三阶非线性光学效应.ppt

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1、第5章 三阶非线性光学效应,5.1 克尔效应与自聚焦现象 5.2 三次谐波产生 5.3 四波混频 5.4 双光子吸收 5.5 受激喇曼散射（SRS） 5.6 受激布里渊散射（SBS） 5.7 受激光散射现象的一般考虑,5.1 克尔效应与自聚焦现象,5.1.1 克尔效应 1. 克尔效应 克尔（Kerr）在1875年发现: 线偏振光通过外加电场作用的玻璃时, 会变成椭圆偏振光, 如图5.1 - 1所示, 当旋转检偏器时, 输出光不消失。作用下, 由原来的各向同性变成了光学各向异性, 外加电场感应引起了双折射, 其折射率的变化与外加电场的平方成正比, 这就是著名的克尔效应。,图5.1 - 1 克尔效

2、应实验示意图,从非线性光学的角度来看, 克尔效应是外加恒定电场和光电场在介质中通过三阶非线性极化率产生的三阶非线性极化效应。 假定介质受到恒定电场E0和光电场Eexp(it)+c.c.的作用, 按(1.1 - 39)式和(1.1 - 41)式有,(5.1 - 1),这表示由于三阶非线性极化的作用, 恒定电场的存在使得介质的介电张量元素 改变了 , 且,(5.1 - 2),因子3是由于考虑了三阶极化率张量元素的本征对易对称性出现的。,2. 光克尔效应 现在进一步讨论用另一光电场代替恒定电场E0的光克尔效应。 假定频率为的光电场作用于介质的同时, 还有另一束任意频率为的光电场作用于该介质, 则由于

3、光电场的作用, 会使介质对光波的作用有所改变。 通过三阶非线性极化效应, 将产生与频率为光电场平方有关的三阶非线性极化强度的复振幅P(3) ()为,(5.1 - 3),假定频率为的光波沿z方向传播, 由(5.1 - 3)式可得,(5.1 - 5),对于偏振方向与频率光波相平行的光电场来说：,对于偏振方向与频率光波相垂直的光电场来说：,克尔效应可以提供一种改变光波偏振状态的方法。例如，通常使用的非线性介质硝基苯，没有恒定电场时，在光学上是各向同性的。当外加恒定电场后，它就具有各向异性晶体的性质。这时，与E平行和垂直的光波通过它是，便产生相位差：,因为，n与E02成正比，所以相位差可以通过改变E0

4、调节，其结果可以使得入射线偏振光的振动面转过90度，或者使其变为椭圆偏振光。,图5.1 - 2 光克尔效应开关,这种开关的速度取决于样品对激光场的响应时间，一般很短，可达ps。,5.1.2 激光束的自聚焦现象 上述的光克尔效应中，光波的频率与产生效应的光波频率不相同，实际上，一束强的光波本身就能起到产生该效应的光波作用。 自聚焦是感生透镜效应, 这种效应是由于通过非线性介质的激光束的自作用使其波面发生畸变造成的。 现假定一束具有高斯横向分布的激光在介质中传播, 此时介质的折射率为,其中, n(|E|2)是由光强引起的折射率变化。,如果n是正值，由于光束中心部分的光强较强，则中心部分的折射率变化

5、较边缘部分的变化大，因此，光束在中心比边缘的传播速度慢，结果是戒指中传播的光束波面越来越畸变，如图所示。这种畸变好像是光束通过正透镜一样，光线本身呈现自聚焦现象。,图5.1 - 3 光束在非线性介质中的光线路径 （虚线为波面, 实线为光线）,但是，由于具有有限截面的光束还要经受衍射作用，所以只有自聚焦效应大于衍射效应时，光才表现出自聚焦现象。 粗略地说，自聚焦效应正比于光强，衍射效应反比于光束半径的平方，因此，由于光束收自聚焦作用，自聚焦效应和衍射效应均越来越强。如果后者增强的较快，则在某一点处衍射效应克服自聚焦效应，在达到某一最小截面（焦点）后，自聚焦光束将呈现出衍射现象。但是在许多情况下，

6、一旦自聚焦作用开始，自聚焦效应总是强于衍射效应，因此光束自聚焦的作用一直进行着，直至由于其他非线性光学作用使其终止。,使自聚焦作用终止的非线性光学作用有：受激喇曼散射、受激布里渊散射、双光子吸收和光损伤等。 当自聚焦效应和衍射效应平衡时，将出现一种有趣的现象，即光束自陷，表现为光束在介质中传输相当长的距离，其光束直径不发生改变。实际上，光束自陷是不稳定的，因为吸收或散射引起的激光功率损失都可以破坏自聚焦和衍射之间的平衡，引起光束的衍射。 与自聚焦效应相反，如果由光强引起的折射率变化n是负值，则会导致光束自散焦，趋向于使高斯光束产生一个强度更加均匀分布的光束，这种现象为光模糊效应。,光强分布引起

7、折射率变化还会造成光的群速度变化, 图5.1 - 4表示一时域高斯光脉冲在非线性介质中传播一定距离后, 脉冲后沿变陡的现象。 这是由于脉冲峰值处折射率大, 光速慢， 而在后沿, 光强逐渐下降, 光速逐渐增大, 以致后面部分的光“赶上”前面部分的光, 造成光脉冲后沿变陡。 这就是光脉冲的自变陡现象。,图5.1 - 4 光脉冲在非线性介质中的自变陡现象,自聚焦现象的研究始于1964年, 促使对这种现象的研究主要有以下两个因素: （1） 高功率密度激光在透明介质中传播时会发生所谓的丝状破坏。 （2） 在研究受激喇曼散射过程中观察到一些反常现象, 如许多固体和液体中, 受激喇曼散射有一个非常尖锐的阈值

8、, 有异常高的增益, 前后向增益不对称, 有反常的反斯托克斯环等。经研究表明，这些现象都与激光束自聚焦现象相关。,引起光束自聚焦的原因是光致折射率的变化, 而光致折射率变化的物理机制是多种多样的, 归纳起来主要有: （1） 强光场使组成介质的分子或原子中的电子分布发生变化, 这导致介质宏观电极化的变化, 从而使折射率发生变化。引起折射率变化的响应时间fs量级。 （2） 对含有各向异性分子的液体（如CS2、 苯及其衍生物）来说, 由于各向异性分子在不同方向上有不同的分子极化率, 这时与分子取向有关的高频克尔效应是引起折射率变化的主要原因。引起折射率变化的响应时间ps量级。,（3） 在强光场作用下

9、的电致伸缩效应使介质密度发生起伏, 从而引起折射率发生相应的变化。引起折射率变化的响应时间ns量级。 （4） 由于各种介质对入射光束均存在着不同程度的吸收, 导致介质温度升高, 从而引起介质折射率变化。引起折射率变化的响应时间s量级。,5.1.3 自聚焦的稳态理论 考虑到三阶非线性效应, 在光场作用下各向同性介质的介电常数发生变化, 总的相对介电常数为,(5.1 - 15),式中, r为线性相对介电常数, 2为非线性相对介电常数系数, |E0|2为光电场振幅平方。 相应的极化强度可以表示成,(5.1 - 16),由此, 在(5.1 - 15)式中,(5.1 -17),介质的折射率为,(5.1

10、- 18),式中,(5.1 - 19),是线性折射率, n是非线性折射率。 因为通常n0n, 所以由(5.1 - 18)式可得,(5.1 - 20),若令,(5.1 - 21),则,(5.1 - 22),通常称n2为非线性折射率系数。,考虑上述非线性效应后，麦克斯韦方程可以写成：,由此得到波动方程：,假定光束沿z方向传播，振动方向为x方向，电场的表示式为：,考虑到慢变振幅近似，波动方程为：,如果没有非线性，上式就变为描述透明介质内线性光束传播规律的方程，它的解是一组完全的高斯模：,图5.1 - 5 高斯光束进入自聚焦介质（虚线表示无自聚焦时光束的半径）,假定高斯光束进入介质处的坐标为z=0（如

11、图），则z用（z-zmin）代替。,在z=0处输入光束的场强为：,令z=0处的输入光束半径为d：,在z=0处输入光束的场强简化为：,引入聚焦参数：,在z=0处输入光束的场强变为：,根据的定义，对于=0的光束，其束腰在z=0处。如果0，即zmin0，表明在z=0处的输入光场是收敛的，而对于0的光束，则是发散的。,我们在z=0附件将光束强度按级数展开，并保留最初三项，可以得到光束的截面积：,假定光束聚焦处的光束面积为零，可求得自聚焦焦点离输入平面的距离：,P是输入光束的总功率：,Pc称为临界功率：,如果输入光束原来是收敛的，则当总功率P超过Pc是，它将突然在zf处聚焦。自聚焦的临界功率与光束起始的

12、收敛程度（即聚焦参数）及起始光束直径d无关。,如果光束起始是发散的，则自聚焦的临界功率为：,这是自聚焦的临界功率与自聚焦参数有关，光束起始发散愈厉害，临界功率越大。,例如，在二硫化碳液体中，对于波长为1微米的激光，自聚焦临界功率约为2*104W，因此，在中等高的功率水平上也会发生自聚焦。,5.1.5 光束的自相位调制 假定输入光束为均匀平面波, 则振幅函数满足的方程可以写为,(5.1 - 58),该方程的近似解为,(5.1 - 60),这里 表示输入光场幅度。,非线性折射率造成的附加相移为：,因此，瞬时频率为：,图5.1 8 自相位调制,和,的时间关系,脉冲前沿：,脉冲后沿：,脉冲峰值处：,最

13、大频移发生在功率曲线的拐点处，即,图5.1 - 9 考虑响应时间后自相应调制的(t)和频谱图 (a) (t)相对光脉冲迟后； (b) 频谱图,以上讨论只对输入脉冲比介质非线性响应时间大很多的情况才是正确的。如果脉冲宽度与介质非线性响应时间同一数量级，则附加相移的值不能瞬时跟上光强的变化，需要迟后一段时间，其结构是光谱结构不再对称，大部分能量集中到斯托克斯分量一边，反斯托克斯分量的能量降低了。,5.2 三次谐波产生,5.2.1 平面波的三次谐波产生 设有一束频率为的线偏振光作用于非线性介质, 光波电场为,(5. - ),式中, 复振幅E()为,(5.-),其中, E0、 a()和n1分别为入射基

14、波的振幅、 振动方向的单位矢量和折射率。 由三阶非线性效应产生的三次谐波极化强度的复振幅为,(5. - ),按(. - )式, 三次谐波光电场满足的耦合波方程为,(5.2 - 4),式中k3=3n3/c。 组合(5. - )式、 (5. - )式和(5. - )式, 并令,(5. - ),(5. - ),可得,(5. - ),在小信号近似情况下, 可得三次谐波光电场为,(5. - ),(5. - ),5.3 四 波 混 频,5.3.1 四波混频概述 四波混频是介质中四个光波相互作用所引起的非线性光学现象, 它起因于介质的三阶非线性极化。 四波混频相互作用的方式一般可分为如图5.3 - 1所示的

15、三类。,图5.3 - 1 四波混频中的三种作用方式,1） 三个泵浦场的作用情况 在这种情况下, 作用的光波频率为1 , 2和3, 得到的信号光波频率为s, 这是最一般的三阶非线性效应。 2） 输出光与一个输入光具有相同模式的情况 在这种情况下, 例如输入信号光为Es0=E30, s=3, 则由于三阶非线性相互作用的结果, E3将获得增益或衰减。 3） 后向参量放大和振荡 这是四波混频中的一种特殊情况, 其中两个强光波作为泵浦光场, 而两个反向传播的弱波得到放大。这与二阶非线性过程中的参量放大相似，其差别只是这里是两个而不是一个泵浦光场，两个弱光分别是信号光波和空闲光波。,在四波混频中，相位匹配

16、时非常重要的条件，因为它可以大大地增强信号光波的输出。 由于四波混频在所有介质中都能容易地被观测到，而且变换形式很多，所以它可以得到许多很有意义的应用。例如，利用四波混频可以把可调谐相干光源的频率范围扩展到红外和紫外；在材料研究中，共振四波混频技术是非常有效的光谱和分析工具。,5.3.2 简并四波混频（DFWN）理论 1. 简并四波混频作用 简并四波混频是指参与作用的四个光波的频率相等。 这时, 支配这个过程的三阶非线性极化强度一般有三个波矢不同的分量:,(5. - 1),式中,简并四波混频的输出可以利用耦合波方程求解。其四波相互作用也可以理解为如下的全息过程：三个入射光波中的两个相互干涉，形

17、成一个稳定光栅，第三个光波被光栅衍射，得到输出波。,图5.3 - 2 与简并四波混频过程相应的光栅图,例如：考虑到k1=-k1,特殊情形下的三个稳定光栅。根据衍射理论可以得到三个衍射波，其波矢分别为：ks=k1+k1-ki；ks=k1-k1+ki；ks=-k1+k1+ki 输出光波ks=-ki总是满足相位匹配,上面的分析指出了简并四波混频与全息过程的相似性，但必须明确他们之间存在的根本差别。 首先，普通全息的记录过程是通过参考光和信号光干涉、对记录介质曝光，并调制其透明度实现的，所以，参考光与信号光必须同频率，否则就会形成不稳定的运动光栅，在曝光过程中会将全息图擦除掉。而在四波混频过程中，相互

18、作用的光波则不一定同频率。 第二，四波混频过程中的四个光波是通过三阶非线性极化率发生相互作用的，在一般情况下，三阶极化率是一个张量，它可以使不同偏振的光之间产生耦合。,2. 非共振型简并四波混频过程 在非共振型四波混频过程中, 光场将引起介质折射率的变化。 通常所采用的介质, 大致分为两类: 一类对本地场响应（光克尔效应13 ）, 另一类对非本地场响应（热响应12 、 光折变效应13, 14 、 电致伸缩效应15等）。 前者可以利用非线性极化率表征, 后者不能直接利用非线性极化率表征。 这些介质中的四波混频过程都可以通过耦合波方程描述。,图5.3 - 3 简并四波混频结构示意图,我们讨论的DF

19、WM结构如图5. - 所示, 非线性介质是透明、 无色散的类克尔介质, 三阶非线性极化率是(3) 。 在介质中相互作用的四个平面光波电场为,(5. - ),其中, E1、 E2是彼此反向传播的泵浦光, E3、 E4是彼此反向传播的信号光和散射光。 一般情况下, 信号光和泵浦光的传播方向有一个夹角, 它们的波矢满足,（5. - ）,如果这四个光波为同向线偏振光, 则可以根据非线性极化强度的一般关系, 得到相应于某一分量的感应非线性极化强度, 例如:,（5. - ）,在考虑到慢变化振幅近似的条件下, 介质中光电场复振幅的变化规律满足耦合波方程, 即,(5. - ),1） 小信号理论 如果介质中的四

20、个光电场满足|E1(r)|2、|E2(r)|2|E3(r)|2、 |E4(r)|2, 就可以忽略泵浦抽空效应。 在这种情况下, 只需考虑E3(r)和E4(r)所满足的方程即可。 假设E3(r)和E4(r)沿着z轴彼此相反方向传播,相应的耦合波方程为,(5. - ),因为三阶极化率是实数, 所以右边第一项仅影响光电场的相位因子, 对能量的变化没有贡献, 故可以定义,(5.3 - 9),并可以得到E3 (z)和E4 (z)满足的方程。 为了方便起见, 在下面求解E3 (z)和E4 (z)的过程中, 我们略去右上角的撇号, 将E3 (z)和E4 (z)满足的方程改写为,(5. - ),式中,(5.

21、- ),在这里已考虑到k3=k4=k。 假设边界条件为,(5. - ),可以解得,(5. - ),在两个端面上的输出光电场为,(5. - ),由此可以得到如下结论: (1) 在输入面(z=0)上, 通过非线性作用产生的反射光场E4(0)正比于入射光场E*30 。 因此, 反射光E4(z0)是入射光E3(z0)的背向相位共轭光。 (2) 若定义相位共轭（功率）反射率为,(5.3 - 15),则由(5.3 - 14)式得到,(5.3 - 16),在gL较小的情况下，随着gL的增大，R也增大。如果介质长度一定，则g越大，R越大。g的大小反映了泵浦光对散射光耦合的强弱。,(3) 由(5. - )式可见

22、, 当|g|L/2时, R, 这相应于振荡的情况。 在这种情况下, E3和E4在介质中的功率分布如图5. - 所示。,图5. - 振荡时, 介质中E3和E4的功率分布,图5. - 5 DFWN的放大特性,当(3/4)|g|L(/4)时, R1。 此时， 可以产生放大的反射光, 在介质中E3和E4的功率分布如图5.3 - 5所示。,2） 大信号理论16, 17 在DFWN过程中, 如果必须考虑泵浦抽空效应, 就应当同时求解 (5. - )式的四个方程, 这就是大信号理论。 我们讨论的作用结构如图5. - 所示, E1、 E2是彼此反向传播的泵浦光, E3, E4是彼此反向传播的信号光和相位共轭光

23、, 光电场仍采用(5.3 -3)式的形式。,图5. - 6 非共线DFWM结构示意图,为了分析简单起见, 我们假设四个光电场同向线偏振, 并且忽略光克尔效应引起的非线性折射率变化项。 在这种情况下, (5. - )式变为,(5. - 17),在求解这些方程时, 为了克服有多个坐标量的困难, 我们引入共同坐标z。 对于平面波而言, 有,(5. - ),而由图5. - , 又有 cos1=cos3=cos cos2=cos4=cos,于是, (5. - )式可以改写为,（5.3 - 19）,在一般情况下, DFWM相位共轭特性可以通过对(5. - )式进行数值计算给出。 图5. - 图5. - 分

24、别为对称激励情况下计算得到的特性曲线, 由这些曲线可以得到DFWM的如下特性: (1) 饱和特性。 由图5. - 可见, 在Is固定的情况下, 随着Ip的增大, 相位共轭反射率R也增大, 当Ip增大到一定程度时, 出现饱和现象。 这种饱和现象是由于非线性耦合效应和泵浦抽空效应共同作用的结果。 即随着Ip的增大, 非线性耦合加强, 同时, 泵浦抽空效应也越来越显著, 导致共轭反射率的饱和。,图5.3 - 7 Is为参量时, R与Ip的关系曲线,图5.3 - 8 为参量时, R与Ip的关系曲线,(2) 自振荡特性。 在Is=0的情况下, Ip增大到某一数值时, 将产生自振荡输出(R)。 如图5.3

25、 - 所示, D=0时, 振荡阈值泵浦激励强度(Ip)th =。 随着的增大（相应于产生的振荡信号输出增大）, (Ip)th也增大, 振荡阈值可由(5.3 - 35)式求出。,(3) 泵浦抽空特性。 如图5. - 所示, 当R固定时, 随着Ip的增大, 泵浦抽空效应愈加显著。 这是因为, 如图5. - 10所示, 在R固定时, Ip增大, Is必定增大, 从而泵浦抽空必然严重。 图5.3-9中的, 表示泵浦能量趋于完全转化为信号能量。,图5. - R为参量时,D与Ip的关系曲线,图5. 10 R为参量时, Is与Ip的关系曲线,图5. 11 PCR结构,(4) 如图5. - 11所示, 在DF

26、WM结构外加一个普通反射镜, 就构成了以后将要讲到的相位共轭谐振腔（PCR）。 假定反射镜的反射系数为r, 在不考虑损耗的情况下, PCR的振荡(也即DFWM自振荡)阈值条件为,(5. - ),相应于这种情况, DFWN自振荡时的相位共轭反射率为,(5. - ),. 共振型简并四波混频过程 从上面的讨论可以看出, 为了提高四波混频的效率, 希望增大(3) 。 但实际上, 对于非共振型非线性介质来说, (3) 不可能很大。 如果采用共振型非线性介质, 则由于极化率的共振增强, 会大大提高四波混频效率, 有可能在较低的泵浦强度下, 获得较强的相位共轭波, 甚至可以连续工作。,假设四波混频结构如图5

27、. - 12所示, E1, E2是沿着任意方向彼此反向传播的强泵浦光, E3, E4是沿着z轴彼此反向传播的弱信号光和相位共轭光, 它们的波矢满足k1+k2=k3+k4=0, 并且波数相等, 令其为k。 为了讨论方便起见, 我们认为这四个光波同偏振, 且不计泵浦抽空效应。 根据第二章的讨论, 在稳态情况下, 二能级原子系统的极化率为,(5. - ),图5.3 12 共振型DFWM结构示意图,式中, =(0)T2为偏离谱线中心的归一化失谐频率； |Es0|2=2/(T1T2p2)为谱线中心饱和参量；0=p2n0T2k/(20)为谱线中心的小信号吸收系数； T1, T2分别是纵向弛豫时间和横向弛豫

28、时间； n0是无场时二能级的粒子数差, p是原子偶极矩, k为波数。 由前面的假设, 可以将介质中光电场表示为 E=E0+E (5. - ),其中, E0=E1+E2是强泵浦光场, E=E3+E4是弱信号光场。 因为E0E, 所以可将(E)=(E0+E) 在E0处展成台劳级数, 并取到一次项, 得,(5. - ),在这种情况下, 极化强度为,(5. - ),共振型过程的如下特性: (1) 当信号光E3(z0)入射到共振介质上时, 由于非线性作用, 将产生其背向相位共轭光E4(z0)。 如果光波频率远离共振区, 介质吸收可以忽略不计, 其结果与非共振型相位共轭一致。 (2) 共振型过程中, 入射

29、光的透射率为,(5. - ),背向相位共轭（功率）反射率为,(5. - ),由(5. - )式可见, 共振型过程也可能产生振荡(R)。,(3) 影响相位共轭反射率R的主要参量是0L、 I/Is和。 为了更明显地看出R的变化规律, 对R关系式进行数值计算, 给出了R的有关曲线19、 20 。 图5.3 - 13给出了在谱线中心(=0)工作时, 对于各种小信号吸收(0L)值的R与(I/Is) 的关系曲线。,图5. - 14表示失谐时, 固定小信号吸收的情况下, R与I/Is0 的关系曲线。 失谐时的小信号吸收为,(5. - 62),图5. - 13 在谱线中心, 以0L为参量, R与I/Is的关系

30、曲线,图5. - 14 在L固定、以失谐为参量时, R与对线中心饱和强度归一化 的泵浦强度I/Is0 的关系曲线,图5.3 - 15 在增益介质谱线中心工作时, 以0L为参量, R与I/Is的关系曲线,图5.3 - 16 泵浦抽空、吸收效应对 反射率R的影响,5.4 双 光 子 吸 收,5.4.1 双光子吸收 1. 双光子吸收现象 当用红宝石激光照射掺铕氟化钙晶体时, 可以探测到相应于两倍红宝石激光频率跃迁的荧光。 因为该晶体不存在与单个红宝石激光光子相对应的任何激发态, 所以不能用连续吸收两个红宝石激光光子来解释这种现象。又由于掺铕氟化钙晶体属于立方晶体，不可能发生二次谐波产生过程。所以上述

31、现象唯一的解释是同时吸收两个光子产生的效应。,更一般的情况是，当具有频率为1和2的两束光通过非线性介质时，如果1+2接近介质的某一跃迁频率，就会发现两束光都衰减。这是因为介质同时从每一束光中各吸收一个光子，即同时吸收两个光子，引起了两束光的衰减，这种现象称为双光子吸收。,2. 双光子吸收的耦合波方程 我们感兴趣的情况是1+2接近介质的某个跃迁频率0。 因为现在只有两个频率分量1和2, 介质中没有二阶非线性效应, 或者不满足产生和频、 差频和二次谐波的相位匹配条件, 或者不满足产生三次谐波的相位匹配条件, 所以只需考虑频率1和2这两个辐射场之间的耦合即可。,假定介质中频率为1和2的光电场表示式为

32、,(5.4 - 1) (5.4 - 2),相应的三阶非线性极化强度的复振幅为：,(5.4 - 3),(5.4 - 4),满足的耦合波方程：,经过整理得：,将上式取复数共轭，并与原式相加，进行积分：,如果用光子通量表示：,可得：,它表明频率为1和 2的辐射场必须同时被放大或衰减，这正是双光子吸收的规律性的反映。,图5.4 - 1 双光子吸收的衰减关系曲线,对于大的z值，N（ 1，z）趋于N（ 1，z）- N（ 2，z）， N（ 2，z）趋于零，lTA表征双光子吸收过程的一个特征长度。,5.4.2 参量过程和非参量过程 下面, 简单地说明参量过程和非参量过程的特点。 （1） 在参量过程中, 介质只

33、起到媒介作用, 而在非参量过程中, 介质参与到非线性过程中, 状态发生了变化。 在此, 以三次谐波产生的过程予以说明。 由于不存在任何共振效应, 所以极化率可以取实数。 根据对极化所消耗的功率关系式,可以得到由基波场和三次谐波场到介质的不可逆的能量流为：,(5.4 - 24),利用极化率张量的真实性条件、 时间反演对称性和完全对易对称性, 有,(5.4 - 25),将(5.4 - 25)式的关系代入(5.4 - 24)式, 得到,(5.4 - 26),对于三次谐波产生过程，介质只起到媒介作用，在基波场和三次谐波场之间传递能流。而对于非参量过程，由于极化率存在虚部，所以，传递到介质中的能流不再为

34、零。,（2） 在参量过程中, 通过非线性作用产生的辐射场与激励场处于不同的辐射模（即不是受激发射过程）， 而非参量过程则可能是受激发射过程。 （3） 在参量过程中, 例如由(5.2 - 9)式可以看出, 所产生的三次谐波场的强度与 |(3) (-3,)|2=() 2+() 2 有关, 其极化率张量实部()和虚部()的贡献方式相同。 而对于非参量过程来说，极化率张量的实部与虚部可给出不同的物理含义。,例如，在双光子吸收过程中， E（ 1，z）和E（ 2，z） 有如下的指数变化规律：,指数项中的实部表示光电场振幅大小的变化，在热平衡条件下， TA为正值时，E（ 1，z）和E（ 2，z）随z的增加而

35、指数减少，减少的速度与另一光波的强度和TA成正比；在集居数密度发生反转的条件下， TA为负值， E（ 1，z）和E（ 2，z）随z的增加而增大。,TA和集居数密度差有相同的符号,指数项中的虚部表示光波之间的非线性耦合将会导致每一束光的传播常数的改变，这种改变正比于，即正比于（3）的实部，并正比于另一光束的强度。 在远离共振区的条件下，光波不再衰减，只因不为零，使得传播常数稍稍改变。应当明确的是，每一束光的传播常数的改变，是由另一束光波的存在引起的。而这种传播常数的改变对应介质有效折射率的改变，且折射率的改变与引起这种改变的光波振幅的平方成正比。实际上，这就是前面讨论的二次电光效应或克尔效应。,

36、由此可见，双光子吸收这种非参量过程中，极化率的实部与虚部具有不同的物理含义：极化率的虚部导致双光子吸收，引起光电场振幅大小的改变；极化率的实部则导致光克尔效应，引起光电场传播相位的变化。,5.5 受激喇曼散射（SRS）,5.5.1 普通喇曼散射与受激喇曼散射 当一束频率为p的光波通过液态、 气态或固态介质时, 其散射光谱中存在着相对入射光有一定频移的成分s, 频移量p s =V相应于介质内部某些确定的能级跃迁的频率, 例如晶体中光学声子的频率, 这种散射就是普通的自发喇曼散射。 自发喇曼散射的效率是很低的，相应于每个入射光子的散射光子为10-6-10-7量级。,当p s时，这种散射叫作斯托克斯

37、散射；当p s时，这种散射叫作反斯托克斯散射，其强度比斯托克斯散射小几个数量级。 这两种散射的能级图如图5.5-1所示，其中图(a)表示分子原来处在基态v=0上，一个频率为p的入射光子被分子吸收，同时发射一个频率为s= p V 的斯托克斯光子，而分子被激发到v=1的振动能级上；图(b)表示分子原来处在v=1的激发态上，散射的反斯托克斯光的频率为as = p + V,图5.5 - 1 （a） 斯托克斯散射; （b） 反斯托克斯散射,从经典观点看, 喇曼散射起因于分子振动引起的线性极化率的周期性变化。 例如, 假设q为分子振动的简正坐标, v是分子的振动频率, 则线性极化率为,（5.5 - 1）,

38、因而分子系统在受到外加光电场E0sint作用后, 所 产生的极化强度为,(5.5 2),可见，在这个极化强度中有频率为 V 频率成分出现，这相应于所产生的斯托克斯散射和反斯托克斯散射。 对于普通的喇曼散射光来说，它们都是非相干辐射。当用强激光照射某些介质时，在一定的条件下，散射光具有受激的性质，是相干辐射，这就是所谓的受激喇曼辐射。,与普通喇曼散射相比较, 受激喇曼散射具有如下一些特点: (1) 明显的阈值性。只有当入射激光束的光强或功率密度超过一定激励阈值时，才能产生受激喇曼散射效应。 (2) 受激散射光具有明显的定向性。当入射激光超过一定的激励阈值后，散射光束的空间发散角明显变小，一般可达

39、到与入射光相近的发散角。 (3) 受激喇曼散射光谱的高单色性。当入射激光超过一定的激励阈值后，散射光谱的宽度明显变窄，可达到与入射激光单色性相当或更窄的程度。,(4) 受激喇曼散射光的高强度性。受激喇曼散射光强或功率可以达到与入射光相比拟的程度，其转换效率可以高达60%-70%。 (5) 受激喇曼散射光随时间的变化特性与入射激光类似。,图5.5 - 2 受激声子产生的雪崩过程示意,受激喇曼散射的机理可简单理解为： 在受激喇曼散射中，相干的入射光子主要不是被热振动声子所散射，而是被受激声子散射。所谓受激声子，是指最初一个入射光子与一个热振动声子相碰，结果产生一个斯托克斯光子，并增添一个受激声子，

40、当入射光子再与这个增添的受激声子相碰时，在再产生一个斯托克斯光子的同时，又增添一个受激声子。如此下去，便形成一个产生受激声子的雪崩过程。 产生受激声子过程的关键在于要有足够多的入射光子。由于受激声子所形成的声波是相干的，入射激光是相干的，所以产生的斯托克斯光也是相干的。,5.5.2 受激喇曼散射过程的电磁场处理 对受激喇曼散射过程来说, 由于总是满足入射激光光子数np和受激喇曼散射光的光子数ns远大于1, 因而可以利用经典电磁场理论进行讨论。 根据电磁场理论分析受激喇曼散射效应时, 其方法与讨论双光子吸收时的方法相同, 只是对于该过程, 辐射场的两个频率分量的差接近于介质分子的一个跃迁频率。,

41、假设激励光频率为p, 散射光频率为s(ps), 则该二频率光电场满足的耦合波方程为,与双光子吸收过程的情况相同, 在这里没有相位匹配条件的限制。,(5.5 - 3),(5.5 - 4),经整理得：,将上式取复数共轭，并与原式相加，进行积分：,该式表明，频率为s辐射场的光子数的任何增加或减少，恰好与p的光子数的减少或增加相等。因此，由于非线性耦合作用， s和p的两个光中，一个被放大，另一个被衰减。,图5.5 - 3 SRS效应中s和p二光的放大和衰减曲线,5.5.3 受激喇曼散射的多重谱线特性 在受激喇曼散射的光谱实验中人们发现, 除存在与普通喇曼散射光谱线相对应的谱线外, 有时还有一些新的等频

42、率间隔的谱线, 如图5.5 - 4所示, 这就是受激喇曼散射的多重谱线特性。 图（a）中，A线和B线对应分子不同能级之间的跃迁。,图 5.5 - 4 （a） 普通喇曼散射频谱图; （b） 受激喇曼散射频谱图,图5.5 - 5 SRS的实验装置示意图,利用红宝石激光束在苯中产生SRS的实验装置如图5.5 - 5所示, 所产生的环状有色图案如图5.5 - 6所示。,图5.5 - 6 图5.5 - 5实验中产生的SRS光频率和方向分布,在受激喇曼散射中，散射分子跃迁的高能级上的粒子数与低能级上粒子数相比是可以忽略的，但是为什么实验结果中仍能观察到很强的一级反斯托克斯谱线以及高阶斯托克斯线和反斯托克斯

43、线？ 利用非线性介质中多光束相互作用理论，认为多级受激喇曼散射谱线的产生是由于入射激光、一级斯托克斯光和一级反斯托克斯光等散射光之间的非线性耦合的结果。在这种耦合作用过程的始末，散射分子的本征态并不发生改变。,例如, 根据光波的非线性相互作用理论, 一级反斯托克斯散射光可以认为是由一级斯托克斯散射光和入射激光通过三阶非线性极化,(5.5 - 17),产生的。 但由该式可见, 一级反斯托克斯散射光只有满 足相位匹配条件,(5.5 - 18),时才能有效地产生。,对于一般的液体和固体散射介质来说，由于色散效应，5.5-18式的相位匹配条件不可能在同一个方向上实现，对于给定的入射光波矢kp来说，由于

44、一级斯托克斯散射光可在较大的角度范围内产生，故可以在某一特定的ks和ks方向上满足相位匹配条件。由此便解释了在某些实验条件下，在特定方向上可以观察到很强的一级反斯托克斯散射光的产生。,图5.5 7 产生一级反斯克托斯散射光的相位匹配矢量图,以上讨论的受激喇曼散射都是由分子的振动、 转动引起的, 这种受激喇曼散射的频移量一般在102103 cm-1 量级, 产生这种效应的物质有: （1） 液体: 主要是以硝基笨、 苯、 甲苯、 CS2为代表的几十种有机液体, 它们有较大的散射截面。 （2） 固体: 主要是以金刚石、 方解石为代表的晶体, 另外还有光学玻璃和纤维波导等介质。 （3） 气体: 主要是

45、气压为几十到几百个大气压的H2,N2,O2,CH4等高压气体, 采用较高气压是因为散射增益因子与分子密度成正比。,表5.5 - 1 若干介质的受激喇曼频移量,5.5.6 双谐泵浦过程和相干反斯托克斯喇曼散射（CARS） 1. 两点说明 （1） 从量子力学观点看, 喇曼散射过程首先是介质分子吸收一个入射光子, 产生一个假想的“跃迁”, 接着介质分子作第二个“跃迁”, 到达终态, 并发射一个散射光子, 即斯托克斯光子。,（2） 从受激喇曼散射和参量放大的讨论可以看出, 它们之间存在着某些类似之处: 二者都是辐射场的低频分量被放大, 又都是消耗辐射场的高频分量, 而且该二分量的能量交换都是 一个光子

46、对一个光子进行的, 即每有一对光子交换, 就有一个总的能量损耗 (3 -1) （参量放大）或(p -s)（受激喇曼散射）。,如果差频2接近于非线性介质的共振频率，而同时又满足参量放大过程所要求的相位匹配条件，则信号光1（或s）的放大，不仅来自于参量放大，也来自于受激喇曼效应 和频过程与双光子吸收现象也存在着类似的情况，如果两个频率之和接近于介质的一个共振频率，并且满足和频的相位匹配条件，则本来有区别的和频产生于双光子吸收过程就变得难以区分了。,2. 双谐泵浦过程 在图5.5 - 11中, 输入的泵浦光频率为1和2, 与此相应, 可产生的斯托克斯频率为1s 和2s 。 特别有意义的情况是, 如果

47、频率为1的泵浦特别强, 超过了能产生1s 的受激散射过程的阈值, 而频率为2的泵浦光不够强, 不足以产生2s 的受激散射过程（没有1的泵浦光输入时）, 但当1和2同时输入时, 频率为2s 的辐射也可以由四波混频过程产生, 即 2s =2(11s )=2fg 。,图5.5 - 11 双谐泵浦过程（1和2分别通过SRS产生1s 和2s , 同时1s和2s也可通过参量过程产生, 1s =1 -(2 -2s ）,这个过程可以理解为：由频率为1泵浦光产生的SRS在介质中建立了一个极化，其振动频率为fg，然后， 2泵浦光与该极化相互作用产生了差频2 - fg的极化，从而发射频率为2 - fg的辐射。,5.

48、6 受激布里渊散射（SBS）,布里渊散射是指入射到介质的光波与介质内的弹性声波发生相互作用而产生的光散射现象。由于光学介质内大量质点的统计热运动会产生弹性声波，它会引起介质密度随时间和空间的周期性变化，从而使介质折射率也随时间和空间周期性地发生变化，因此声振动介质可以被看作是一个运动着的光栅。这样，一束频率为的光波通过光学介质时，会受到光栅的“衍射”作用，产生频率为 - s 的散射，这里的s 是弹性声波的频率。由此可见，布里渊散射中声波的作用类似于喇曼散射中分子振动的作用。,第一个用来探测受激布里渊散射的实验装置示意图如图5.6 - 1所示。 因为受激布里渊散射光相对入射光的频移很小, 一般小

49、于1cm-1, 所以对散射光谱进行分析时, 必须采用高分辨率的光谱分析仪器。 受激布里渊散射效应和受激喇曼散射效应的产生都有一定的阈值，因而这两个过程是互相竞争的。对于这两个效应阈值可比拟的介质来说，两种过程可能同时出现，否则只能出现一种过程，另一种过程被抑制。,图5.6 - 1 受激布里渊散射实验装置示意,5.6.1 受激布里渊散射效应的基本耦合方程 1. 声波的运动方程 设u(x,t)是介质内x处的质点偏离平衡位置的位移, 介质密度为m, 弹性系数为, 则当只有弹性力存在的情况下, 沿x方向传播的声波波动方程为,(5.6 - 1),外界电场作用引起介质的应变会导致其介电常数改变, 从而使静电储能密度发生相应的改变, 即,(5.6 - 2),则介质总的电能改变为,(5.6 - 3),根据功能原理，