最新MOX燃料元件制造.doc

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1、Four short words sum up what has lifted most successful individuals above the crowd: a little bit more.-author-dateMOX燃料元件制造铀同位素分离MOX燃料的生产及应用现状摘要：MOX燃料制造是“核燃料闭式循环”的关键性环节，MOX燃料的发展战略对于乏燃料后处理具有重要意义。本文简要回顾了MOX燃料的发展史，综述了轻水堆MOX燃料和快堆MOX燃料的生产和应用状况，并介绍了MOX燃料的制备技术，最后展望了我国发展MOX燃料的前景以及现实意义。1. MOX燃料发展简史MOX燃料是一种混

2、合的铀-钚氧化物燃料(mixed uranium-plutonium oxide fuel)的简称。二十世纪六十年代初，一些国家基于“快中子增殖堆能产生比其所消耗还要多的易裂变材料”这一概念，预计到这种新堆型将给人类带来美好的能源前景时，确立了发展怏堆的技术路线。比利时、法国、美国、德国、意大利等国纷纷建立了钚实验室，开始进行乏燃料后处理，开发供快堆使用的MOX燃料。七十年代初，法国和美国率先在实验快堆内考验了MOX燃料组件。与此同时，德国、瑞士、法国、英国也开始在轻水堆内引入MOX燃料组件。截止到八十年代，大多数已建成的快堆都成功地使用了MOX燃料。然而八十年代中期以后，由于技术、政治和经济

3、等方面的诸多原因，世界范围内快堆发展计划受挫，许多国家取消或推迟了快堆发展进程，从而促使欧洲一些国家改变策略，把工作的重心转移到在轻水堆中实施MOX燃料的再利用和再循环，以消耗因发展快堆MOX燃料而贮存的大量钚。在这一时期，他们着重研究了在轻水堆(LWR)(含压水堆(PWR)和沸水堆(BWR)以及重水堆(HWR)电站中使用MOX燃料的技术条件，使之在轻水堆电站中的应用达到了工业规模。2. MOX燃料的生产与应用现状截止到2007年，全世界已有5个国家的40座以上的LWR获得了MOX再循环许可。其中，法国20座，德国12座，瑞士4座，比利时2座，日本2座，大约30多座MOX燃料热堆在运行。据统计

4、，有33座LWR已装有MOX燃料并投入使用，其中包括31座PWR，2座BWR（位于德国）。由于轻水堆MOX燃料与快堆MOX燃料在制造时，芯块中PuO2与UO2的比例、元件棒包壳材料和燃料组件结构有所区别，现将两种不同类型MOX燃料的生产与应用现状予以分述。2.1 轻水堆-MOX燃料生产与应用现状 根据2007年IAEA统计，全世界运行的商业核反应堆机组共435套，总装机容量为3.69105MWe，每年约需6.65万吨铀。预计到2025年。世界核电装机容量将增至4.49-5.33105MWe届时铀的需求量将增至8.2-10.1万吨。现役核电站反应堆除使用UOX燃料外，也使用了MOX燃料。截止到2

5、000年，己有2200套以上的MOX燃料组件在法国、德国和比利时等国家的33个PWR和BWR机组中使用，平均燃耗达40GWdHM/t。实践证明在轻水堆中循环利用MOX燃料可达到与UOX相似的性能。目前世界上正在运行的制造轻水堆-MOX燃料厂有：法国的卡达拉希厂(CFCa)和梅洛克斯厂(MELOX)，英国的塞拉菲尔德厂(Sellafield)，日本的东海村和六所村厂，俄罗斯的车里雅宾斯克联合企业。MOX燃料的制造工艺业已日臻完善，并积累了工业生产经验。2.2 快堆-MOX燃料生产与应用现状 1946年世界上首座实验快堆，美国克列门汀(Clementine)达到临界(额定热功率为25kW)。195

6、1年美国EBR-1实验快堆首次实现发电(额定热功率1200kW，发出电功率200 kW)。到1980年美国又建成各种目的快堆6座。截止到上世纪末，美国、俄罗斯、法国、英国、德国、日本和印度等七个国家，共计建成大小钠冷快堆18座，积累了300多堆年的运行经验。其中俄罗斯积累了125堆年的运行经验，约占40，在可靠性、安全性和经济性方面保持了较高的水平。特别是BN-600原型快堆电站已运行24年，平均负荷因子超过了74。目前尚有四个国家，即法国、俄罗斯、日本和印度有快堆仍在运行。至于英、美和德国都曾发展过快堆和相关MOX燃料制造工艺，但是这些设施均先后披拆除或封存起来。3. MOX燃料的制备技术

7、MOX燃料的制备工艺与UO2燃料类似，都是长度和直径约10mm的陶瓷块，用锆台金管作包壳材料。所不同的是MOX燃料的原料为UO2粉末和PuO2粉末，需充分混合均匀，并在烧结时形成UO2和PuO2的固溶体。另外由于钚的极毒性和临界质量极小，所以MOX燃料生产设施，防护条件比U02燃料苛刻得多。其生产工艺流程见下图：3.1国外MOX燃料的制备技术概况 MOX燃料元件的制备过程主要包括氧化物粉末的混合、芯块制备、燃料棒制造和元件组装等工序。MOX燃料棒的制造工艺有芯块法和振动密实法两种工艺路线，无论是在加工工艺方面，还是在性能测试、理化检测方面国外均已建立了相应的标准。当用振动密实法进行燃料棒制造时

8、，最重要的就是先得到成分均匀的混合氧化物燃料粉末；当用芯块法进行燃料棒制造时，MOX燃料芯块的制备是MOX燃料元件制造的核心。 目前，MOX燃料棒的制造大多采取芯块法，即先制备氧化物燃料粉末，再通过成型压制和烧结等工序进行MOX芯块的制备，最后，将芯块装管、端塞焊接制成MOX燃料棒。其中，MOX燃料粉末的制备工艺大致可分为干法和湿法两种。干法即机械混合法，包括比利时的MIMAS和MIGAR、英国的SBR、法国的COCA和德国的OCOM等方法，工艺都比较成熟，是最早发展起来的工艺，已达工业生产规模，法、比、德、英、俄等国均采用过干法工艺进行MOX燃料元件的制造。法国CO-GEMA公司在MIMAS

9、工艺基础上,建立了更为先进的A-MIMAS工艺,以适应MELOX厂大规模生产需要。美国的FFTF工艺也是干法工艺。俄罗斯还对转化钚的高温化学工艺（熔盐法）进行了深入的研究。湿法即共转化法，包括共沉淀法、直接脱硝法和溶胶-凝胶法等，其中德国的AUPuC工艺、俄国的草酸盐沉淀法和氨基共沉淀法、法国的NITROXFA法以及日本的微波加热脱硝法都是典型的湿法制备MOX燃料粉末方法，英国也曾用溶胶-凝胶法制备氧化物颗粒，再利用振动密实法制备快堆燃料元件，但这种方法未被广泛应用。在以上MOX燃料干法和湿法制造工艺中，最为典型的当数比利时开发的MIMAS工艺，以及德国开发的AUPuC工艺，其他各国开发的工艺

10、都与此两种工艺采用的技术相似。下面对这两种工艺进行简单的介绍。3.1.1 MIMAS工艺该工艺的第一步是用球磨机将UO2+30PuO2粉末进行球磨，球磨时问一般为5h。第一步是用高效混台器将第一步得到的主混合粉末与剩余的UO2粉末进行混合。传统MIMAS工艺是用AUC-UO2粉末，但后来法国MELOX工厂的批量生产改用ADU-UO2粉末。MIMAS工艺规定最大富钚颗粒尺寸不超过150m。MIMAS-ADU工艺制造的MOX芯块中一般含有3种不同成分的相，即富铀相(基体相)、富钚相和UO2表面包覆一层钚的涂层相。3.1.2 AUPuC工艺 AUPuC工艺流程示意图如下 料液是反应堆乏燃料后处理厂产

11、生的硝酸钚和硝酸铀酰溶液。2种溶液以需要的比例混合,进行共转换,制得含钚40 %的可溶性混合氧化物粉末。3.2我国MOX燃料芯块制备技术研究进展我国对MOX燃料技术的研究起始于20世纪80年代，发展相对较晚。受项目技术难度大、MOX燃料应用目标不十分明确和经费制约等因素影响，当前我国对MOX燃料的研究与国际发达水平还有较大的差距。但从总体上看，还是取得了相当大的进步：自行设计并于2007年开始建设我国第一条MOX燃料芯块制备工艺试验线和分析检测线；确立了我国的MOX燃料芯块制备工艺流程，通过球磨、制粒、混料、压制、烧结等工艺试验，掌握了芯块制备的关键技术，研制出以CeO2替代PuO2的模拟MO

12、X燃料芯块；建立了MOX燃料粉末和芯块性能检测的分析装置和方法（粉末的性能包括粒度、比表面积、松装密度、振实密度、混合均匀性、杂质含量等，芯块的性能包括密度、气孔率、气孔尺寸、晶粒尺寸、元素分布均匀性、O/M比等），并通过大量模拟样品的性能测试，积累了分析检测经验。总而言之，通过以上技术研究，积累了较为丰富的技术经验，培养了一批专业科研人才，为开展含钚MOX燃料芯块和单棒研制奠定了技术基础，使我国MOX燃料元件技术研究向前迈开了一大步。下图是我国MOX燃料芯块制备的工艺流程：4.我国发展MOX燃料的前景 近年来，我国核电发展较为迅猛，根据国家有关发展规划预测，到2020年投运核电的装机容量达到

13、40 GW，占全国总装机容量的4%，核电占全国总发电量的6%。资料表明，一座1000 MW的压水堆在40年的寿期中共需要6040t天然铀，2005年我国运行的核电机组达到了8.7GW，共需使用天然铀52500 t。这就意味着要维持核电站正常运营，将需要更多的天然核燃料来加以支撑。由此可见，在我国发展目前使用的天然核燃料替代燃料MOX燃料的需求非常大。 从轻水堆燃料循环的经济性来看，利用核燃料后处理提取钚是非常有效的策略。随着钚量的增加，对钚最有效的和平利用途径就是制成MOX燃料元件。如果对乏燃料中的钚弃置不用，不但不能解决核燃料资源不足的问题，每年还将支付相当大的费用贮存这些钚。鉴于反应堆更高

14、的燃耗深度，将几年前的约30 000 MWd/t的燃耗提高到现在的50 000 MWd/t以上，MOX的利用就变得更加有吸引力。相对于相对低廉的铀价格来说，后处理分离钚制造MOX进行回用本身并不经济，但考虑进行乏燃料管理的费用，分离钚的成本就又变得十分便宜了。7 个UO2燃料组件生成1个MOX组件和一些玻璃固化高放废物，其结果是使乏燃料处置的体积、数量和费用约下降65%。 中国实验快堆（CEFR）对MOX燃料的需求迫切。国际上热堆的铀资源利用率只有1%左右，而通过快堆及MOX燃料循环可以将铀资源利用率提高6070倍。国际上已有20多座快堆的设计建造经验和300堆年的快堆运行经验，从工程技术上看

15、，国际上快堆发展经历过实验快堆、原型快堆、示范快堆的完整阶段。中国实验快堆（CEFR）经过近15年的研发，即将临界投入运行。但由于我国没有MOX燃料，目前不得不使用从俄罗斯进口的高富集度UO2燃料，这将影响我国快堆技术的发展。因此，急需开展CEFR-MOX燃料的研发，尽快过渡到使用MOX燃料堆芯装料，获得使用MOX燃料的经验和技术，从而加快我国快堆技术发展与核能“三步走”的发展战略进程。无论用于轻水堆，还是用于快中子堆，MOX燃料的应用可实现核燃料的闭合循环，并减少钚的贮存费用，有利于环境保护。同时也可提高铀资源利用率，解决我国铀资源并不丰富的问题。这种新型可增殖核燃料技术是我国实施核能可持续

16、发展战略的重要组成部分，对我国核电事业的可持续发展具有重要意义。参考文献:1 李锐.，周洲. MOX燃料的特点、制备工艺、应用现状与研究新进展. 第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集（第2分册）2010.10.152 白云田. 铀钚混合氧化物的制造工艺. 原子能科学技术. 1998.05第32卷增刊. 96983 尹邦跃. 中国实验快堆MOX燃料研究进展. 核科学与工程. 2008.12第28卷第4期3053124 顾忠茂. 我国先进核燃料循环技术发展战略的一些思考. 核化学与放射化学. 2006.02第28卷第1期. 195 蔡善钰，黄钟. MOX燃料生产与应用现状及其发展趋问. 中国核能行业协会2008年中国核能可持续发展论坛论文集 2010.08.31 2732776 李冠兴，武胜. 核燃料. 北京：化学工业出版社. 2007 第380页 -