2022年多级乳胶和非成膜乳胶的乳液聚合物混合物 .pdf

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1、多级乳胶和非成膜乳胶的乳液聚合物混合物美国专利：5308890 发明人：Barry S.Snyder受让人：Rohm and Hass Company概述：本发明系至少两种乳液聚合物的混合物，其中至少有一种是多级乳胶、至少有一种是在室温下不成膜的乳胶。该乳胶聚合物混合物用来制水性涂料，例如各种油漆、各种粘合剂、各种堵缝剂、各种密封剂、各种清漆、各种透明涂料、纸张涂料、纺织品涂料、地板抛光剂等。一般这些乳胶聚合物混合物在这些水性涂料中起基料的作用。聚合物的玻璃转化温度(Tg)是单体或制造这些聚合物的单体的固有物理性质。聚合物的Tg 确定了聚合物相对的软硬程度。聚合物的 Tg 越高，该聚合物就越硬

2、。聚合物的 Tg 越低，该聚合物就越软。聚合物的Tg 也可确定含有该有聚合物的涂料的成膜物性，以及将含有该聚合物的涂料施涂到基质上的最低成膜温度。增加涂料基料聚合物的Tg，将会增加最终涂膜的硬度。涂膜的硬度是很重要的，因它影响到其他的所期望的涂层性能，例如防粘性、抗印刷性、防吸尘性、指压干能力和抗损坏性。虽然用一种聚合物也能制成水性涂料，并能形成所期望的综合硬度性能，但它缺乏适宜的成膜性能。可形成脆的或不柔韧的涂层。当增加作为水性涂料基料的聚合物的Tg 时，会增加涂层的硬度，并且涂料成膜所要求的最低温度(在此称最低成膜温度或MFT)也会增加。如果所选择的聚合物能对涂料贡献硬度，而该涂料在施工温

3、度下不易成膜，那么该涂料配方是无用的。因此，需要在涂料配方中加入一种聚结剂。该聚结剂是有机溶剂，它能降低聚合物的MFT，使该涂料在低于聚合物Tg 温度下形成有用的涂膜。一般所用的聚结剂的浓度为380%(重量)(以基料聚合物的固体分计)。已经证明，聚结剂的使用对于解决用高Tg 聚合物(在希望的施工温度下不容易成膜)获得可 靠的所期望的膜性能所存在的问题，是非常有效的方法。然而该溶液又产生了另外的问题。在含聚结剂的涂料的干燥期间，该有机溶剂蒸发并进入大气中。另外，与这些有机溶剂有关的不愉快的气味，有可能不利于环境和健康。现在需要提供所期望的硬度性能、适宜的成膜条件和柔韧性的水性涂料用的乳液聚合物，

4、此外也希望降低或消除水性涂料中的有机溶剂用量，而不损害物理性能或成膜性。本发明的第一个目的是提供一种乳液聚合物的混合物，它包括约 95%40%(重量)的至少一种第一种乳胶和约560%的至少一种第二种乳胶。其中第一种乳胶是多级乳胶，由约9550%的至少一种软级单体聚合物(Tg50)和约 550%至少一种硬级聚合物(Tg20160)组成，其中软级聚合物 Tg 应低于硬级聚合物的Tg。第二种乳胶在通常温度下不成膜。本发明的第二个目的是提供一种水性涂料组成物，其中含有约 30100%(体积)乳液聚合物混合物。名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 1 页，共 10 页 -本发明的乳液聚合物混

5、合物用于水性涂料中特别有利。其重要的优点是，所提供的乳胶聚合物混合物可制成适宜成膜以及柔韧性、防粘性、耐印刷性、硬度等综合性能好的水性涂料。而用其他类型的体系例如无规共聚物，简单的传统乳胶聚合物的混合物、一种多级聚合物等。不能获得与此相比的综合性能。本发明乳液聚合物混合物的第二个优点是在不用或减少有机溶剂的情况下能用于制备有理想硬度和适宜的成膜性能等综合性能的水性涂料。本发明的乳液聚合物混合物含有至少两种乳胶。第一种乳胶是多级乳胶，由多级方法制备。所谓多级方法是指用两种以上单体混合物连续聚合制备乳胶的方法。这类乳胶可以显示下面的构造形态之一核/壳、具有复核的核/壳粒子等。核/壳是指：制成的聚合

6、物至少是1 级的，把此作为核，再用至少一种其他级的聚合物作为壳进行包覆核。第二种乳胶是存在于混合物中的在室温下不成膜的乳胶。这种乳胶只能在比室温高的温度下成膜。第二种乳胶可以用传统的乳液聚合工艺提供Tg 约 20 160。最好 40100有乳胶。此外，第二种乳胶的重均分子量Mw 约为 5000几百万，最好大于10000，大于 50000更 好。熟悉工艺的人们都知道聚合物分子量与性能的关系，分子量较高，可改进坚韧度，分子量较低可改进聚合物的流动性。所以分子量的选择根据特珠的用途和所希望的性质来决定。第二种乳胶也可用多级法制备。通过混合至少一种多级乳胶和至少一种第二种乳胶而制备乳胶聚合物混合物。第

7、一种乳胶与第二种乳胶的粒径比为1：120：1，以 2：110：1 较好。这个范围的较高的粒径比将会受到限制，只能通过强制合成才能制备稳定的大粒径乳胶，例如大于600nm 的乳胶。本发明乳液聚合物混合物含有约9040%的第一种乳胶和约 560%的第二种乳胶。但是第一种乳胶和第二种乳胶在乳液聚合物混合物中的含量取决于第一种乳胶与第二种乳胶的粒径比，例如为 1：1，最好混合物中含有8050%的第一种乳液和 2050%的第二种乳液。乳胶粒径比为2：1 更好，即混合物中含9060%的第一种乳胶和1040%的第二种乳胶更好。然而最好含8570%的第一种乳胶和15%30%的第二种乳胶。乳胶聚合物混合物中的第

8、一种乳胶是多极乳胶，它由约 9550%至少一种软级聚合物(Tg50)和 550%至少一种硬级聚合物(Tg20160，最好 40100)制成。要求软级聚合物Tg 比硬级低。此外，要求硬级聚合物重均分子量5000几百万，大于 10000较好，最好大于 500 00。第一种乳胶不规定聚合物级的顺序。本发明乳液聚合物混合物中使用聚结剂时，要根据第一种乳胶的Tg 和相对百分数确定为达到在适当的室温下成膜在混合物中所需要的聚结剂的用量。对于特珠用途甚至希望提供较高的硬度，例如家具涂料、地板擦光剂、器械涂料等。这可以通过混入较少量的软级聚合物和增加软级和硬级聚合物的 Tg 来达到。为了排除涂料配方中对聚结剂

9、的需求，需要使第一种乳胶含约9555%的软级聚合物(Tg20)和 545%的硬级聚合物(Tg20)。最好含 7560%的软级聚合物(Tg10)和 2540%的硬级聚合物(Tg20)。一种涂料，在不要求加聚结剂的情况下可只用多级乳胶制成。把第二种乳胶加到该配方中时不会危及该配方的成膜性，并且不要求加入聚结剂，在混合物中加入的第二种乳胶的用量在本发明上述范围内。再进一步讲，第二种乳胶加到多级乳胶中，比只用多级乳胶获得的涂膜能提高硬度、防粘性、抗印刷性。名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 2 页，共 10 页 -在要求硬度比较严格的应用中，本发明的乳胶聚合物混合物可与聚结剂一起配制，以

10、达到在适宜的室温成膜。为了达到该体系的成膜，可以要求大量的聚结剂，例如 80%或更高(以聚合物固体分计)。在第二种乳胶不存在下可用第一种乳胶制成涂料，可以要求加入聚结剂以形成涂膜，这取决于软级和硬级聚合物的Tg 和重量%。第二种乳胶加到该配方中不危机涂料的成膜性能，也不要求加入附加的聚结剂，第二种乳胶的加入量在本发明上述的范围内。把第二种乳胶加到多级乳胶中，可提高涂膜的硬度、防粘性和防印刷性。用乳液聚合物混合物配制的涂料比只用多级乳胶含较低重量分数(以聚合物固体分计)的聚结剂。详细说明下：只有多级乳胶时要求20%的聚结剂，而在30%的第二种乳胶存在下，需要14%的聚结剂。多级乳胶和第二种乳胶都

11、可以用熟知的标准的聚合工艺制备。在多级法的每一级中由至少一种乙烯属不饱和单体进行加聚而制成多级乳胶。在第二种乳胶制备中可使用相似的单体。例如(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、甲基丙烯酸异丙片酯、(甲基)丙烯酸羟乙酯、甲基丙烯酸羟丙酯、甲基丙烯酸磷乙酯、甲基丙烯酸乙酰乙酰乙酯、甲基丙烯酸N，N-二甲基氨乙酯、甲基丙烯酸叔丁基氨乙酯、丙烯酰胺、取代的丙烯酰胺、苯乙烯或取代的苯乙烯、丁二烯、乙酸乙烯或其他的乙烯基酯、乙烯基醚、丙烯腈或甲基丙烯腈等。也可以使用少量的乙烯属不饱和羧酸，例如(甲基)丙烯 酸、衣糠酸、马来酸、富马酸等。其用量为聚合物的010%。此外，聚合物也可含

12、有增加聚合物对基材表面附着性的单体，已知有促附剂。单体的特珠选择和用量要根据使用要求和所希望的性质来决定。本发明乳液聚合物混合物中的两种乳胶可以含有交联单体，例如甲基丙烯酸乙烯酯，二乙烯基苯、多官能丙烯酸酯(如二乙二醇二甲基丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯等)。硬级多级乳胶可以被交联。软级多级乳胶也可以被交联。加到软级乳胶中的交联单体的用量，受适宜的成膜、甚至聚结剂存在的限制。这些单体在阴离子、阳离子或非离子表面活性剂或分散剂或它们的适宜的混合物存在下，例如在阴离子和非离子表面活性剂的混合物存在下，使用约0.055%的表面活性剂或分散剂(以(单体重量计)，可被乳化。适宜的阳离子分散剂有月桂

13、基吡啶盐氯化物、乙酸十六烷基二甲基胺、烷基二甲基苯基氯化铵(其中烷基 818个碳原子)。适宜的阴离子分散剂有碱性脂肪 醇硫酸酯，例如十二烷基硫酸钠等。芳烷基磺酸盐，例如异丙基苯基磺酸钾等。碱性烷基硫代琥珀酸酯。碱性芳烷基聚乙氧基乙醇硫酸或磺酸酯。适宜的非离子分散剂有烷基苯氧基聚乙氧基乙醇、长链羧酸的氧化乙烯衍生物。长链醇的氧化烯缩合物、长链或支链胺的氧化乙烯缩合物。氧化乙烯和氧化丙烯的嵌段共聚物。高分子量聚合物，如羟已基纤维素等。乳液聚合的引发可用游离基母体的热解而实施。例如用过硫酸铵或过硫酸钾。或者这些游离基母体可以用作氧化还原体系中的氧化组分，也可含有还原组分。游离基母体和还原剂一起，称作

14、氧化还原体系。其用量约为单体的0.15%。例如氧化还原体系含有叔丁基过氧化氢/次硫酸钠甲醛/Fe()和过硫酸铵/二亚硫酸钠/亚硫酸氢钠/Fe()。聚合温度可以为209 5。多级法的第一级以及制备第二种乳胶的方法可以加晶种，即在小粒径的预先形成的乳液聚合物存在下引发。也可不加晶种。但加晶种的较好，因为它产生的乳胶聚合物水分散体比不加晶种具有更均匀的粒径。名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 3 页，共 10 页 -链转移剂有硫醇、聚硫醇、醇类和卤化物，用于聚合物混合物中。以调节聚合物基料的分子量。一般用量为聚合物基料的03%，也可使用 C4 20的烷基硫醇、巯基丙酸(酯)等。多级法的

15、每一级和制备第二种乳胶的方法中都要以加入热引发剂或氧化还原引发剂。含有全部或某一部分单体的单体乳液在聚合形成第一种乳胶的级或制备第二种乳胶中，可使用这些单体、水和乳化剂进行制备。引发剂在水中的溶液可以单独制备。将单体乳液和引发剂溶液一起加进聚合容器中，可在第一种乳胶制备方法的任何级的乳液聚合过程中加入，或者在第二种乳胶制备期间加入。该反应容器自身最初也可以含有种子乳液并且也可以含附加的初始聚合引发剂。反应容器中物料的温度通过冷却或移出聚合反应产生的热，或者通过加热反应容器而控制。几种单体乳液可以同时加进反应容器。当多种单体乳液同时加进时，它们可以是不同的单体组分。在乳液聚合过程中单体乳液的加入

16、顺序和速度可以改变。当第一级单体乳液或乳液的加入已完成后，聚合反应可在同温下保持一段时间和/或在第二级或随后一级乳胶 聚合之前与聚合引发剂一起进行处理。同样，在最终一级单体乳液或乳液加完之后，或者第二种乳胶制备完成以后，聚合反应混合物可在同温下和/或用聚合引发剂处理，然后冷却到室温。在多级法中以二级法较好。一些辅助剂可用于多级乳胶或第二种乳胶的制备中，可在聚合反应期间加入，也可在反应之后加入。这些辅助剂有辅助表面活性剂(例如,SURFYNOL(R)104E)；消泡剂(NOPCO(R)NXZ def oamer)，其用量约 0.0010.1%(以单体混合物计)；还有流平剂(Sag(R)Silic

17、one Antifoam4 7 1)，用量为约0.001 0.1%(以单体混合物计)；增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)；防腐剂(KATHON(R)biocide)，其用量 5250ppm。本发明的乳液聚合物混合物可用来制备各种涂料，包括建筑乳胶漆和工业用乳胶漆如用作桥梁或其他结构涂料，表面装饰、家具漆，涂装建筑顶部和外部用的胶粘剂，堵缝剂和密封剂，清漆和其他木器清漆，油墨，纸张涂料、纤维和无纺纤维涂料，皮革涂料，地板抛光剂或地板密封剂，混凝土密封剂等。一般，用本发明乳液聚合物混合物制成的涂料可含有30100%(体积)的该混合物。另外，可在此配方中掺入颜料、填料、分散剂、表面活性剂、聚结剂、湿涧剂、增

18、稠剂、流变改性剂、增塑剂、消泡剂、着色剂、蜡等。本发明的涂料可施工到各种底材上，例如木材、纤维、金属、玻璃、陶瓷、灰泥、拉毛水泥、沥青、牛皮纸、塑料、皮革、混凝土等。用该乳胶聚合物混合物制的涂料，可改进其硬度和柔韧性。因为有些应用要求很高的硬度，这 是很理想的。其硬度可达5.0Knoops.耐冲击大于50 英寸/磅。在要求的烘烤温度下所改进的硬度和柔韧性，必须比硬级Tg 和第二种乳胶的Tg 高。该烘烤温度能降低硬级和第二种乳胶的重均分子量 Mw。以下用实例详细说明本发明实例名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 4 页，共 10 页 -实例 1乳液聚合物混合物中各种乳胶的制备单级乳液

19、的制备(传统的乳液聚合)用标准半连续工艺利用表1所列的配方在 85聚合温度下制备样品18。样品 1 的制法如下：在 3升带搅拌的反应容器中加入990g去离子水和 7.48g阴离子表面活性剂，在通 N2下加热 到85。在 225g 去离子水和 0.75g 阴离子表面活性剂中分散混合单体制成单体乳液。把溶于 25g去离子水中的碳酸钠、50g单体乳液和溶于 40g 去离子水中的通硫酸钠加到反应容器中。在 8085保温 30min 后，将剩余的单体乳液在2.5h内加入反应容器中。冷却乳液聚合物，过滤，用28%的氨水处理，使pH 由 8 升到 8.5。采用样品 1 相同的方法制备样品28，配方见表 1。

20、表 1 物料(g)单级乳液样品号12345678 单体乳液和反应器加料去离子水 14341007172517251725197818131434 阴离子表面 活性剂 8.28.08.28.28.23.41.78.2 丙烯酸丁酯 112.575112.5112.5112.511561156 丙烯酸乙酯 75 甲基丙烯酸 甲酯 592.5395592.5592.5592.5527527671.3 甲基丙烯酸 7.55.07.57.57.517173.87 硫醇 1.56.0 其他物料过硫酸铵 1.11.91.11.11.14.24.21.1 碳酸钠 0.20.20.20.22.42.42.5 特性

21、粒度(nm)693151554414137465 总固体分(%)34.632.133.230.530.546.048.538.0 Tg()7070898681-20-2087二级乳胶的制备 利用表 2配方及二级半连续乳液聚合工艺制备样品916。样品 916是由软的低 Tg 级的起始聚合，接着再由硬的高Tg 级聚合制备的两级乳液的粒子。样品 9 的制备如下：名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 5 页，共 10 页 -在 5 升带搅拌的反应容器中加入733g去离子水和 0.81g阴离子表面活性剂，在通 N2情况下加热 到 85。由分散在 297g去离子水和 1.01g阴离子表面活性剂

22、中的混合软级单体制成软级单体乳液(ME1)。将 1.42g碳酸钠和 65gME1 同时加到反应器中。加入剩余的单体，并一起加入 1.25 g过硫酸铵在 90g 去离子水中的溶液，用 3.5 小时加完。加完后在 8085保温 30 分钟。加入 另外的 0.42g过硫酸铵。然后用3.5h加硬级单体乳液(ME2)。ME2通过把混合的硬级单体分散在 85g 含 0.34g 阴离子表面活性剂的去离子水中而制成。在此期间也加入 0.42g 过硫酸铵溶于150g 去离子水中的溶液。以上都加完后，使形成的乳液聚合物在8085保温 30 分钟。冷却乳液聚合物，过滤，用28%的氨水处理，使 pH 由 8 升至 8

23、.5。按表 2 的配方及与样品9相同的方法制备样品1016。表 2 物料(g)二级乳胶样品号910111213141516 单体乳胶 1(软级)和反应器加料去离子水 10129058101023102313609071088 阴离子表面 活性剂 1.821.631.461.631.631.280.851.03 丙烯酸丁酯 684611548611611867578694 丙烯酸甲酯 312279250279279395264316 甲基丙烯酸 109899138.510 单体乳液 2(硬级)去离子水 639752860621621453907725 阴离子表面 活性剂 0.340.450.54

24、0.450.452.432.852.68 丙烯酸丁酯 516781676764127.5102 甲基丙烯酸 甲酯 270357432357357340680544 苯乙烯 17222722222142.534 硫醇 0.893.6 其他拼料过硫酸铵 3.33.33.33.33.34.24.24.2 碳酸钠 1.41.41.41.41.42.42.42.4特性硬级%2533403333255040 软级%7567606767755060 粒度(mm)133138143140142363362357 总固体分(%)45.045.044.744.644.748.249.448.7 Tg(软级，)-2

25、1-21-21-21-21-21-21-21 Tg(硬级，)6767676767676767 按样品 9 相同的方法制备样品1719。样品 1719 是提高软级 Tg 的两级乳胶例子，如表 3 所示。样品 20 是用样品 9相同方法制成的。样品 20 是用两级方法制备的乳胶样品，包括硬级，交联级的引发聚合，随后的软级聚合。名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 6 页，共 10 页 -表 3 物料(g)两级乳胶样品号17181920 单体乳胶 1(软级 1719；硬级 20)和反应器加料去离子水 108310831083202 阴离子表面活性剂1.031.031.030.48 丙烯酸

26、丁酯 68461154819 甲基丙烯酸甲酯 31227925097 苯乙烯 6 甲基丙烯酸 10982.5 甲基丙烯酸丙酯 0.63 单体乳液 2(硬级 1719，软级 20)去离子水 722722722606 阴离子表面活性剂0.680.680.680.16 甲基丙烯酸甲酯 270357432150 甲基丙烯酸 8 其他物料过硫酸铵 4.24.24.21.2 碳酸钠 2.42.42.40.7 特性硬级%40404025 软级%60606075 粒度(nm)338357342349 总固体分(%)48.448.148.237.0 Tg(软级，)-1131866 Tg(硬级，)67676710

27、表 4 样品 120 的聚合物组成样品号聚合物组成(相对重量百分数)115BA/79MMA/1MAA 215BA/79MMA/1MAA 315BA/79MMA/1MAA 415BA/79MMA/1MAA 515BA/79MMA/1MAA 668BA/31MMA/1MAA 768BA/31MMA/1MAA 810BA/89.5MMA/1MAA 975(68BA/31MMA/1MAA/25(15BA/80MMA/5sty)1067(68BA/31MMA/1MAA/33(15BA/80MMA/5sty)1160(68BA/31MMA/1MAA/40(15BA/80MMA/5sty)1267(68BA

28、/31MMA/1MAA/33(15BA/80MMA/5sty)名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 7 页，共 10 页 -1367(68BA/31MMA/1MAA/33(15BA/80MMA/5sty)1475(68BA/31MMA/1MAA/33(15BA/80MMA/5sty)1550(68BA/31MMA/1MAA/50(15BA/80MMA/5sty)1660(68BA/31MMA/1MAA/40(15BA/80MMA/5sty)1760(60BA/39MMA/1MAA/40(15BA/80MMA/5sty)1860(50BA/49MMA/1MAA/40(15BA/80M

29、MA/5sty)1960(40BA/59MMA/1MAA/40(15BA/80MMA/5sty)2075(58BA/40MMA/2MAA/25(15BA/77.5MMA/5sty)/0.5ALMA表注：BA=丙烯酸丁酯；MMA=甲基丙烯酸甲酯；sty=苯乙烯；EA=丙烯酸乙酯、MAA=甲基丙烯酸；ALMW=甲基丙烯酸丙基酯。实例 2 由无聚结剂的乳液聚合物混合物获得的涂膜性能，其中该混合物包括360 毫微米的与第二种乳胶混合的二级乳胶，其粒径比约为5：1。按重量混合比100/0、90/10、80/20、70/30、60/40 制备样品 7、14、16、与样品 8 的混合物。其中样品 8 的第二

30、种乳胶是单级的。由每一种乳液聚合物混合物制成涂膜，进行防粘、抗印刷和耐冲击试验，并测定涂膜硬度、成膜性、柔韧性，其结果列入表5。表 5 混合比防粘抗印刷耐冲击(英寸/磅)硬度(KHN)柔韧性样品 7/样品 8两种单级乳液的混合物(比较数据)100/00055195/50055190/1040550.8185/1540550.6180/2041550.5175/2553550.8170/3075551.0165/3577451.0160/4069101.31样品 14/样品 8二级乳胶和单体乳胶的混合物100/020550.7195/540550.6190/1043550.6185/155322

31、0.8180/2054161.1175/256561.1170/308641.7165/359922.03/16名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 8 页，共 10 页 -60/40101022.31样品 16/样品 8二级乳胶和单体乳胶的混合物100/034551.4195/554181.4190/106481.5185/158621.9180/209822.0175/2510922.5170/30 未成膜65/35 未成膜60/40 未成膜实例 3用无聚结剂的混合物获得的膜性能，其中混合物含有140毫微米的与第二种乳胶混合的二级乳胶，粒径比约为4：1。按聚合物重量比 100/

32、0、90/10、80/20、70/30、60/40 制备样品 6、9、10、11 与样品 2 的混合物。样品 2 在混合物中是第二种乳胶并且是单级的。每种乳胶聚合物混合物成膜的性能结果如表 6。表 6 混合比防粘耐印刷耐冲击(英寸/磅)硬度(KHN)轴棒弯曲样品 6/样品 2两种单级乳液的混合物100/000550.4195/500550.3190/1010550.3185/1521550.4180/2042550.5175/2552550.5170/3063540.9165/3584521.2160/4095521.41样品 9/样品 2二级乳胶和单体乳胶的混合物100/001560.519

33、5/511480.6190/1022361.0185/1553361.0180/2065361.2175/2586361.5170/3087181.5165/3588182.11 60/4089123.21名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 9 页，共 10 页 -样品 10/样品 2二级乳胶和单体乳胶的混合物100/011401.0 195/524141.0190/1035121.2185/156510 1 80/2076121.5175/2587102.21 70/3088102.5165/3599104.0160/4010944.13/16样品 11/样品 2二级乳胶和单体乳胶的混合物100/045401.6195/555221.2190/1065181.5185/1586122.2180/2097122.7175/2598123.6170/309883.4170/35 未成膜65/40 未成膜实例 49(略)名师资料总结-精品资料欢迎下载-名师精心整理-第 10 页，共 10 页 -