2022年不同醛类制备二氧化锰对邻二甲苯催化氧化活性分析与研究报告.docx

《2022年不同醛类制备二氧化锰对邻二甲苯催化氧化活性分析与研究报告.docx》由会员分享，可在线阅读，更多相关《2022年不同醛类制备二氧化锰对邻二甲苯催化氧化活性分析与研究报告.docx（32页珍藏版）》请在淘文阁 - 分享文档赚钱的网站上搜索。

1、个人资料整理仅限学习使用本科生毕业论文 设计）册学院 化学与材料科学学院学院专业 科学训练班级2021 级科学训练1 班同学温 曼指导老师论文编号河北师范高校本科毕业论文设计）任务书编号：论文设计）题目：不同醛类制备的二氧化锰对邻二甲苯的催化氧化活性的分析和争论学院：化学学院专业：科学训练班级：2021级科学训练 1班同学姓名：温曼学号： 2021010213指导老师：吴银素职称：副教授1、论文设计）争论目标及主要任务通过查阅大量资料来明白催化剂的有关课题和最新动态，进而来明白锰的氧 化物争论；通过上网查阅文献来明白 型二氧化锰的相关学问，进而对利用锰氧化物催化氧化邻二甲苯进行了进一步明白；找

2、到制备最好的醛类，以及催化活性最 好的焙烧温度；2、论文设计）的主要介绍国内环境污染及治理现状，重点介绍锰的氧化物对催化氧化的重大利用价值；制备 型二氧化锰；考察催化剂制备反应中的反应条件进行探究；并对制备的催化剂结构进行表征；3、论文:935-938 ；2 李东升 ,王尧宇 ,刘萍等；超声辐射沉淀法制备纳M-Mn0 2 的争论；无机化学学报；2005020212-OS:1001-4861 3蔡燕红，陈力勤，陈日耀等；超声波电氧化合成纳MMn0 2及其在制备甘油醛中的应用；1006-3471 2007 03-325-042预备试验，通过阅读资料完成综述，外文翻译2021.02.20-2021.

3、03.073完成试验，完成论文初稿2021.03.08-2021.04.204修改论文初稿，预备论文答辩2021.04.20-2021.05.105、方案进度阶段起止日期1对争论内容有大致明白，查阅大量资料文献，完成任务书及开题报告2021.01.10-2021.02.20指导老师： 2021 年月日教研室主任：年月日河北师范高校本科生毕业论文设计）开题报告书化学学院科学训练专业2021 届同学姓名温曼论 文 设 计 ） 题目不同醛类制备的二氧化锰对邻二甲苯的催化氧化活性分析和争论指导老师吴银素课题论证：专业职称 副教授所属教研室有机化学争论方向有机分析近来，室内空气污染引起了广泛的关注；污染

4、主要是挥发性气体，主要包括饮食油烟、有机气体；邻二甲苯是其中的一种有害成分；于是去除邻二甲苯成为众多专家争论的对象，同时都朝着催化过程简洁，催化成效明显的目标进行争论；现在专家们的思路更加清楚，主要目标是争论出催化温度低，最好是室温，催化成效好，产物最好是空气的成分，这种催化剂；于是就显现了很多催化剂；但是发觉二氧化锰以它良好的催化效能、价格廉价以及广泛存在性得到了专家们的认可；但随之而来的是一连串的问题；二氧化锰的晶型有很多；如 等多种晶型，仍有不定型种类；其中 型的催化下成效较好， 型的次之，但是在众多晶型中只有的 型二氧化锰制取方法多， 且型的二氧化锰对多种金属离子有很好的挑选性，有助于

5、其催化成效；如今专家们已经争论出了多种制备方法，每一种都有其利弊；电化学法：这种方法优点在于制取过程之中所用电压较低，操作较为简洁洁净，缺点为对设备的要求要高，溶液最终会成酸或碱，最终处理残液较麻烦，且所用试剂有肯定危急性，产率不是很高；水热法合成：这种方法优点主要为操作较为简洁，缺点为产率不高，设备要求高；超声辐射沉淀法：主要得到 型的二氧化锰；这种方法对设备的要求比较高，难以进行大规模生产；此外仍有溶胶 -凝胶法，主要是以无机盐或金属醇盐与反应物反应，再经过水解、缩聚进行凝胶化，最终得到粉体材料；微乳液法，主要是锰化合物和沉淀剂混合形成微乳液，然后掌握微粒的成核和生长，最终制得纳M 微粒；

6、此方法对设备的要求较高，制备要求严格，不宜大规模生产；仍有一种方法，就是室温反应法；利用高锰酸钾和有机仍原剂在室温下进行反应，搅拌24h， 抽滤，水洗，醇洗，烘干得样；这种方法操作方法简洁，对设备要求低，产率高，对环境污染小，有利于大规模生产；制备二氧化锰的试剂多种多样，且制取所得的二氧化锰的催化活性各有不同；醇类作仍原剂时，最初产量比较高，但是最终产品在催化氧化邻二甲苯时成效不是很好；为了得到催化成效好的二氧化锰，本文主要探究醛类与高锰酸钾在室温下反应得到的二氧化锰的活性大小；其中主要选取了具有代表性的正丁醛、异丁醛、苯甲醛；因此用室温反应法，用醛类与高锰酸钾反应制得二氧化锰有其现实重要意义

7、；方案设计：利用醛类与高锰酸钾在室温下反应，制得型二氧化锰，通过对二氧化锰样品进行XRD 分析，比较各种醛类做反应物时，二氧化锰的催化活性；其中醛类主要是为正丁醛、异丁醛、苯甲醛；通过对二氧化锰进行气相色谱仪检测，比较二氧化锰样品在对邻二甲苯催化氧化的催化氧化活性；这之中，对于苯甲醛的反应进行更深一层的争论，即在不同温度下煅烧，产物的XRD 图样，以及产物的催化活性；进度方案：1.对 争论内容有大 致了 解， 查阅资料文 献， 完 成任务 书及开 题报 告 2021.01.10-2021.02.20指导老师签名：年月日教研室看法：教研室主任签名：年月日2.预备试验，通过阅读资料完成综述，外文翻

8、译2021.02.20-2021.03.073.完成试验，完成论文初稿2021.03.08-2021.04.204.修改论文初稿，预备论文答辩指导老师看法：2021.04.20-2021.05.10河北师范高校本科生毕业论文 710-7142 Lisheng Gao ， Linfeng Fei , Huagui Zheng.Preparation of a-Mn02 nanowires through a-MnOOH precursor route.Science Direct Materials Letters 2007 61 1785一1788 3E. Beaudrouet, A. Le

9、Gal La Salle*,D. Guyomard.Nanostructured manganese dioxides:Synthesis andproperties as supercapacitor electrode materials.Electrochimica Acta 2021 54 1240-1248 4Xueliang Li, Wenjie Li, Xiangying Chen, Chengwu Shi.Hydrothermal synthesis and characterization oforchid-like Mn0 2 nanostructures.ScienceD

10、irect Journal of Crystal Growth 2006 297 387-3895 YongqianGao,ZhenghuaWang,JunxiWan,etal.Afacileroutetosynthesizeuniformsingle一crystalline-Mn02 nanowires.Journal of Crystal Growth2005 279 415-4196 Yuanhui Zheng, Yao Cheng, Feng Bao, et al. Multiple branched-Mn0 2 nanofibers:A two-step epitaxialgrowt

11、h.Journal of Crystal Growth 2006 286 156-161 7Y .Darmane,M. Cherkaoui,S. Kitane,A.Alaoui,A.Sebban,et al .Preparationof chemical manganeseMoroccan pyrolusite mine dioxide from waste.Science Direct Hydrometallurgy 2021 92 73-788M.Y .Liao,J.M.Lin,J.H.Wang,etal.Electrochemicalsynthesisof-Mn0 2octahedral

12、molecularsieve.Electrochemistry Communications 2003 5 312-316 9WeiXiao, Hui Xia, Jerry Y.H. Fuh, et al.Growthof single- crystal -Mn0 2 nanotubes prepared by a hydrothermal route and their electrochemical properties.journal of Power Sources 2021 193 935-938；10 李东升 ,王尧宇 ,刘萍等；声辐射沉淀法制备纳M-Mn0 2的争论；无机化学学报

13、；200502-0202-OS1001-486111 蔡燕红，陈力勤，陈日耀等；超声波电氧化合成纳MMn0 2及其在制备甘油醛中的应用；200703-325-04 1006-3471河北师范高校本科生毕业论文受到了密集的关注；在全部潜在的材料，锰氧化物已被广泛争论，由于他们可以作为低成本和环境友好型材料，取代广泛使用的水合RuO2，而不损害详细能源；一维1 d 纳 M材料由于其特殊的物理化学性质吸引了专家们的极大的爱好；这源于他们的高表面积、新奇的大小的影响和显著动力学性能；目前，模板合成是制造一维纳M结构材料中最常用的方法之一；此模板帮助合成方法不仅繁琐，仍需要多个合成步 骤，仍有昂贵的模板

14、，并且有腐蚀性；相比之下，水热合成法已被证明是制备一维的纳 M结构材料的一个有效的方法；另外微架构可以通过调整温度，处理时间和压力， 通过挑选不同的溶剂和浓度来合成；一维的纳 M结构的锰氧化物，在纳 M线，纳 M棒，纳 M带和纳 M针的形式下，通过水热法胜利地制备；与此相反，只有少数的争论的水热制备的一维的纳M结构锰氧化物的纳 M管被报道；据报道，单晶二氧化锰纳M管采纳水热法，通过氧化锰、氯酸钠和有机表面活性剂 聚被添加到 70 毫升蒸馏水与搅拌形成前体溶液；搅拌后，将溶液转移到聚四氟乙烯内衬的不锈钢高压釜的容量为100ml；将高压釜在保持在140 摄氏度的烘箱中 12 小时，然后冷却至室温；

15、所得褐色的沉淀物收集，漂洗并过滤的 pH值为7；所制备的粉末，然后在 80 度下在空气中干燥；晶体结构和微观结构的产品，其特点主要显示在 X-射线衍射 XRD，岛津制作所 6000， 1.5405 埃），扫描电子显微镜 SEM，日立 S-4300）和透射电镜 TEM，JEOL3010）与能源色散型 X 射线光谱 EDX）牛津）和选定的区域电子衍射 SAED）配件；要测量电化学性能的合成二氧化锰的碳纳 M管，二氧化锰纳 M管80 重量百分数）与混合粘合剂 10 重量百分数） 聚四氟乙烯）和乙炔 10 重量百分数）混合，然后该混合物的 MnO2的碳纳 M管形成匀称的膜，真空干燥，在120 摄氏度下

16、干燥 12 小时；切断，压上一块圆形膜 1 平方厘 M）镍以形成工作电极；电极的重要性是保证测得的平稳与 GR-202），其精确度为 0.01 毫克；暴露的表观表面面积为1 平方厘 M，标准的装载量为二氧化锰是 0.5 毫克；全部的电化学测试在一室中，浸泡在三电极浴中，其中包含1.0M 硫酸钠水溶液作为电解液，铂箔片 2 厘 M2 厘 M，Aldrich公司）作为反电极和 Ag| AgCl 电极电极CHI111）作为参比电极；电化学由 Solartron公司 SI1287 电化学性能的争论接口和Solartron公司 SI1260 阻抗分析仪；电化学阻抗谱 EIS）争论了在开路电位的频率范畴为

17、 105 到 0.1Hz 的与一个沟通振幅为 10 mV；得到的电荷， Q，由集成的面积，依据该循环伏安法 CV）的情节，和详细的电容，然后推导了基于电荷的活性物质的质量， M，电位窗， V依据3、结果与争论所合成的二氧化锰的 X 射线衍射谱示于图中；全部的衍射峰可以被索引-MnO2 的阶段，没有观看到来自杂质的其他特点峰；这展现了高纯度的样品；一般情形下，MnO2的存在在几个晶相，即 形式；这些阶段是相互独立，由于基本单位 MnO6 八面体以不同的方式联系在一起；因此，不同的阶段具有不同的差距轨道或夹层级；在结构上，二氧化锰是建立在双链边缘共享 MnO6 八面体八面体在拐角处，该链接形成 2

18、 2） +11）的轨道结构的方向上延长的平行于 c 轴的四方晶系的晶胞； 1 1）的轨道一般都是空的，由于其体积小1.89 纳 M）；与此相反，大小为 22）轨道是约 0.46 纳 M，这是适合用于插入 / 提取的碱金属阳离子，也正是使用 - 二氧化锰分子 / 离子筛的缘由；在合成过程中，一些阳离子和水分可以被引入到轨道的前体；插图所示；1、给出了 EDX谱的样品和示出样品中的钾的存在下一个K： Mn的原子比为约 11.66 的化学组合物，这来自 EDX分析的样本可以大约作为 KMn8O16 表示，是一种的化学组合物锰钾矿；为了争论的便利，表示+为-二氧化锰的合成含 k 二氧化锰下面的争论；扫

19、描电子显微镜 中小型企业）的合成- 二氧化锰； 2 ；从低倍率的扫描电镜，可以看出，合成全景形状- 二氧化锰粉没有统一的 1-D 纳 M晶体形状的样本；高倍率 TEM图像的图；图 3a 示出一维的纳 M结构体具有四方晶系的边缘长度约为80nm的开口端与纵向长度为几纳 M；内部尺寸大约是为 25nm；代表性的管状结构的产品确认纳M管的形成；一个 HRTEM图像的预备 - MnO2 的碳纳 M管被示于图中；它表现出明显的晶格条纹沿着碳纳M管，这证明白性质 单一晶体的合成 - 二氧化锰纳 M管；晶格间距 0.49 纳 M图像中的相邻平面之间的对 应在四方 -MnO2 的结构的 0 02 ）面的距离；

20、选定的区域电子衍射 SAED）模式从一个单一的碳纳 M管示于图；选区电子衍射和高辨论透射电子显微镜分析结果说明，纳M 管的轴是沿 001 方向 which feature a high specific power anda long cycle capability have received intensive attention in recentyears 1.Among all of the potential materials, manganese oxideshave been investigated widely as they could serve as low- co

21、stand environmental friendly materials to replace the widely usedhydrous RuOz without compromising specific power and specificenergy.One-dimensional 1D nanostructured materials have attractedgreat interest because of their unique physicochemical properties that arise from their high surface area, no

22、vel size effects, andsignificantly enhanced kinetics 2,3. Currently, template synthesis is one of the most commonly used methods to fabricate 1Dnanostructured materials 4,5. This template-assisted synthesismethod isnotonlytedious butalso requires multiple synthesissteps,expensive templates, and corr

23、osive chemical treatment. Bycomparison, the hydrothermal synthesis method has proved to bean efficient wayto prepare 1 D nanostructured materials 6. In addition, micro-architectures can be tailored by adjusting the synthesistemperature,the processing time and pressure, and by selectingdifferent solv

24、ents and concentrations.One-dimensionalform of nanowires,nanostructuredmanganeseoxides, innanorods.nanobelts and nanoneedles1thenavebeen successfully preparedviahydrothermal methods 7-13.Bycontrast, onlyafewstudies on thehydrothermalpreparation of1D nanostructured manganese oxides innanotubes havebe

25、en reported 14,15.Single- crystalp-MnO2nanotubes werereported 14tobeprepared successfullybyahydrothermal methodthrough oxidizingMnS04 withNaC103in the presence of anorganic surfactant polyvinylpyrrolidone. More recently, single-crystal a-MnO2 nanotubes were obtained by a facile hydrothermalreatment

26、of KMn04 in hydrochloric acidsolution15. Thehydrothermal route featured a low synthesis temperature and nosurfactants were required. Therefore, this method is employed inthe present work to prepare MnOz nanotubes. The work focuseson the optimization of the microstructures andcrystalstructuresofmanga

27、nesedioxidesinordertoimprovetheir supercapacitiveproperties.2. ExperimentalTheprocessing routefollowedthe procedure reported recentlywithminor modifications 15. In the present synthesis, 0.608gMn04 and 1.27 ml HCl 37 wt% were added to 70 ml distilledwater with stirring to form the precursor solution

28、. After stirring,the solution was transferred to a Teflon-lined, stainless-steel autoclave with a capacity of 100 ml. The autoclave was kept in an ovenat 140 0C for 12 h, and then cooled down to room temperature. Theresulting brown precipitates were collected, rinsed and filtered toa pH 7. The as-pr

29、epared powders were then dried at 80 0C in air.The crystal structures and microstructures of the products werecharacterized by means of X-ray diffraction XRD, Shimadzu 6000, scanning electron microscopy SEM, Hitachi,5-4300andtransmission electronmicroscopyTEM,JEOL3010with energydispersive X-rayEDXsp

30、ectroscopy Oxfordand selected areaelectron diffraction SAED accessories.To measure the electrochemical performance of the assynthesizedMnOz nanotubes, the MnOz nanotubes 80 wt% wasmixed with a binder 10 wt. polytetrafiuoroethylene and acetylene black 10 wt. The mixture of the MnOznanotubes was thenr

31、olled to form a uniform film that was vacuumed-dried at 120 for 12h. A circular piece of the film 1 cmz was cut and pressed onnickel to form the working electrode. Weight of the electrode wasmeasuredby a balance AND GR-202 with an accuracy of 0.01 mg.The exposed apparent surface area is 1 cmz and th

32、e typical loadingof MnOz is about 0.5 mg.All electrochemical tests were conducted in a one-compartment,three-electrode electrochemical bathwhichcontained 1.0 Msodium sulfate aqueous solution as the electrolyte, a platinumfoil2 cm x 2 cm, Aldrichas the counter electrode and an AgAgClelectrodeCHIlllas

33、 reference electrode. The electrochemicalproperties were examined by a Solartron SI1287 electrochemicalInterface and a Solartron SI1260 ImpedanceAnalyzer.TheelectrochemicalimpedancespectroscopyEISwas个人资料整理仅限学习使用investigated at theopen-circuit potential over the frequency range of 105 to 0.1 Hz witha

34、na.c. amplitude of 10 mV ； The charge, Q, was obtained by integration of area under thecyclic voltammetry CV plot, and the specific capacitance, C, wasthen deduced based the charge, the mass of the active materials, m,and the potential window,4Vaccording to3. Results and discussionThe XRDspectrum of

35、the as-synthesized MnOzis shown in Fig.1.Allthe diffraction peaks can be indexed to the a-MnOz phase, andno other characteristic peaks from impurities are observed. Thisdemonstrates the high purity of the sample. Generally, MnOz existsin several crystallographic phases, i.e., the a，,p y, 8 and forms

36、.These phases are distinctivefromeach other because the basicunit Mn06octahedra are linked in different ways 13. Hence,different phases possesstunnels or interlayers with gaps of different magnitude. Structurally, a-MnOz is built from double chainsof edge-sharing Mn06 octahedra, which are linked at the cornersto form 2 x 2+1x1tunnel structures that extend in a directionparallel to the c axis of the tetragonal unit cell. The 1 x 1tunnelsare generally empty b