三阶非线性光学效应课件.ppt

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1、第第5章章 三阶非线性光学效应三阶非线性光学效应 5.1 克尔效应与自聚焦现象克尔效应与自聚焦现象5.2 三次谐波产生三次谐波产生5.3 四波混频四波混频 5.4 双光子吸收双光子吸收 5.5 受激喇曼散射（受激喇曼散射（SRS）5.6 受激布里渊散射（受激布里渊散射（SBS）5.7 受激光散射现象的一般考虑受激光散射现象的一般考虑 5.1 克尔效应与自聚焦现象克尔效应与自聚焦现象5.1.1克尔效应1.克尔效应克尔（Kerr）在1875年发现:线偏振光通过外加电场作用的玻璃时,会变成椭圆偏振光,如图5.1-1所示,当旋转检偏器时,输出光不消失。作用下,由原来的各向同性变成了光学各向异性,外加电

2、场感应引起了双折射,其折射率的变化与外加电场的平方成正比,这就是著名的克尔效应。图5.1-1克尔效应实验示意图从非线性光学的角度来看,克尔效应是外加恒定电场和光电场在介质中通过三阶非线性极化率产生的三阶非线性极化效应。假定介质受到恒定电场E0和光电场Eexp(it)+c.c.的作用,按(1.1-39)式和(1.1-41)式有(5.1-1)这表示由于三阶非线性极化的作用,恒定电场的存在使得介质的介电张量元素改变了,且(5.1-2)因子3是由于考虑了三阶极化率张量元素的本征对易对称性出现的。2.光克尔效应现在进一步讨论用另一光电场代替恒定电场E0的光克尔效应。假定频率为的光电场作用于介质的同时,还

3、有另一束任意频率为的光电场作用于该介质,则由于光电场的作用,会使介质对光波的作用有所改变。通过三阶非线性极化效应,将产生与频率为光电场平方有关的三阶非线性极化强度的复振幅P(3)()为(5.1-3)假定频率为的光波沿z方向传播,由(5.1-3)式可得(5.1-5)对于偏振方向与频率光波相平行的光电场来说：对于偏振方向与频率光波相垂直的光电场来说：克尔效应可以提供一种改变光波偏振状态的方法。例如，通常使用的非线性介质硝基苯，没有恒定电场时，在光学上是各向同性的。当外加恒定电场后，它就具有各向异性晶体的性质。这时，与E平行和垂直的光波通过它是，便产生相位差：因为，n与E02成正比，所以相位差可以通

4、过改变E0调节，其结果可以使得入射线偏振光的振动面转过90度，或者使其变为椭圆偏振光。图5.1-2光克尔效应开关这种开关的速度取决于样品对激光场的响应时间，一般很短，可达ps。5.1.2激光束的自聚焦现象上述的光克尔效应中，光波的频率与产生效应的光波频率不相同，实际上，一束强的光波本身就能起到产生该效应的光波作用。自聚焦是感生透镜效应,这种效应是由于通过非线性介质的激光束的自作用使其波面发生畸变造成的。现假定一束具有高斯横向分布的激光在介质中传播,此时介质的折射率为其中,n(|E|2)是由光强引起的折射率变化。如果n是正值，由于光束中心部分的光强较强，则中心部分的折射率变化较边缘部分的变化大，

5、因此，光束在中心比边缘的传播速度慢，结果是戒指中传播的光束波面越来越畸变，如图所示。这种畸变好像是光束通过正透镜一样，光线本身呈现自聚焦现象。图5.1-3光束在非线性介质中的光线路径（虚线为波面,实线为光线）但是，由于具有有限截面的光束还要经受衍射作用，所以只有自聚焦效应大于衍射效应时，光才表现出自聚焦现象。粗略地说，自聚焦效应正比于光强，衍射效应反比于光束半径的平方，因此，由于光束收自聚焦作用，自聚焦效应和衍射效应均越来越强。如果后者增强的较快，则在某一点处衍射效应克服自聚焦效应，在达到某一最小截面（焦点）后，自聚焦光束将呈现出衍射现象。但是在许多情况下，一旦自聚焦作用开始，自聚焦效应总是强

6、于衍射效应，因此光束自聚焦的作用一直进行着，直至由于其他非线性光学作用使其终止。使自聚焦作用终止的非线性光学作用有：受激喇曼散射、受激布里渊散射、双光子吸收和光损伤等。当自聚焦效应和衍射效应平衡时，将出现一种有趣的现象，即光束自陷，表现为光束在介质中传输相当长的距离，其光束直径不发生改变。实际上，光束自陷是不稳定的，因为吸收或散射引起的激光功率损失都可以破坏自聚焦和衍射之间的平衡，引起光束的衍射。与自聚焦效应相反，如果由光强引起的折射率变化n是负值，则会导致光束自散焦，趋向于使高斯光束产生一个强度更加均匀分布的光束，这种现象为光模糊效应。光强分布引起折射率变化还会造成光的群速度变化,图5.1-

7、4表示一时域高斯光脉冲在非线性介质中传播一定距离后,脉冲后沿变陡的现象。这是由于脉冲峰值处折射率大,光速慢，而在后沿,光强逐渐下降,光速逐渐增大,以致后面部分的光“赶上”前面部分的光,造成光脉冲后沿变陡。这就是光脉冲的自变陡现象。图5.1-4光脉冲在非线性介质中的自变陡现象自聚焦现象的研究始于1964年,促使对这种现象的研究主要有以下两个因素:（1）高功率密度激光在透明介质中传播时会发生所谓的丝状破坏。（2）在研究受激喇曼散射过程中观察到一些反常现象,如许多固体和液体中,受激喇曼散射有一个非常尖锐的阈值,有异常高的增益,前后向增益不对称,有反常的反斯托克斯环等。经研究表明，这些现象都与激光束自

8、聚焦现象相关。引起光束自聚焦的原因是光致折射率的变化,而光致折射率变化的物理机制是多种多样的,归纳起来主要有:（1）强光场使组成介质的分子或原子中的电子分布发生变化,这导致介质宏观电极化的变化,从而使折射率发生变化。引起折射率变化的响应时间fs量级。（2）对含有各向异性分子的液体（如CS2、苯及其衍生物）来说,由于各向异性分子在不同方向上有不同的分子极化率,这时与分子取向有关的高频克尔效应是引起折射率变化的主要原因。引起折射率变化的响应时间ps量级。（3）在强光场作用下的电致伸缩效应使介质密度发生起伏,从而引起折射率发生相应的变化。引起折射率变化的响应时间ns量级。（4）由于各种介质对入射光束

9、均存在着不同程度的吸收,导致介质温度升高,从而引起介质折射率变化。引起折射率变化的响应时间s量级。5.1.3自聚焦的稳态理论考虑到三阶非线性效应,在光场作用下各向同性介质的介电常数发生变化,总的相对介电常数为(5.1-15)式中,r为线性相对介电常数,2为非线性相对介电常数系数,|E0|2为光电场振幅平方。相应的极化强度可以表示成(5.1-16)由此,在(5.1-15)式中,(5.1-17)介质的折射率为(5.1-18)式中(5.1-19)是线性折射率,n是非线性折射率。因为通常n0n,所以由(5.1-18)式可得(5.1-20)若令(5.1-21)则(5.1-22)通常称n2为非线性折射率系

10、数。考虑上述非线性效应后，麦克斯韦方程可以写成：由此得到波动方程：假定光束沿z方向传播，振动方向为x方向，电场的表示式为：考虑到慢变振幅近似，波动方程为：如果没有非线性，上式就变为描述透明介质内线性光束传播规律的方程，它的解是一组完全的高斯模：图5.1-5高斯光束进入自聚焦介质（虚线表示无自聚焦时光束的半径）假定高斯光束进入介质处的坐标为z=0（如图），则z用（z-zmin）代替。在z=0处输入光束的场强为：令z=0处的输入光束半径为d：在z=0处输入光束的场强简化为：引入聚焦参数：在z=0处输入光束的场强变为：根据的定义，对于=0的光束，其束腰在z=0处。如果0，即zmin0，表明在z=0处

11、的输入光场是收敛的，而对于|E3(r)|2、|E4(r)|2,就可以忽略泵浦抽空效应。在这种情况下,只需考虑E3(r)和E4(r)所满足的方程即可。假设E3(r)和E4(r)沿着z轴彼此相反方向传播,相应的耦合波方程为(5.-)因为三阶极化率是实数,所以右边第一项仅影响光电场的相位因子,对能量的变化没有贡献,故可以定义(5.3-9)并可以得到E3(z)和E4(z)满足的方程。为了方便起见,在下面求解E3(z)和E4(z)的过程中,我们略去右上角的撇号,将E3(z)和E4(z)满足的方程改写为(5.-)式中(5.-)在这里已考虑到k3=k4=k。假设边界条件为(5.-)可以解得(5.-)在两个端

12、面上的输出光电场为(5.-)由此可以得到如下结论:(1)在输入面(z=0)上,通过非线性作用产生的反射光场E4(0)正比于入射光场E*30。因此,反射光E4(z0)是入射光E3(z|g|L(/4)时,R1。此时，可以产生放大的反射光,在介质中E3和E4的功率分布如图5.3-5所示。2）大信号理论16,17 在DFWN过程中,如果必须考虑泵浦抽空效应,就应当同时求解(5.-)式的四个方程,这就是大信号理论。我们讨论的作用结构如图5.-所示,E1、E2是彼此反向传播的泵浦光,E3,E4是彼此反向传播的信号光和相位共轭光,光电场仍采用(5.3-3)式的形式。图5.-6非共线DFWM结构示意图为了分析

13、简单起见,我们假设四个光电场同向线偏振,并且忽略光克尔效应引起的非线性折射率变化项。在这种情况下,(5.-)式变为(5.-17)在求解这些方程时,为了克服有多个坐标量的困难,我们引入共同坐标z。对于平面波而言,有(5.-)而由图5.-,又有cos1=cos3=coscos2=cos4=cos于是,(5.-)式可以改写为（5.3-19）在一般情况下,DFWM相位共轭特性可以通过对(5.-)式进行数值计算给出。图5.-图5.-分别为对称激励情况下计算得到的特性曲线,由这些曲线可以得到DFWM的如下特性:(1)饱和特性。由图5.-可见,在Is固定的情况下,随着Ip的增大,相位共轭反射率R也增大,当I

14、p增大到一定程度时,出现饱和现象。这种饱和现象是由于非线性耦合效应和泵浦抽空效应共同作用的结果。即随着Ip的增大,非线性耦合加强,同时,泵浦抽空效应也越来越显著,导致共轭反射率的饱和。图5.3-7 Is为参量时,R与Ip的关系曲线图5.3-8 为参量时,R与Ip的关系曲线(2)自振荡特性。在Is=0的情况下,Ip增大到某一数值时,将产生自振荡输出(R)。如图5.3-所示,D=0时,振荡阈值泵浦激励强度(Ip)th=。随着的增大（相应于产生的振荡信号输出增大）,(Ip)th也增大,振荡阈值可由(5.3-35)式求出。(3)泵浦抽空特性。如图5.-所示,当R固定时,随着Ip的增大,泵浦抽空效应愈加

15、显著。这是因为,如图5.-10所示,在R固定时,Ip增大,Is必定增大,从而泵浦抽空必然严重。图5.3-9中的,表示泵浦能量趋于完全转化为信号能量。图5.-R为参量时,D与Ip的关系曲线图5.10 R为参量时,Is与Ip的关系曲线图5.11PCR结构(4)如图5.-11所示,在DFWM结构外加一个普通反射镜,就构成了以后将要讲到的相位共轭谐振腔（PCR）。假定反射镜的反射系数为r,在不考虑损耗的情况下,PCR的振荡(也即DFWM自振荡)阈值条件为(5.-)相应于这种情况,DFWN自振荡时的相位共轭反射率为(5.-).共振型简并四波混频过程从上面的讨论可以看出,为了提高四波混频的效率,希望增大(

16、3)。但实际上,对于非共振型非线性介质来说,(3)不可能很大。如果采用共振型非线性介质,则由于极化率的共振增强,会大大提高四波混频效率,有可能在较低的泵浦强度下,获得较强的相位共轭波,甚至可以连续工作。假设四波混频结构如图5.-12所示,E1,E2是沿着任意方向彼此反向传播的强泵浦光,E3,E4是沿着z轴彼此反向传播的弱信号光和相位共轭光,它们的波矢满足k1+k2=k3+k4=0,并且波数相等,令其为k。为了讨论方便起见,我们认为这四个光波同偏振,且不计泵浦抽空效应。根据第二章的讨论,在稳态情况下,二能级原子系统的极化率为(5.-)图5.312共振型DFWM结构示意图式中,=(0)T2为偏离谱

17、线中心的归一化失谐频率；|Es0|2=2/(T1T2p2)为 谱 线 中 心 饱 和 参 量；0=p2n0T2k/(20)为谱线中心的小信号吸收系数；T1,T2分别是纵向弛豫时间和横向弛豫时间；n0是无场时二能级的粒子数差,p是原子偶极矩,k为波数。由前面的假设,可以将介质中光电场表示为E=E0+E(5.-)其中,E0=E1+E2是强泵浦光场,E=E3+E4是弱信号光场。因为E0E,所以可将(E)=(E0+E)在E0处展成台劳级数,并取到一次项,得(5.-)在这种情况下,极化强度为(5.-)共振型过程的如下特性:(1)当信号光E3(z0)入射到共振介质上时,由于非线性作用,将产生其背向相位共轭

18、光E4(zs时，这种散射叫作斯托克斯散射；当ps),则该二频率光电场满足的耦合波方程为与双光子吸收过程的情况相同,在这里没有相位匹配条件的限制。(5.5-3)(5.5-4)经整理得：将上式取复数共轭，并与原式相加，进行积分：该式表明，频率为s辐射场的光子数的任何增加或减少，恰好与p的光子数的减少或增加相等。因此，由于非线性耦合作用，s和p的两个光中，一个被放大，另一个被衰减。图5.5-3SRS效应中s和p二光的放大和衰减曲线5.5.3受激喇曼散射的多重谱线特性在受激喇曼散射的光谱实验中人们发现,除存在与普通喇曼散射光谱线相对应的谱线外,有时还有一些新的等频率间隔的谱线,如图5.5-4所示,这就

19、是受激喇曼散射的多重谱线特性。图（a）中，A线和B线对应分子不同能级之间的跃迁。图5.5-4（a）普通喇曼散射频谱图;（b）受激喇曼散射频谱图 图5.5-5SRS的实验装置示意图利用红宝石激光束在苯中产生SRS的实验装置如图5.5-5所示,所产生的环状有色图案如图5.5-6所示。图5.5-6图5.5-5实验中产生的SRS光频率和方向分布在受激喇曼散射中，散射分子跃迁的高能级上的粒子数与低能级上粒子数相比是可以忽略的，但是为什么实验结果中仍能观察到很强的一级反斯托克斯谱线以及高阶斯托克斯线和反斯托克斯线？利用非线性介质中多光束相互作用理论，认为多级受激喇曼散射谱线的产生是由于入射激光、一级斯托克

20、斯光和一级反斯托克斯光等散射光之间的非线性耦合的结果。在这种耦合作用过程的始末，散射分子的本征态并不发生改变。例如,根据光波的非线性相互作用理论,一级反斯托克斯散射光可以认为是由一级斯托克斯散射光和入射激光通过三阶非线性极化(5.5-17)产生的。但由该式可见,一级反斯托克斯散射光只有满足相位匹配条件(5.5-18)时才能有效地产生。对于一般的液体和固体散射介质来说，由于色散效应，5.5-18式的相位匹配条件不可能在同一个方向上实现，对于给定的入射光波矢kp来说，由于一级斯托克斯散射光可在较大的角度范围内产生，故可以在某一特定的ks和ks方向上满足相位匹配条件。由此便解释了在某些实验条件下，在

21、特定方向上可以观察到很强的一级反斯托克斯散射光的产生。图5.57产生一级反斯克托斯散射光的相位匹配矢量图以上讨论的受激喇曼散射都是由分子的振动、转动引起的,这种受激喇曼散射的频移量一般在102103cm-1 量级,产生这种效应的物质有:（1）液体:主要是以硝基笨、苯、甲苯、CS2为代表的几十种有机液体,它们有较大的散射截面。（2）固体:主要是以金刚石、方解石为代表的晶体,另外还有光学玻璃和纤维波导等介质。（3）气体:主要是气压为几十到几百个大气压的H2,N2,O2,CH4等高压气体,采用较高气压是因为散射增益因子与分子密度成正比。表5.5-1若干介质的受激喇曼频移量5.5.6双谐泵浦过程和相干

22、反斯托克斯喇曼散射（CARS）1.两点说明（1）从量子力学观点看,喇曼散射过程首先是介质分子吸收一个入射光子,产生一个假想的“跃迁”,接着介质分子作第二个“跃迁”,到达终态,并发射一个散射光子,即斯托克斯光子。（2）从受激喇曼散射和参量放大的讨论可以看出,它们之间存在着某些类似之处:二者都是辐射场的低频分量被放大,又都是消耗辐射场的高频分量,而且该二分量的能量交换都是 一个光子对一个光子进行的,即每有一对光子交换,就有一个总的能量损耗(3-1)（参量放大）或(p-s)（受激喇曼散射）。如果差频2接近于非线性介质的共振频率，而同时又满足参量放大过程所要求的相位匹配条件，则信号光1（或s）的放大，

23、不仅来自于参量放大，也来自于受激喇曼效应和频过程与双光子吸收现象也存在着类似的情况，如果两个频率之和接近于介质的一个共振频率，并且满足和频的相位匹配条件，则本来有区别的和频产生于双光子吸收过程就变得难以区分了。2.双谐泵浦过程在图5.5-11中,输入的泵浦光频率为1和2,与此相应,可产生的斯托克斯频率为1s 和2s。特别有意义的情况是,如果频率为1的泵浦特别强,超过了能产生1s 的受激散射过程的阈值,而频率为2的泵浦光不够强,不足以产生2s 的受激散射过程（没有1的泵浦光输入时）,但当1和2同时输入时,频率为2s 的辐射也可以由四波混频过程产生,即2s=2(11s)=2fg。图5.5-11双谐

24、泵浦过程（1和2分别通过SRS产生1s 和2s,同时1s和2s也可通过参量过程产生,1s=1-(2-2s）这个过程可以理解为：由频率为1泵浦光产生的SRS在介质中建立了一个极化，其振动频率为fg，然后，2泵浦光与该极化相互作用产生了差频2-fg的极化，从而发射频率为2-fg的辐射。5.6 受激布里渊散射（受激布里渊散射（SBS）布里渊散射是指入射到介质的光波与介质内的弹性声波发生相互作用而产生的光散射现象。由于光学介质内大量质点的统计热运动会产生弹性声波，它会引起介质密度随时间和空间的周期性变化，从而使介质折射率也随时间和空间周期性地发生变化，因此声振动介质可以被看作是一个运动着的光栅。这样，

25、一束频率为的光波通过光学介质时，会受到光栅的“衍射”作用，产生频率为-s的散射，这里的s是弹性声波的频率。由此可见，布里渊散射中声波的作用类似于喇曼散射中分子振动的作用。第一个用来探测受激布里渊散射的实验装置示意图如图5.6-1所示。因为受激布里渊散射光相对入射光的频移很小,一般小于1cm-1,所以对散射光谱进行分析时,必须采用高分辨率的光谱分析仪器。受激布里渊散射效应和受激喇曼散射效应的产生都有一定的阈值，因而这两个过程是互相竞争的。对于这两个效应阈值可比拟的介质来说，两种过程可能同时出现，否则只能出现一种过程，另一种过程被抑制。图5.6-1受激布里渊散射实验装置示意5.6.1受激布里渊散射

26、效应的基本耦合方程1.声波的运动方程设u(x,t)是介质内x处的质点偏离平衡位置的位移,介质密度为m,弹性系数为,则当只有弹性力存在的情况下,沿x方向传播的声波波动方程为(5.6-1)外界电场作用引起介质的应变会导致其介电常数改变,从而使静电储能密度发生相应的改变,即(5.6-2)则介质总的电能改变为(5.6-3)根据功能原理，上述静电储能的改变意味着存在一个作用力F，该作用力所作的功率的负值等于静电储能的变化率，即：作用力可表示为：第一项是静电力，第二项是由于介质不均匀产生的力，第三项是由于电场不均匀产生的力，即电致伸缩力。对于均匀介质，介电常数只是和温度的函数，故可展开为：考虑温度不变的条

27、件：令：介质的电致伸缩系数或弹光系数，描述由应变所引起的光介电常数的改变。经整理，介质中声波的运动方程为：(5.6-30)2.电磁波方程如前所述，电磁场对介质作用激励起声波,而由声波所产生的介电常数的改变d引起的附加非线性极化项为(5.6-31)由弹光系数定义得：而对于一维运动的情况：(5.6-32)因此,由声波产生的附加非线性项(5.6-31)式变为(5.6-33)根据电磁场理论，光波场所满足的波动方程为：经整理，声波和光电场的耦合波方程组为：是光波的耗散系数。（5.6-40）（5.6-41）5.6.2受激布里渊散射分析表明,一束频率为2的强激光束作用于介质时,会产生频率为1的散射光和频率为

28、s=2-1的声波。假定频率为2的泵浦光比1散射光和s的声波强得多,则可认为E2(r2)近似不变。这样,我们只要求解(5.6-30)式和(5.6-40)式即可。现在,在(5.6-30)式中取s=ksvs,可得(5.6-42)频率为1的散射光方程(5.6-40)可以改写为(5.6-43)图5.6-2坐标变换关系坐标变换后方程为：如果声波和光波按指数增长：代入波动方程为：根据方程有解的条件，可得：g是增益系数如果g0，则表示沿ks方向传播的声波和沿k1方向运行的频率为1的光波同时被放大，这时要求：在此条件下，可以说发上了受激布里渊散射，对应着阈值。当时，即对应于背向散射的情况，声波的波矢最大，可以得

29、到最大增益。需要指出，因为，所以，这样，在各向同性介质中就有。由波矢关系可得：图5.6-3在各向同性介质中(k1k2)SBS的矢量关系:k2-k1=ks （a）任意角;(b)背向散射5.7 受激光散射现象的一般考虑受激光散射现象的一般考虑 前面我们在用耦合波理论讨论受激布里渊散射现象时,明确地讲是频率为1和2的光波与频率为s的声波之间的耦合。但是在讨论受激喇曼散射现象时,只分析了泵浦光和斯托克斯光的变化规律,并没有引入与物质激发相对应的振动波的耦合。如果我们认为激光入射到介质上时,在介质中激发起频率为v的振动波Q,则也可以把SRS看作是波之间的耦合问题,而且,也可以用这种观点解释高阶SRS效应

30、。图5.71SRS过程中波之间耦合示意图如果我们把上面引入的Q不仅仅限于对应分子喇曼散射效应的振动波,而推广到任意物质的激发波,则可用类似受激喇曼散射的机理解释一般的受激光散射现象。例如:（1）分子振动加转动波；（2）声子（即受激布里渊散射）；（3）电子激发（如受激电子喇曼散射）；（4）自旋反转喇曼散射；（5）自旋波；（6）熵波；（7）受激浓度散射；（8）分子定向波；（9）声波；（10）等离子体波；（11）电磁耦合场量子波。例如，对于受激电磁耦合量子波激发来说，已知固体受到外界激励以后，某些激发态在经过驰豫后，最终到达具有最低自由能的状态，在这样的状态下，固体仍存在某些固有振动激发，对应这些状态，其能级寿命非常大，称为物质的元激发。我们对此可用不同的能量载子把它量子化，这些能量载子可处于不同波段，处于红外波段的叫光学声子。当我们将光场入射到此类晶体时，将会使声子激发，产生声波。显然，当用红外波段强度足够大的激光入射晶体是，声子被激发的几率非常大，它们彼此间进行耦合的结果将产生所谓的电磁耦合量子波（Polariton)。总之，当我们引入物质的激发波概念后，许多物质中的受激散射过程都可以用与SRS过程类似的机理加以解释。