧的径向再分布正化学比的氧化物燃料在辐照时不正化学比的氧化物燃料在辐照时不发生氧的再分布，芯块截面上氧含发生氧的再分布，芯块截面上氧含量变化不大；量变化不大；超（过）化学比的芯块中心端的超（过）化学比的芯块中心端的O/MO/M增加，外侧冷端稍下降；增加，外侧冷端稍下降；次（亚）化学比的氧化物，热端次（亚）化学比的氧化物，热端O/MO/M比下降，冷端上升比下降，冷端上升4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料可挥发性裂变产物的再分布：裂变产物如可挥发性裂变产物的再分布：裂变产物如CsCs、RbRb、I I等具有挥等具有挥发性，其中低密度、高产额的发性，其中低密度、高产额的CsCs最为严重。它象气体一样向较最为严重。它象气体一样向较冷的表面迁移，并冷凝在包壳管内壁上，从而对包壳产生腐蚀冷的表面迁移，并冷凝在包壳管内壁上，从而对包壳产生腐蚀影响结果影响结果 氧的重新分布会影响燃料的氧的重新分布会影响燃料的热学性能，对芯块中心熔融温热学性能，对芯块中心熔融温度的计算和包壳的氧化行为产度的计算和包壳的氧化行为产生影响；生影响；铯在包壳内壁的冷凝沉积，铯在包壳内壁的冷凝沉积，由于铯的侵蚀性，会对包壳管由于铯的侵蚀性，会对包壳管壁造成腐蚀并导致应力腐蚀开壁造成腐蚀并导致应力腐蚀开裂裂p组分及裂变产物再分布组分及裂变产物再分布MOXMOX燃料裂变产物径向再分布燃料裂变产物径向再分布4.2 4.2 二氧化铀燃料二氧化铀燃料4.4 4.4 核燃料循环核燃料循环n 铀铀-钚循环：分为钚循环：分为开路（即一次通过）循环开路（即一次通过）循环和和闭闭路循环路循环压水堆的燃料循环模式之一：开路循环压水堆的燃料循环模式之一：开路循环压水堆的燃料循环模式之一：闭路循环压水堆的燃料循环模式之一：闭路循环4.4 4.4 核燃料循环核燃料循环n 铀铀-钚循环：分为钚循环：分为开路（即一次通过）循环开路（即一次通过）循环和和闭闭路循环路循环我国的核燃料循环政策：我国的核燃料循环政策：我国早在上世纪我国早在上世纪80年代核电发展之初就确定了年代核电发展之初就确定了闭闭式燃料循环式燃料循环的政策。实施该政策对提高铀资源利的政策。实施该政策对提高铀资源利用率，减少最终需要地质处置的放射性废物体积，用率，减少最终需要地质处置的放射性废物体积，实现核能发展与环境友好具有重要战略意义实现核能发展与环境友好具有重要战略意义CIAECIAE，龙斌，龙斌核工业研究生院核工业研究生院n CANDU堆在我国核燃料循环中的作用堆在我国核燃料循环中的作用 考虑到今后中国将大规模发展核电，在考虑到今后中国将大规模发展核电，在2050年至少达年至少达到到100Gwe的规模，的规模，CANDU反应堆对中国核电在近期、中反应堆对中国核电在近期、中期的可持续发展中扮演期的可持续发展中扮演战略补充战略补充的角色。的角色。近期近期（1）在现有）在现有CANDU堆（堆（CANDU-6）中使用稍加浓缩铀。）中使用稍加浓缩铀。（2）在）在CANDU反应堆中引入钍反应堆中引入钍CANFLEX燃料。燃料。中期中期（1）开始压水堆乏燃料的后处理。）开始压水堆乏燃料的后处理。（2）通过在）通过在CANDU堆中优化使用后处理过的乏燃料，乏堆中优化使用后处理过的乏燃料，乏燃料有以下优点：燃料有以下优点：后处理获得的回收铀是现有后处理获得的回收铀是现有CANDU堆的理想燃料堆的理想燃料浓缩度约为浓缩度约为0.9%的的U-235燃耗是天然铀的两倍燃耗是天然铀的两倍良好的轴向功率分布良好的轴向功率分布充分利用压水堆乏燃料资源。充分利用压水堆乏燃料资源。End of this chapterEnd of this chapter第四章第四章 核燃料核燃料Nuclear fuel