2022年近期关于光催化水解制氢气研究报告综述.docx

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1、精选学习资料 - - - - - - - - - 个人资料整理 仅限学习使用以二氧化钛为基质的催化剂的讨论综述温邻君 杨晓奕 北京航空航天高校,北京,100191）摘要 ：本文 系统地介绍了关于光致水解制氢气的催化剂的近期研究进展；从以下几个提高催化活性的方向：贵金属负载、离子掺 混、染色光敏化处理、复合半导体及化学牺牲剂等,结合最新的研究成果,总结各种改善高催化活性思路的科研进展,系统地比较各 个方法的特点,提出自己的看法；并展望该领域将来的进展；关键词 ：TiO2、光催化水解制氢、催化剂改性技术、电子-空 穴、牺牲剂、量子效率 Abstract： This paper reports th

2、e recent developments in photocatalytic water-splitting for hydrogen production. Basing on the following methods to improve the catalytic activity: noble metal loading, ion doping, dye sensitization, composite semiconductors andchemical additives. Combines with the recent research results to summari

3、ze the developments in those methods.Systematically comparesthe characteristics of the various methods and gives my own opinions. At last, look forward to the future in this area.Key words: TiO2, photocatalytic water-splitting for hydrogen production,photocatalyst modification techniques, electron-r

4、ole, sacrificial reagents, quantum efficiency 名师归纳总结 - - - - - - -第 1 页,共 11 页精选学习资料 - - - - - - - - - 个人资料整理 仅限学习使用1972 年 Fujishima 和 Honda 发觉在 TiO 2电极上光催化分解水的 现象,这标志着光能催化利用的讨论进入了一个新的阶段；1 基本 原理为：二氧化钛在受到能量相当于或高于它的禁带宽度 3.2eV）的光波长小于 367nm）辐照时,晶体内的电子受激从价带跃迁到导 带,在导带和价带分别形成自由电子和电子空穴,水在这种有极强 H2 和 O2；的氧化仍原

5、才能的电子 -空穴对的作用下发生电解,生成 后来讨论发觉,在元素周期表过渡区的半导体物质大都具有类似的 性质,如 CdS、SiC 等也被证明有催化活性 ；2三十多年来,随着人 们在此基础上的讨论不断绽开和深化,对各种半导体材料光催化剂 特性的熟悉也不断深化；到目前来说, TiO2 凭借其无毒无味、化学结构稳固、光谱响应 范畴较宽及较为廉价等特性,仍是应用最广的光反应催化剂,在水 TiO 2 较低 解制氢及污水 /空气净化等领域,都取得了很大的进展；但 的催化效率,及其对可见光极低的响应才能,都限制了其应用；人 们为了其催化活性的提高,做出了不懈的努力,并且已经得到了多 种改善其催化活性的有效方

6、法；近年来,有多项关于新型催化剂改造方法的科研成果发表,给 这片科研领域带来了许多惊喜,也给我们带来了更多的启示；提高催化剂活性的方法总体上可以分为两类：“ 催化剂改性技术” 和“ 化学牺牲剂法” ；3 催化剂改性技术,是指通过各种手段,改造其微观结构,从吸光特性方面提高其催化活性,主要包 括：贵金属负载、离子掺混、染色光敏化、复合半导体；化学牺牲名师归纳总结 - - - - - - -第 2 页,共 11 页精选学习资料 - - - - - - - - - 个人资料整理 仅限学习使用剂法,是指通过在反应系统中添加前躯物,作为牺牲剂,直接参加反应,从化学反应动力方面提高能量转化效率,最常用的是

7、直接在反应溶液中添加甲醇、乙醇、EDTA 等有机物；1催化剂改性技术的讨论进展1.1金属负载常用的大多为贵金属,包括Pt、Au、Pd、Rh、Ni、Ru和Ag等,已经被证明对于增强二氧化钛的催化活性很有效；经过浸渍仍原、表面溅射等方法可以使这些贵金属形成原子簇沉积在 TiO 2的表面上；由于这些贵金属的费M尔等级比二氧化钛的低,仍原光致电子可以从导带迁移到金属颗粒寄存在二氧化钛的表面,而光致价带空穴 仍旧留在二氧化钛中；这些特性很大程度的削减了电子- 空穴对的简 单再复合,从而得到了更高的催化活性,并将光响应扩展到了可见 光的范畴；Alexia Patsoura使用纯 TiO2作为基质 含20%

8、的锐钛相和 80% 的金红石相）,用 H2PtCl6.6H2O溶液作为 Pt的供应物,得到了0.2wt%Pt/TiO2的催化剂； 5在473K温度下, 300W氙灯制得了 3.1wt.%WS2-1wt.%Pt-TiO2 催化剂；6光照试验的条件为： Na2S作为催化剂, 523K的温度环境, 350W氙 灯光照 讨论了 Cu/TiO 2在催化光致水解制氢方面的才能；7试验采纳常规浸渍法来制备催化剂,得到了Cu/TiO2催化剂；使用高浓度甲醇溶液 体积比 1:1）作为反应溶液, 300W汞灯使用 Fe 3+作为掺混离子,在可见光条件下取得了很好的成效；8其中, 1.0wt%Fe3+doped T

9、iO2 催化剂,以低浓度甲醇溶液作为反应溶液,在 300W 氙灯 进行了把 N 和 B 同时掺混进TiO 2 中的讨论；9他们分别讨论了N 掺混、B 掺混及 B 和 N 的双掺混,掺混方法为热液合成法,在同样的讨论方法下, B、N 双掺混的成效最好,在微量Pt 负载的情形下,即取得了在 300W 氙灯、甘油 /蔗糖牺牲剂条件下 820 mol/g.h 的制氢产率；其原理为,掺混后提高了催化剂对光的吸附性,且 P 和 N在迁移电子的过程中起了相当大的作用；非金属离子作为掺混物质的讨论仍比较少见,但在这方面已经取得的成果,足以促使我们去名师归纳总结 - - - - - - -第 5 页,共 11

10、页精选学习资料 - - - - - - - - - 个人资料整理 仅限学习使用做更多的讨论；1.3 复合半导体不同的半导体有不同的特性,人们很简洁想到将不同的半导体 结合在一起,拓展其各自的响应光谱范畴,发挥更高效的作用；此 外,从微观反应来看,当一个禁带带宽大的半导体和一个禁带宽度 小并且有更负的导带的半导体结合时,导带电子可以从小禁带宽度 的半导体被注入大禁带带宽的半导体,肯定程度上削减了电子、空穴的再复合；一些讨论已经说明,将 结合起来,能取得更好的成效；TiO2、CdS等催化剂按正确方法So WW2004利用复合半导体的原理制得了 CdS-TiO2催化剂,采纳Na2S作为牺牲剂,在可见

11、光将TiO 2NTs纳M 管状 TiO 2）与 CdSCdS占19.3%）复合在一起进行了讨论；11 复合原料为 TiO 2NTs、CdCl2、H2S,制得的催化剂摆脱了CdS的不稳固性,又使TiO 2继承了 CdS催化效率较高的特点,在350W氙灯 等人的试验 12 说明,染色物质、PT、TiO2之间存在一个正确的量的组合,由于在他们的试验中,Pt 或者染色质的负载量超过肯定值时,制氢效率不会进一步的增强；应通过更多的讨论来确定各组分投加量与催化活性的关系；Tianyou Peng2022,对常见的 Pt/TiO2进行了染色处理,染色物质为Ru2bpy4L1 PF6；随后进行的光催化试验,以

12、 500氙灯波长大于 420nm）作为光源,溶液中添加甲醇作为牺牲剂,取得了 874.3 mol/g.h的产氢效率；13 其结果相比于正常的 Pt/TiO2的催化效率提高了20-30倍左右；染色光敏化通常在其他改性方法的基础上进行,可以使催化剂的活性得到飞跃式的增强；名师归纳总结 - - - - - - -第 7 页,共 11 页精选学习资料 - - - - - - - - - 2化学牺牲剂法的讨论进展个人资料整理仅限学习使用依据化学动力学的原理,同水的电荷分别相比,光致电子-空穴对的再复合过程极易实现,因此在纯水中使用TiO2 来实现水解制氢是很困难的；有些讨论着眼于通过在反应溶液中添加成分

13、来来降低 电子、空穴的简洁再复合,提高催化效率,这些成分在反应中是不 停的消耗的,故称为牺牲剂；有机化合物 碳氢化合物）被广泛的用作光催化水解之氢气反应 的牺牲剂,由于它们比较简洁被价带空穴氧化,作用等同于额外提供了电子做为电子媒介或空穴腐蚀媒介）；牺牲剂和光生价带空穴发生的不行逆反应,可以促进电荷的分别得到更多的光致电子-空穴对,从而得到更高的催化效率；缺点也是很明显的,即必需持续的添加电子供应物来维护制氢反应；牺牲剂可以作为试验条件的一种,一般试验条件包括：牺牲剂、pH、温度、压力、光照等；而以牺牲剂的使用最为重要,因其最为简洁试验、成效抱负,且在实际应用方面有优势；近期,几乎 全部的讨论

14、中都有牺牲剂的考虑,现用最多的为甲醇,浓度在肯定范畴越高成效越好,但均未超过1：1对几种催化剂进行了较系统的比较 14 ,认为牺牲剂的使用与催化剂种类有关,但大体来说仍是有机牺牲剂比无名师归纳总结 - - - - - - -第 8 页,共 11 页精选学习资料 - - - - - - - - - 个人资料整理 仅限学习使用机牺牲剂抱负；从牺牲剂本身来看,其供应电子的才能 或与空穴结 合的才能）打算了其催化活性,因有机物种类繁多,无法做出那种 物质是最好的牺牲剂的结论；但目前看来,甲醇因其廉价易得,且 适用性强,仍是牺牲剂中最好的挑选,但其使用量的因素仍需进一 步的讨论；3讨论方法近年来,先进的

15、讨论方法,均从微观的角度如晶型、衍射角 度、表面比等方面考虑最好的改善催化剂结构的途径,先找出可行 的实施方法,再进行催化剂的制备；制得催化剂后,使用 UV-vis 吸取光谱分析）, TEM 透射电镜）, XRDX 光衍射法）等仪器,观看微观结构,进行初步的分析验证；然后,进行可见光 238 ,37 2Ashokkumar M. An overview on semiconductor particulate systems for photoproduction of hydrogen. Int,J Hydrogen Energy 236 1998 427 38. 3Meng Ni, Mic

16、hael K.H. Leung, Dennis Y .C. Leung, K. Sumathy. A review and recent developments in photocatalyticwater-splitting using TiO2 for hydrogen production/Renewable and Sustainable Energy Reviews 11 2007 401-425 4 Alexia Patsoura, Dimitris I. Kondarides *, Xenophon E. Verykios. Enhancement of photoinduce

17、d hydrogen production from irradiated Pt/TiO2 suspensions with simultaneous degradation of azo-dyes. Applied Catalysis B: Environmental 64 2006 171179 5Guopeng Wu, Tao Chen, Xu Zong, Hongjian Yan, Guijun Ma, Xiuli Wang, Qian Xu, Donge Wang,Zhibin Lei, Can Li. Suppressing CO formation by anion adsorp

18、tion and Pt deposition on TiO2 in H2 production from photocatalytic reforming of methanol/Journal of Catalysis 253 2022 225227 6 Dengwei Jing, Liejin Guo. WS2 sensitized mesoporous TiO2 for efficient photocatalytic hydrogen production from water under visible light irradiation. Catalysis Communicati

19、ons 8 2007 795 799 7Hyung-Joo Choi, Misook Kang. Hydrogen production from methanol/water decomposition in a liquid photosystem using the anatase structure of Cu loaded 名师归纳总结 - - - - - - -第 10 页,共 11 页精选学习资料 - - - - - - - - - 个人资料整理 仅限学习使用TiO2/International Journal of Hydrogen Energy 32 2007 3841 38

20、48 8M. Alam Khan, Seong Ihl Woo, O.Bong Yang ,Hydrothermally stabilized FeIII doped titania active under visible light for water splitting reaction/ International Journal of Hydrogen Energy 33 125-129 10 Kang MG, Han HE, Kim KJ. Enhanced photodecomposition of 4-chlorophenol in aqueous solution by de

21、position of CdS on TiO2. J Photochem Photobiol A: Chem 125 1999 119 25. 11M. Alam Khan , M. Shaheer Akhtar , Seong Ihl Woo, O-Bong Yang. Enhanced photoresponse under visible light in Pt ionized TiO2 anotube for the photocatalytic splitting of water/Catalysis Communications 10 2022 1 5 12Dhanalakshmi

22、 KB, Latha S, Anandan S, Maruthamuthu P. Dye sensitized hydrogen evolution from water./International Journal Hydrogen Energy 26 2001 669 74.13 Tianyou Peng , Ke Dai , Huabing Yi , Dingning Ke , Ping Cai , Ling Zan.Photosensitization of different rutheniumII complex dyes on TiO2 forphotocatalytic H2 evolution under visible-light/Chemical Physics Letters 460 2022 216 219 14 Anna Galiska, Jerzy Walendziewski. Photocatalytic Water Splitting over Pt-TiO2in the Presence of Sacrificial Reagents/ Energy Fuels 193 2005 1143-1147 名师归纳总结 - - - - - - -第 11 页,共 11 页