中科大高等固体物理3尺度.ppt

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1、第三章第三章 尺寸尺寸3.1 3.1 介观体系介观体系 3.2 3.2 纳米体系纳米体系3.3 3.3 原子团簇原子团簇3.1 3.1 介观体系介观体系1电子波的干涉电子波的干涉 金属的电导率金属的电导率输运弛豫时间包含了各种相互作用的贡献：输运弛豫时间包含了各种相互作用的贡献：电子杂质，电子电子杂质，电子声子，电子电子声子，电子电子较纯金属：杂质散射贡献较小，电子电子相互作用由于传较纯金属：杂质散射贡献较小，电子电子相互作用由于传导电子的屏蔽效应而变得很弱。在温度较高时，声子散射起导电子的屏蔽效应而变得很弱。在温度较高时，声子散射起主要作用，它决定了电导率随温度变化的规律。随温度的降主要作用

2、，它决定了电导率随温度变化的规律。随温度的降低，声子浓度不断减少，而杂质的数量不变，因此电导将趋低，声子浓度不断减少，而杂质的数量不变，因此电导将趋于常数于常数(剩余电阻剩余电阻).).电子被看作粒子，各种相互作用都被纳入相应的驰豫时间，电子被看作粒子，各种相互作用都被纳入相应的驰豫时间，电子作为波的运动特征相位被完全忽略了。电子作为波的运动特征相位被完全忽略了。XX”简化的合理性：简化的合理性：电子沿不同的布朗运动路径从电子沿不同的布朗运动路径从XX点到达点到达X”X”点点(假设所以路径上电子假设所以路径上电子经历的散射为弹性经历的散射为弹性):):干涉效应干涉效应某些特殊条件下，干涉效应不

3、为零：某些特殊条件下，干涉效应不为零：沿一闭合路径反向运动的两电子分波，具有时间反演对沿一闭合路径反向运动的两电子分波，具有时间反演对称性。两电子分波的叠加在总平均中不抵消称性。两电子分波的叠加在总平均中不抵消电子散射的可能路径不是无限多，而是局限于若干个有电子散射的可能路径不是无限多，而是局限于若干个有限路径时限路径时 (a).(a).弱局域化电导修正弱局域化电导修正 闭合路径：电子在固体中扩散运动时以一定的概率返回闭合路径：电子在固体中扩散运动时以一定的概率返回它的出发点，这种路径称之为闭合路径。它的出发点，这种路径称之为闭合路径。0123456789101112 态的电子从态的电子从0

4、0点开始：点开始：0-1-2-30-1-2-3-12-0 ,-12-0 ,波函数为波函数为A A+态的电子从态的电子从0 0点开始：点开始：0-12-11-100-12-11-10-1-0 ,-1-0 ,波函数为波函数为A A-|A+|=|A-|=A等概率地：等概率地：这两个路径的顺序具有时间反演对称性，称之为时间反演路径这两个路径的顺序具有时间反演对称性，称之为时间反演路径(time reversal path)(time reversal path)对所有散射为弹性散射的情形，可证明，电子受相同的杂质散对所有散射为弹性散射的情形，可证明，电子受相同的杂质散射从射从 态到态到 态和从态和从

5、态到态到 态所附加的相移态所附加的相移 是是相同相同A A+与与A A-具有相同的振幅，相同的相位：具有相同的振幅，相同的相位：虽然巨大数量的电子扩散路径的电子分波的干涉趋向于相互虽然巨大数量的电子扩散路径的电子分波的干涉趋向于相互抵消，但经过时间反演路径的电子波的干涉却相互增强。电抵消，但经过时间反演路径的电子波的干涉却相互增强。电子回到途中某一点几率的增加，意味着观察点子回到途中某一点几率的增加，意味着观察点N N发现电子的几发现电子的几率下降，导致电导率的减小或电阻率的增加，呈现对经典电率下降，导致电导率的减小或电阻率的增加，呈现对经典电导率的量子力学改正导率的量子力学改正弱定域化的物理

6、图象弱定域化的物理图象，是量子力学，是量子力学波函数叠加原理导致宏观可观察后果的独特范例。波函数叠加原理导致宏观可观察后果的独特范例。计及量子效应之后，电子似计及量子效应之后，电子似乎更趋向于呆在原点乎更趋向于呆在原点NMO弱定域化引起的电导变化：弱定域化引起的电导变化：假定处于假定处于 态的电子可能被散射到费米面上的态的电子可能被散射到费米面上的Z Z个状态个状态该电子被散射到该电子被散射到 的几率为的几率为1/Z1/Z，而与经历的中间态散射，而与经历的中间态散射次数次数n n无关。无关。电子处于动量本征态电子处于动量本征态 的平均寿命的平均寿命费米波矢的不确定量为：费米波矢的不确定量为：自

7、由程自由程二维：不确定量构成的圆环面积：二维：不确定量构成的圆环面积：K K空间的态密度为：空间的态密度为：圆环所包含的状态数：圆环所包含的状态数：都对相关散射有贡献都对相关散射有贡献初态末态的动量初态末态的动量能量差为：能量差为：在一次散射时间间隔在一次散射时间间隔 内产生的相移：内产生的相移：中间态上的相移不同，位相平方相加，叠加中间态上的相移不同，位相平方相加，叠加n n次散射后：次散射后：电子回波产生的反向粒子流：电子回波产生的反向粒子流：若一个电子在若一个电子在t=0t=0时处于时处于k k态，根据驰豫时间近似，其动量态，根据驰豫时间近似，其动量 以特征时间以特征时间 指数衰减，而由

8、于干涉回波产生的反向动量指数衰减，而由于干涉回波产生的反向动量则随时间的倒数衰减，且在则随时间的倒数衰减，且在 时消失，那么这个电子时消失，那么这个电子对于平均动量的贡献为：对于平均动量的贡献为：电导也将以括号内的因子减少：电导也将以括号内的因子减少：为弱局域化电导修正为弱局域化电导修正低温下，一般金属薄膜低温下，一般金属薄膜的的电导电导率率0.010.010.1S0.1S。在电子平均自由程较小的样品中容易观察到在电子平均自由程较小的样品中容易观察到这种现象：淬火薄膜或掺氧薄膜这种现象：淬火薄膜或掺氧薄膜(b).(b).正常金属中的正常金属中的Aharonov-Bohm(AB)Aharonov

9、-Bohm(AB)效应效应 经典电磁学：经典电磁学：量子力学：量子力学：电磁场中运动的粒子方程电磁场中运动的粒子方程 规范变换规范变换ABCF经典物理：电子束通路上没有磁场，经典物理：电子束通路上没有磁场，没有磁力作用在电子上，螺线管中没有磁力作用在电子上，螺线管中磁场不会产生任何影响。磁场不会产生任何影响。量子力学：电子将感受到与磁通量相联系的矢势存在，波函数量子力学：电子将感受到与磁通量相联系的矢势存在，波函数将附加一与矢势将附加一与矢势A A有关，依赖于路径的相位。有关，依赖于路径的相位。ABCF干涉强度依赖于两条路径封闭的磁通总量干涉强度依赖于两条路径封闭的磁通总量 ，并以周期，并以周

10、期 振荡。振荡。观察观察ABAB效应：效应：电子束不受散射，相位相干不受破坏：高真空或超导体电子束不受散射，相位相干不受破坏：高真空或超导体正常金属扩散区？电子经多次散射，走着无规行走路径可观察正常金属扩散区？电子经多次散射，走着无规行走路径可观察对一维理想金属环，如果有磁通对一维理想金属环，如果有磁通 穿过中空区，这个环的所有穿过中空区，这个环的所有物理性质随物理性质随 以以 为周期变化为周期变化L上述问题与周期为上述问题与周期为L L的一维能带问题相似：的一维能带问题相似：杂质杂质PeierlsPeierls理想环理想环非理想环非理想环实验：实验：19831983年，年，AuAu的平均直径

11、为的平均直径为245nm,245nm,环宽环宽30nm30nmAASAAS效应：除了观察到效应：除了观察到ABAB效应，还观察到周期为效应，还观察到周期为 的效应的效应 振幅只有振幅只有ABAB效应的效应的4%4%缘由：弱局域化效应缘由：弱局域化效应 2介观体系的电导介观体系的电导(1)(1)KuboKubo（久保公式）（久保公式）线线性响性响应应理理论论：非局域响：非局域响应应关关联联函数函数 VII电导系数电导系数g:g:121dS1C12dS2C2(2)Landauer(2)Landauer公式公式:两电极视为理想导体，被测器件视为一势两电极视为理想导体，被测器件视为一势垒，器件的电导系

12、数就一定依赖于电子波的穿透系数垒，器件的电导系数就一定依赖于电子波的穿透系数T:T:TR(3)Landauer-Buttiker(3)Landauer-Buttiker公式公式:一根无穷长理想导线中独立电子的一根无穷长理想导线中独立电子的ShordingerShordinger方程：方程：ZE1E2k0每条曲线代表一个横向子能带每条曲线代表一个横向子能带-容许通道容许通道在每个容许通道中电子将以行波的方式在每个容许通道中电子将以行波的方式传播，从而引起电荷的流动。传播，从而引起电荷的流动。给定波矢量给定波矢量k0k0，电荷既可沿，电荷既可沿+k(+k(入射）入射）也可沿也可沿-k(-k(反射反

13、射)流动。流动。计算计算T=0K,T=0K,导线中第导线中第 个通道上的入射电流个通道上的入射电流被测器件视为一块不均匀散射媒质，它将理想导线被测器件视为一块不均匀散射媒质，它将理想导线1 1中入射中入射而来的一束渐近行波散射到导线而来的一束渐近行波散射到导线2 2中的某些容许通道中的某些容许通道(透射波）透射波）及导线及导线1 1中的某些容许通道中的某些容许通道(反射波反射波)中。中。a.a.计算两端单通道器件电导系数的计算两端单通道器件电导系数的Landauer-ButtikerLandauer-Buttiker公式公式导线宽度很窄，各子能带之间的能差很大，最低子能带可被导线宽度很窄，各子

14、能带之间的能差很大，最低子能带可被电子占据，成为唯一的容许通道。电子占据，成为唯一的容许通道。1,21,2导线由相同导线组成：导线由相同导线组成：ButtikerButtiker公式公式b.b.计算两端多通道器件电导系数的计算两端多通道器件电导系数的Landauer-ButtikerLandauer-Buttiker公式公式导线有限宽度，电子将填充其数个子能带导线有限宽度，电子将填充其数个子能带(N)(N)改写两端单通道器件的净电流表达式：改写两端单通道器件的净电流表达式：多通道：多通道：R.A.Webbet al.Phys.Rev.Lett.54,2696(1985)C.P.Umbachet

15、 al.Phys.Rev.B30,4048(1984)1 m3普适电导涨落普适电导涨落(UCF)(UCF)(1)一般特征一般特征a.a.与时间无关的非周期涨落，不是热噪声与时间无关的非周期涨落，不是热噪声(和时间有关和时间有关)。b.b.这种涨落是样品特有的这种涨落是样品特有的(sample-specific),sample-specific),涨落花样可涨落花样可重复重复(pattern)。c.c.涨落大小是涨落大小是e2/h量级量级(4x104x105 5S),S),普适量。与样品的材普适量。与样品的材料、尺寸、无序程度无关，与样品的形状和空间维度只有料、尺寸、无序程度无关，与样品的形状和

16、空间维度只有微弱的关系，只要求样品具有介观尺度，并处于金属区：微弱的关系，只要求样品具有介观尺度，并处于金属区：即即普适电导涨落的存在反映了介观体系和宏观体系本质上的差别普适电导涨落的存在反映了介观体系和宏观体系本质上的差别REPRODUCIBILITY OF THE CONDUCTANCE FLUCTUATIONSMEASURED IN A GOLD RINGS.WashburnandR.A.WebbAdv.Phys.35,375(1986)(2)物理解释物理解释 从样品一边到另一边的透射几率幅是许多通过样品的费曼从样品一边到另一边的透射几率幅是许多通过样品的费曼路径相应的几率幅之和。在金属

17、区电子通过样品时经历多次路径相应的几率幅之和。在金属区电子通过样品时经历多次与杂质的散射，其费曼路径是无规行走式的准经典与杂质的散射，其费曼路径是无规行走式的准经典“轨道轨道”，不同的费曼路径之间的相位差是不规则的，不同的费曼路径之间的相位差是不规则的随机干涉效应随机干涉效应(Stochastic interference)，使电导呈现非周期的不规则涨落。，使电导呈现非周期的不规则涨落。INTERFERENCE BETWEEN TWO POSSIBLEELECTRON PATHS WHICH PROPAGATEALONG THE SAME ARM OF THE RINGnmmnTWO DIFF

18、ERENT TRANSMISSION PATHSTHROUGH A DISORDERED SAMPLE由统计力学，边长为由统计力学，边长为L的宏观体系物理量的宏观体系物理量x的相对涨落为：的相对涨落为：系综平均，系综平均，LC是某一关联长度，是某一关联长度，d是体系的维度是体系的维度L，x的相对涨落趋于零的相对涨落趋于零经典自经典自平均行为平均行为(self-averaging)(self-averaging)对于普适电导涨落：对于普适电导涨落：电导的平均值满足欧姆定律：电导的平均值满足欧姆定律：d1N1个彼此独立的环，每个环的总电子数固定不变，但不同个彼此独立的环，每个环的总电子数固定不变，

19、但不同的环除总电子数可以不同外，其他参数的环除总电子数可以不同外，其他参数(如如 ）均相同。）均相同。对不同总电子数的系综的平均对不同总电子数的系综的平均(2).(2).变型巨正则系综变型巨正则系综(Modified grand canonical ensemble)(Modified grand canonical ensemble)不同环的化学势可以不同，其他参数均相同。不同环的化学势可以不同，其他参数均相同。对不同化学势的系综的平均对不同化学势的系综的平均3.2 3.2 纳米体系纳米体系(1).纳米体系物理学纳米体系物理学(2).纳米化学纳米化学(3).纳米材料学纳米材料学(4).纳米生

20、纳米生物学物学(5).纳米电子学纳米电子学(6).纳米加工学纳米加工学(7).纳米力学纳米力学1纳米结构单元纳米结构单元 零维：团簇、量子点、纳米粒子零维：团簇、量子点、纳米粒子 一维：纳米线、量子线、纳米管、纳米棒一维：纳米线、量子线、纳米管、纳米棒 二维：纳米带、二维电子气、超薄膜、多层膜、超晶格二维：纳米带、二维电子气、超薄膜、多层膜、超晶格 体系的某个或数个特征长度在体系的某个或数个特征长度在nmnm量级量级2.2.纳米结构的自技术纳米结构的自技术 (1).(1).球磨和机械合金化工艺和技术球磨和机械合金化工艺和技术(2).(2).化学合成工艺和技化学合成工艺和技术术(3).(3).等

21、离子电弧合成技术等离子电弧合成技术(4).(4).电火花制备技术电火花制备技术(5).(5).激光合成激光合成技术技术(6).(6).生物学制备技术生物学制备技术(7).(7).磁控溅射技术磁控溅射技术(8).(8).燃烧合成技术燃烧合成技术(9)(9)喷雾合成技术喷雾合成技术 Bottom-up,Top-downBottom-up,Top-down3.3.纳米体系的基本物理效应纳米体系的基本物理效应 (1).(1).小尺寸效应：尺寸与光波波长、德布罗意波长以及相小尺寸效应：尺寸与光波波长、德布罗意波长以及相干长度等相当或更小时，导致声、光、电磁、热力学等物性呈干长度等相当或更小时，导致声、光

22、、电磁、热力学等物性呈现新的小尺寸效应。现新的小尺寸效应。(2).(2).表面效应：表面效应：(3).(3).量子尺寸效应：量子尺寸效应：T=1K,d=14nmT=1K,d=14nm(4).(4).宏观量子隧道效应：宏观量子隧道效应：微观粒子具有贯穿势垒的能力。微观粒子具有贯穿势垒的能力。宏观量：微颗粒的磁化强度，量子相干器件中的磁通量，宏观量：微颗粒的磁化强度，量子相干器件中的磁通量，亦具有隧道效应。亦具有隧道效应。Fe-NiFe-Ni薄膜中畴壁运动速度在低于某一临界温度时基本上与温薄膜中畴壁运动速度在低于某一临界温度时基本上与温度无关。度无关。限定了磁带、磁盘进行信息储存的时间极限。限定了

23、磁带、磁盘进行信息储存的时间极限。(5).(5).库仑阻塞与库仑台阶效应：库仑阻塞与库仑台阶效应：VI(6).(6).介电限域效应：介电限域效应：纳米微粒分散在异质介质中由于界面引起的体系介电增纳米微粒分散在异质介质中由于界面引起的体系介电增强现象。强现象。纳米粒子的光吸收带边移动纳米粒子的光吸收带边移动(蓝移，红移蓝移，红移)的的BrusBrus公式：公式：4纳米材料的奇特物性纳米材料的奇特物性(1).(1).热学性能热学性能 纳米粒子的熔点、开始烧结温度和晶化温度均比常规粉纳米粒子的熔点、开始烧结温度和晶化温度均比常规粉体的低得多。体的低得多。(表体比大）表体比大）(2).(2).磁学性质

24、磁学性质 (a).(a).超顺磁性超顺磁性起源：在小尺寸下，当各向异性能减少到与热运动能可想起源：在小尺寸下，当各向异性能减少到与热运动能可想比拟时，磁化方向就不再固定在一个易磁化方向，易磁化比拟时，磁化方向就不再固定在一个易磁化方向，易磁化方向作无规律的变化，结果导致超顺磁性的出现。方向作无规律的变化，结果导致超顺磁性的出现。(b).(b).矫顽力矫顽力纳米粒子尺寸高于超顺磁临界尺寸时通常呈现高的矫顽力纳米粒子尺寸高于超顺磁临界尺寸时通常呈现高的矫顽力每个粒子是一个单磁畴每个粒子是一个单磁畴(c).(c).居里温度居里温度 居里温度居里温度TcTc与交换积分与交换积分J J成正比，并与原子构

25、形和间距有成正比，并与原子构形和间距有关纳米粒子的关纳米粒子的TcTc比固体相应的低。比固体相应的低。纳米粒子中原子间距随着颗粒尺寸减少而减小。原子间距纳米粒子中原子间距随着颗粒尺寸减少而减小。原子间距小将会导致小将会导致J J的减小，因而的减小，因而TcTc下降。下降。5nm Ni:5nm Ni:点阵参数缩小点阵参数缩小2.4%2.4%(d).(d).磁化率磁化率 纳米粒子的磁性与它所含的总电子数的奇偶性密切相关。纳米粒子的磁性与它所含的总电子数的奇偶性密切相关。电子数为奇数的磁化率服从：电子数为奇数的磁化率服从：量子尺寸效应使磁化率遵从量子尺寸效应使磁化率遵从d d-3-3规律规律(d(d

26、平均颗粒直径平均颗粒直径)电子数为偶数的磁化率服从：电子数为偶数的磁化率服从：磁化率遵从磁化率遵从d d2 2规律规律(3).(3).光学性质光学性质 (a).(a).宽频带强吸收宽频带强吸收 (b).(b).蓝移和红移现象蓝移和红移现象 量子限域效应：蓝移量子限域效应：蓝移 表面效应：红移表面效应：红移 (c).(c).量子限域效应量子限域效应 激子带的吸收系数随粒径下降而增加，即出现激子增激子带的吸收系数随粒径下降而增加，即出现激子增强吸收并蓝移强吸收并蓝移 (d).(d).纳米粒子的发光纳米粒子的发光 (4).(4).表面活性及敏感特性表面活性及敏感特性 Au Au纳米团簇的催化纳米团簇

27、的催化(CO+O2-CO2)(CO+O2-CO2)(5).(5).光催化性能光催化性能 纳米半导体独特性能纳米半导体独特性能 nano-TiO2:nano-TiO2:3.3 3.3 原子团簇原子团簇原子团簇：几个，原子团簇：几个，几十个，成千上万几十个，成千上万的原子的聚合体。的原子的聚合体。0.1nm10nm0.1nm10nm性质既不同于单个性质既不同于单个原子、分子，也不原子、分子，也不同于固体或液体同于固体或液体王广厚王广厚1994年年6月，月，1998年年3月月1.1.团簇研究的基本问题：团簇研究的基本问题：弄清团簇如何由原子、分子一步一步发展而成，以及随着这种弄清团簇如何由原子、分子

28、一步一步发展而成，以及随着这种发展，团簇的结构和性质如何变化。发展，团簇的结构和性质如何变化。2.2.团簇的产生与检测团簇的产生与检测 物理制备法和化学合成法物理制备法和化学合成法 真空、气相和凝聚相合成真空、气相和凝聚相合成(生成条件生成条件)物理方法：溅射、热蒸法和激光蒸发等产生原子气，通过绝物理方法：溅射、热蒸法和激光蒸发等产生原子气，通过绝热气体膨胀或惰性气体冷凝得到中性团簇，再用各种方法使之热气体膨胀或惰性气体冷凝得到中性团簇，再用各种方法使之电离，包括：电子电离、光电离和离子反应等。电离，包括：电子电离、光电离和离子反应等。团簇电离后可通过四极谱仪、静电或磁谱仪，以及飞行时间团簇电

29、离后可通过四极谱仪、静电或磁谱仪，以及飞行时间质谱仪质谱仪(TOF)(TOF)探测。探测。3.3.团簇的稳定结构和幻数团簇的稳定结构和幻数原子中的电子状态原子中的电子状态原子核中的核子状态原子核中的核子状态幻数特征（壳层结构幻数特征（壳层结构)原子团簇？原子团簇？YES YES团簇的幻数序列与构成团簇团簇的幻数序列与构成团簇的原子键合方式有关：的原子键合方式有关：金属键：自由价电子金属键：自由价电子共价键：共价键：Si,CSi,C离子键：金属卤化物离子键：金属卤化物范德瓦尔斯键：惰性元素范德瓦尔斯键：惰性元素团簇结构中的序团簇结构中的序:(a)(a)位置序是经典粒子的特征位置序是经典粒子的特征

30、(b)(b)动量序则是德布罗依波的特征动量序则是德布罗依波的特征(1).(1).惰性元素团簇惰性元素团簇MackayMackay二十面体二十面体 位置序起主导作用（位置序起主导作用（Ar,Kr,Xe)Ar,Kr,Xe)(2).(2).碱金属卤化物团簇碱金属卤化物团簇 位置序起主导作用位置序起主导作用(LiF,NaCl,CuBr,CsI)(LiF,NaCl,CuBr,CsI)Graphite -Soft and black and the stable,common,form of carbon.-Very light and resistant -Atom is at the corners

31、of fused hexagon in parallel layers.Diamond -Hard and transparent and the unusual form of carbon.-Strong thermal conductivity.-Atom is bound to four other carbon atoms in a regular repetitive pattern.C60 -A third allotropic form of very stable spheres(1985)-Formed when graphite is evaporated in an i

32、nert atmosphere.-Assumed C60 consists of 12 pentagons and 20 hexagons with carbon atoms at each corner,as a soccer ball.-Names (3).C(3).C6060团簇团簇 共价键团簇共价键团簇 An idea from outer spaceThe serendipitous discovery Prof.Kroto wanted Long-chained carbonwhich could form red giant stars Prof.Curl Prof.Smalle

33、yhad built an apparatus which could analyze,evaporate almost any material with a laser beam Collaboration C60(Fall,1985)Contact Fullerene Science1985:C60-discovered(Nature 318,162)1990:C60-macroscopic scale synthesis (Nature 347,354)1991:Carbon nanotubes-discovered(Nature 354,56)1996:Noble prize for

34、 C60Prof.Robert F.Curl,JrRice University,HoustonTX,USAProf Sir Harold W.KrotoUniversity of Sussex Brighton,EnglandProf.Richard E.SmalleyRice University,HoustonTX,USATheNobelPrizeinChemistry1996fortheirdiscoveryoffullerenesC50Cl10的立体结构模拟图的立体结构模拟图Usefulness of hollow sphere structure(1)Filter(2)Superc

35、onductivity(3)Building material of objects(4)Expansion to nanotubeFullerene-based single molecule devices ContentsSwitch and TransistorRectifierMagnetoresistanceOscillatorNDRConduction and OthersSwitchChristianJoachim et al.,PRL74,2102(1995)CurrentIasafunctionoftipdisplacements at300K Tunnelingregio

36、ntocontactregionDeformationofC60contributestheincreaseofcurrentElectricalresistanceis54.80M C60/Au(110)-1x2C60clustermeasurementpositionC60/Cu(100)Conductancevstipdisplacementat8KJ.Kroger et al.,PRL98,065502(2007)Theconductancerapidlyincreasestoabout0.25conductancequantainthetransitionregionfromtunn

37、elingtocontact.Single-moleculeon-offSingle-moleculeelectromechanicalamplifierJ.K.Gimzewskiet al.,CPL365,353(1997)CurrentVoltage(IV)curvesobtainedfromasingle-C60transistoratT=1.5KHongkunPark et al.,Nature407,57(2000)Au-C60-Ausystem Stronglysuppressedconductancenearzerobiasvoltagefollowedbystep-likecu

38、rrentjumpsathighervoltagesThecurrentthroughthetransistorandthevoltagewidthofthezeroconductanceregioncanbechangedbychangingVgreversibly.TransistorI-VcurvesfromaC140singleelectrontransistorforequallyspacedVgC140AFMimageofcontinuousAuelectrodeAu-C140-AusystemP.L.McEuen et al.,NanoLett.5,203(2005)Design

39、oftheexperimentalapparatusandSTMimageofaMCBJsamplewithasiliconsubstrategate,beforebreakingthegoldbridgeD.C.Ralph et al.,NanoLett.5,305(2005)Adevicegeometryforsingle-moleculeelectronicsexperimentsthatcombinesboththeabilitytoadjustthespacingbetweentheelectrodesmechanicallyandtheabilitytoshifttheenergy

40、levelsinthemoleculeusingagateelectrodeAu-C60-AusystemRequirement:TheLUMOoftheacceptorshouldlieatorabovetheFermileveloftheelectrodeandabovetheHOMOofthedonorTheenergy(eV)ofLUMO(El)andHOMO(Eh)calculatedforC60-nXn(X=B;N)usingB3LYP/6-31G(d)Acceptor/donorpairsC58B2/C58N2C54B6/C54N6C49B11/C51N9C48B12/C48N1

41、2RectifierDoubleC60 Rui-HuaXie et al.,PRL90,206602(2003)C48B12structureoptimizedwithB3LYP/6-31G(d)CalculatedcurrentthrougharectifierC48B12/C48N12pairAprototypeforC48X12(17,0)SWNT-based(X=B;N)p-n junctionSingle C59N Molecule as a Molecular RectifierSingle C59N Molecule as a Molecular RectifierJ.Zhao

42、J.Zhao et alet al.,Phys.Rev.Lett.,95,045502(2005).,Phys.Rev.Lett.,95,045502(2005)SET+C59NMolecular rectifierBingWang et al.,JPCB110,24505(2006)SchematicdrawingofthemodeloftheC60NPyonAu(111)surfaceI-VcurveanditsnumericaldI/dVspectrumforC60NPymeasuredat5Ktakenatagapvoltageof2.0VRectifyingeffectbasedon

43、thedonor-barrier-acceptor(D-A)architectureGate-controlled rectifyingbehavior Gate-controlledrectifyingIDS-VDScharacteristicsafterelectricalbreakdown.Inset:almostlinearIDS-VDScurveforpristinedevice.C70SWNTnetworks Gate-controlledrectificationbehavior atroomtemperatureinairThecurrentrectificationresul

44、tsfromhighlyasymmetricSchottkybarriersbetweensemiconductingpeapodsandtheS/DelectrodesYunyiFu et al.,JPCB110,9923(2006)MagnetoresistanceNi-C60-Nisystem(experiment)(Left)ArtistsviewoftheC60quantumdotbetweenferromagneticnickelelectrodes.(Right)Differentialconductanceversusbiasvoltageofthedeviceforthepa

45、rallel(blue)andantiparallelstate(red).Forparallelalignment,theKondoresonanceissplitbytheexchangefieldsofthetwoelectrodes.Forantiparallelalignment,theexchangefieldsofthetwoelectrodescanceleachother,andKondoresonanceisrestoredatzero-biasvoltage.ThisleadstoalargemagnetoresistanceMR,whichexceedstheusual

46、tunnelingmagnetoresistance D.C.Ralph et al.,Science306,86(2004)PhysicalmodelofthemagneticCNT/C60/CNTjunctiondopedbyFeatomsTransmissioncoefficientsasfunctionsofenergyH.-P.Cheng et al.,JCP124,201107(2006)Magnetoresistanceabout11%DFT+nonequilibriumGreensfunctionOscillatorAu-C60-Ausystemmultipleexcitati

47、onTwo-dimensionalplotsofdI/dVasafunctionofbothV andVgCommonfeatureQuantizedexcitationwithenergyabout5meVHongkunPark et al.,Nature407,57(2000)Diagramofthecentre-of-massoscillationofC60 Theexcitationisinterpretedasacentre-of-massoscillationofC60withintheconfinementpotentialthatbindsittothegoldsurfaceW

48、henanelectronjumpsontoC60,theattractiveinteractionbetweentheadditionalelectronanditsimagechargeongoldpullstheC60ionclosertothegoldsurfacebythedistanced.ThiselectrostaticinteractionresultsinthemechanicalmotionofC60.SchematicillustrationofthemolecularjunctionAu-C60-AusystemTransmissionspectraResonance

49、inelasticconductioninmolecular-scaleelectronicscanbeusedtochannelenergyintoagivenmodeofthemolecularcomponenttogenerateadesiredmotion.Dependenceoftheconductancepropertiesonthemolecularconfigurationleadstoatime-modulatedcurrentwhosetemporalpropertiesaresubjecttocontrol.TamarSeidemanet al.,PRL94,226801

50、(2005)TransmissionspectrafordifferentC60orientation6-6bondpentagonhexagon5-6bondOrientationdependentTransmissionspectrafordifferentC60location:d=5.05(solid),5.13(dashed)and5.23(dot-dash)a.u.SpontaneouslyoscillatingcurrentvstimeLocationdependentAnanoscalegeneratorofacelectromagneticfield(frequency0.8