2022年铝诱导晶化非晶硅薄膜研究 .pdf

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1、收稿日期:2007 05 05基金项目:教育部留学回国人员科研基金资助项目(669022);陕西师范大学重点科研基金资助项目(995287)作者简介:刘伟,男,硕士研究生,研究方向为光电薄膜材料.*通讯作者:高斐,男,博士,副教授.文章编号:1672 4291(2007)04 0033 04铝诱导晶化非晶硅薄膜研究刘伟,高斐*,方晓玲,王建军,张佳雯,晏春愉(陕西师范大学物理学与信息技术学院,陕西 西安 710062)摘要:应用晶化非晶硅(a Si)薄膜铝诱导方法,采用 X 射线衍射(X ray diffraction,XRD)、光学显微镜(Optical M icroscopy,OM)和原子

2、力显微镜(Atomic Force M icroscopy,AFM)等测试手段,研究了退火条件对样品晶化的影响.结果表明,样品在 300下退火后仍为非晶态;退火温度为400时,样品开始晶化.随着退火时间的增加,薄膜晶化程度越来越高,晶粒越来越大,同时薄膜表面粗糙度增加.关键词:铝诱导晶化;非晶硅薄膜;晶化率;退火时间中图分类号:TN 304.055文献标识码:AStudy on aluminum induced crystallizationof amorphous silicon thin filmLIUWei,GAO Fei*,FANG Xiao ling,WANG Jian jun,ZH

3、 ANG Jia wen,YAN Chun yu(College of Physics and Information Technology,Shaanxi NormalUniversity,Xi an 710062,Shaanxi,China)Abstract:Reports the crystallizationof amorphous silicon(a Si)thinfilmby aluminum inducedcrystallization(AIC)on glass substrates.The influence of annealing temperature and time

4、on thecrystalline of the sample are studied by X ray diffraction(XRD),optical microscope(OM)and atomicforce microscopy(AFM).The results show that the sample is stillamorphous after annealing at300,and at 400the samplesbegin to crystallize and both the crystalline volume fraction and sizeof crystalli

5、ne grain increasewith annealing time increase.How ever,the roughness of the samples isalso increased.Key words:aluminum induced crystallization;amorphous siliconthinfilm;crystallinevolumefraction;annealing time多晶硅(poly Si)薄膜具有较高的载流子迁移率、光吸收率及稳定的光电性能,因而被广泛应用于太阳能电池、薄膜晶体管、液晶显示器和图像传感器等1 3.目前制备多晶硅薄膜的方法主要有

6、化学汽相沉积法、固相晶化法、激光晶化法和金属(铝、镍等)诱导晶化法等 4 6.化学汽相沉积法需要在较高温度下才能获得多晶硅薄膜;固相晶化法虽然工艺简单,但时间长,热处理温度高,对基板材料的选择限制较大;激光诱导晶化法速度快,但设备复杂,成本较高.铝诱导 晶化(aluminum induced crystallization,AIC)法是一种低温制备多晶硅薄膜的方法,它是在非晶硅薄膜的上面镀上一层铝(Al)膜 或者在镀有Al 膜的基片上沉积一层非晶硅薄膜,然后通过样品退火处理形成多晶硅薄膜.在用 AIC 法制备多晶硅薄膜过程中,非晶硅(a Si)与 Al 的接触,提高了 Al、Si 原子的扩散速

7、率,降低 了晶化温度,缩短了晶化时间 7,因此可以使用廉价的玻璃作为衬底.作者采用铝诱导晶化的方法,通过低温退火非晶硅薄膜(glass/Al/a Si 结 构)制备多晶硅薄膜,将第 35 卷第 4 期陕西师范大学学报(自然科学版)Vol.35No.42007 年 12 月Journal of Shaanxi Normal U niversity(Natural ScienceEdition)Dec.2007名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 1 页，共 4 页 -薄膜 a Si 在不同条件(退火温度和退火时间)下退火制备出不同质量的多晶硅薄膜.利用 X 射线衍射、光学显微镜、原子

8、力显微镜等测试手段研究薄膜的结构,旨在探索退火条件对非晶硅薄膜晶化的影响.1实验以玻璃作为衬底,将衬底放在丙酮和乙醇中分别超声清洗 5 min,再将衬底放在60的电子清洗液(体积比为DZ1DZ2H2O=1 2 200)中,超声清洗 10 min,然后用去离子水将衬底冲洗干净,最后用氮气将衬底吹干.将处理过的衬底放入热蒸发室,用纯度为 99.999%的铝柱作为蒸发源,在衬底上沉积一层厚 度为100 nm 的 Al 膜,沉积 速率 为 0 2nm/s.镀完 Al 后将样品拿出,放在空气中5 h,以形成一层自然氧化层,然后利用等离子体增强化学气相沉积设备沉积a Si 薄膜.气源采用氢气稀释的硅烷(S

9、iH4H2=1 9)和氩气混合气体,沉积气 压为85 Pa.衬底温度为200,沉积时间为20 min,得到的 a Si 膜厚度约为100 nm.将制得的glass/Al/a Si结构的样品分成4块,分别标记为1、2、3、4,然后把这 4 块样品分别放在通有氮气的石英管中退火处理,退火参数见表1.退火后样品经X 射线衍射、光学显微镜和原子力显微镜测试,可用来分析退火温度和退火时间对a Si 薄膜晶化的影响.其中 X 射线衍射测试采用日本理学公司D/M ax2550VB+/PC型全自动 X 射线衍 射仪,光 学显 微测试 采用德 国Leica 公司 LE ICADMLP 型冷热台偏光显微镜,原子

10、力 显 微 镜 测 试 采 用 日 本 岛 津 公 司 SPM9500J3型扫描探针显微镜.表 1样品退火参数Tab.1The annealing parameter of samples样品编号1234退火温度/300400400400退火时间/h51352结果与分析图 1 是样品的 X 射线衍射测试结果,曲线 a 只出现了 Al 峰,2为 38.5、44.7、65.5 的位置分别对应 Al(111)、Al(200)、Al(220)3 个衍射峰,说明经过 AIC 过程后,样品 1 并未晶化,仍为非晶态,曲线b、c、d 均出现了 Si 峰,图中 2 为 28.4、47.2、56.4的位置分别对

11、应Si(111)、Si(220)、Si(311)3 个衍射峰,说明样品2、样品 3 和样品 4 经过 AIC 过程后由非晶相转变为多晶相,同时出现 Si(111)面的择优取向,而且退 火时间越长,这种择优取向的现象越明显,这与文献报道一致 8.但图中仍有明显的Al 衍射峰.根据 Nast 9提出的理论,在整个 AIC 过程中,Al 的作用是诱导非晶硅的结晶,Al 本身不会减少,诱导结果是下层a Si 薄膜转变为poly Si 薄膜,同时Al 被排挤到上层.图 1样品 1、2、3、4的 X 射线衍射谱Fig.1XRD spectra of samples1,2,3 and 4a样品 1;b样品

12、2;c样品 3;d样品 4通过比较可知,样品 1 未发生晶化的主要原因为退火温度偏低.根据 Sarikov 10提出的理论模型,只有当 Si 原子在Al 层中的浓度超过特定值时,结晶才会发生.温度较低(如 300)时,Al 原子和 Si原子能量较低,它们之间相互扩散速率较慢,因此 Si在 Al 层中的浓度达不到结晶所需临界浓度,样品 1未发生结晶现象.样品 2 在 400下只退火 1 h 就出现明显结晶现象,这说明退火温度在AIC 法制备多晶硅薄膜过程中起着至关重要的作用.在已发生晶化的3 个样品的XRD 图像上还可以看到,样品 2 的 Si 衍射峰最弱,样品 4 最强,说明在相同的退火温度下

13、,退火时间越长,样品晶化程度越高.在 AIC 过程中,当 Si 原子在 Al 层中形成晶核后,Si 晶粒开始生长,Al 层中的 Si 原子被消耗掉,由于存在浓度差 11,上层的Si 原子会向Al 层扩散,使 Si 晶粒进一步长大,随着退火时间的延长,越来越多的非晶硅晶化为多晶硅.图 2 是样品 2、3 和 4 的光学显微镜照片,图中的块状黑色区域为多晶硅,黑 点可能为杂质.由图2a可以看到多晶硅的块状区域已经产生,说明有相当部分非晶硅向多晶硅转变,但是块状区域之间的空隙仍然较大,因此样品的晶化程度不高,从图 2c中可以看到多晶硅区域的排列比较紧密,有些块状区域已经连在一起,样品晶化程度很高.样

14、品 3(对34陕西师范大学学报(自然科学版)第 35 卷名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 2 页，共 4 页 -应 b 图)的晶化程度介于二者之间.图 2a 中的多晶 硅区域的形状比较随机,图 2c中多晶硅区域的形状比较规则,分布也比较均匀.我们认为,在 样品开始结晶时,由于成核位置的随机性,导致样品不同区域的晶化程度呈随机分布,随着退火时间的延 长,样品不同部分 的晶化几率趋于一致,图 2样品 2、3、4 的光学显微镜照片(106)Fig.2Optical micrographs of sample2,3 and sample 4(106)a退火 1 h;b退火 1 5 h;

15、c退火 5 h最终达到完全晶化.通过光学显微镜照片也可以大致算出样品的晶化率Xc,即样品中的多晶硅区域的面积占样品总面积的百分率,对此 Schneider 12已有报道.图 3 为在 400退火条件下样品的晶化率随时间的变化,可以看出,随着退火时间的延长,晶化率是增加的,说明较长的退火时间有利于样品的晶化,图 3样品 2、3、4 的晶化率Fig.3The crystalline volumefraction Xcof sample2、3 and 4这与 XRD 分析结果一致.从图中还可以看到,退火时间由 1 h 到 3 h 的过程中晶化率增加比较迅速,由3 h 到 5 h 的过程中,晶化率的增

16、加比较缓慢,说明在不同的退火时间段内,样品结晶速度是不同的.在实验中,退火时间为3 h 是非晶硅大量结晶的时候,但是要使样品完全晶化,仍然需要5 h 以上.从图中的变化趋势可以看到,5 h 后样品晶化率的增加变得很缓慢,所以要想快速达到样品的完全晶化,需要升高退火温度,升高退火温度会使Si 的成核密度增大,从而使得样品快速晶化 13.为了测试薄膜的表面形貌,将样品放入40的标准腐蚀液(体积比为磷酸硝酸醋酸 去离子水=85 5 5 5 14)中浸泡 3 min,除去样品表面的Al,然后进行 AFM 测试.图 4 为样品 2、3 和 4 的 AFM 测试结果,由图可知,随着退火时间的延长,晶粒越来

17、越大,通过估算得出晶粒平均尺寸分别为78、128、156 nm.在图 4a,可以明显地看到一个一个的晶粒,晶粒间的界限比较清晰,在图 4b 和图 4c 中,晶粒变大,排列得更紧图 4样品 2、3、4 表面的 AFM 照片Fig.4AFM photographs of the surfaceof sample 2,3 and 4a.样品 2;b.样品 3;c.样品 4第 4 期刘伟 等:铝诱导晶化非晶硅薄膜研究35名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 3 页，共 4 页 -密,晶粒间的界限变得模糊,这是因为在退火温度不变时,延长退火时间,会使 Si 原子在已有的晶粒上继续长大,所以晶

18、粒较大.由图还可以看出,样品的表面变得不平整,3 个样品的表面粗糙度分别为20、24、35 nm,这可能是由于Al 膜的厚度较薄造成的.当 Al 层较薄时,Al 层空间比较狭小,Si 原子在 Al层中的成核密度不均匀,随着退火时间的延长,靠得很近的晶粒就会连成一个整体,在薄膜的表面表现为突起的包,增加了薄膜的粗糙度.如图 4b 所示,当晶粒较小时,这种由于Si 晶粒的无规则堆积所导致的表面粗糙度尚不明显,因此薄膜表面较为平整,一旦晶粒较大时,薄膜的表面就表现出较大的起伏,使得薄膜的表面变得粗糙,这一点在样品4 中表现得比较明显,如图 4c 所示.3结论以普通玻璃为衬底,将衬底先后放在热蒸发室和

19、等离 子体增 强化学 气相 沉积 设备里,分 别镀 上100 nm 的 Al 膜和 100 nm 的 a Si 膜,再将样品放入通有氮气的石英管中在不同的条件下退火处理,制得不同质量的多晶硅薄膜,通过 X 射线衍射、光学显微镜和原子力显微镜测试后可得出如下结论:(1)退火温度对非晶硅的晶化有重要影响,尽管有报道 15说铝诱导晶化非晶硅薄膜的最低温度可以达到 150,但是想快速制备高质量的多晶硅薄膜,必须适当提高退火温度,至少要在300以上.(2)非晶硅薄膜晶化为多晶硅薄膜后,出现 Si(111)面的择优取向,而且退火处理时间越长,这种择优取向的现象越明显.(3)在相同条件下,退火时间越长,样品

20、的晶化程度越高,获得的多晶硅薄膜的晶粒越大,但是薄膜表面的平整度也在下降.参考文献:1 YuwenZhao,ZhongmingLi,Saoqi He,etal.Polycrystalline silicon t hin films and solar cells preparedby rapid thermal CV D J.Solar Energy Materials andSolarCells,1997,48:321.2 L u J P,Van Schuylenbergh K,Ho J,et al.Flat panelimagerswithpixellevelamplifiersbased

21、onpolycrystalline silicon thin film transistor technologyJ.Journal of Applied Physics,2002,80(24):4 656 4 658.3 Oliver Nast,Andreas J.Hartmann.Influence of interfaceand Alstructure on layer exchange during aluminuminduced crystallization of amorphous silicon J.Journalof Applied Physics,2000,88(2):71

22、6.4 Girginoudi D,Girginoudi S,ThanailakisA,etal.Stabilityof structural defects of polycrystalline silicon grown byrapid thermal annealing of amorphoussilicon films J.Thin Solid Films,1995,268(1):1 4.5Corrado Spinella,Salvatore Lombardo.Crystalgrainnucleation in amorphous silicon J.Journal of Applied

23、Physics,1998,84(10):5 383 5 414.6 Brotherton S D,Ayres J R,Edwards M J,et al.L asercrystallized poly Si TFTs for AML CDs J.T hin SolidFilms,1999,337:189 195.7 王瑞春,沈 鸽,何 智兵,等.金属 诱导 晶化法 制备 多晶 硅薄膜研究进展 J.材料 科学与 工程,2002,20(1):8183.8Ekanayake G,Quinn T,R eehalH S.Large grained polysilicon thin films by al

24、uminum induced crystallization ofmicrocrystalline silicon J.Journal of Applied Physics,2006,293:354 355.9Oliver Nast,Tom Puzzer,L inda M,et al.Aluminuminduced crystallization ofamorphous silicon on glasssubstratesabove andbelow the eutectic temperature J.Applied Physics Letters,1998,73(22):3 214 3 2

25、16.10Sarikov A,Schneider J,Muske M,et al.T heoreticalstudyoft he kineticsofgrainnucleationinthealuminum inducedlayer exchange processJ.Journal ofNon Crystalline Solids,2006,352:980 983.11 SchneiderJ,SchneiderA,Sarikov A,et al.Aluminuminduced crystallization:Nucleation and growthprocess J.Journal of

26、N on Crystalline Solids,2006,352:972975.12 Schneider J,Heimburger R,Klein J,et al.Aluminuminduced crystallization of amorphous silicon:Influence oftemperature profiles J.Thin Solid Films,2005,487:108.13 Oliver Nast,Stuart R.Wenham.Elucidation of the layerexchange mechanism in t he formation of polyc

27、rystallinesilicon by aluminum induced crystallization J.Journal ofA pplied Physics,2000,88(1):124.14 A l Dhafir i A M,El Jammal H A,Al Shariah A,et al.Influence ofnitrogentrifluorideand nitrogen plasmatreatment on the formation of hillocks during aluminuminduced crystallization of a Si:H J.Thin Solid Films,2002,422:14 19.15Shahidul Haque M,Naseem HA,BrownWD.Inter action of aluminum withhydrogenated amorphoussilicon atlowtemperatures J.Journal of AppliedPhysics,1994,75(8):3 928.责任编辑强志军36陕西师范大学学报(自然科学版)第 35 卷名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 4 页，共 4 页 -