SRB对沉积物-水界面铁硫行为的影响分析,环境工程硕士论文.docx

《SRB对沉积物-水界面铁硫行为的影响分析,环境工程硕士论文.docx》由会员分享，可在线阅读，更多相关《SRB对沉积物-水界面铁硫行为的影响分析,环境工程硕士论文.docx（6页珍藏版）》请在淘文阁 - 分享文档赚钱的网站上搜索。

1、DFeRB/SRB对沉积物-水界面铁硫行为的影响分析,环境工程硕士论文硫化物与铁(氢)氧化物之间的互相作用广泛存在于海洋和湖泊沉积物、水稻土等含水率较高的水土复合环境中，厌氧条件下溶解的硫酸盐可在有机质的生物氧化经过中被复原为硫化氢，并与沉积的铁进一步反响1。硫化物氧化速率被广泛应用于评价铁矿物在 Fe(III)溶解方面的反响活性，硫化氢是氧化铁复原性溶解的关键因素，HS-对铁硫循环，十分是很多水生系统中碳和电子的流动起到了重要影响，硫化物的参加明显提高了含铁土壤矿物的反响活性2。硫酸盐复原菌SRB在汞甲基化、苯降解、铀转化等环境毒性污染物的生物转化中发挥着重要作用,其丰度已成为环境质量的一个

2、指标3，更重要的是SRB 介入了硫生物地球化学经过,可氧化减少硫代硫酸的生成。环境中多数晶体铁氧化物具有较高丰度和较小外表积，微生物对诸如针铁矿和赤铁矿等铁矿物的复原作用可能极大助益 Fe(II)的生成、固存，以及保育相关微生物地球化学循环的长期潜力4, 5。异化铁复原菌Dissimilatory iron reducingbacteria,简称 DFeRB能够使有机或无机的电子供体以 Fe()作为电子受体而被氧化，将难溶的三价铁氧化物复原成可溶解性的 Fe(II)，并从中获取能量6, 7，改变生态系统的活性成分，加强(释放所吸附的离子)或减少(通过氧化复原活性代谢物来固定)污染物的归趋地下环

3、境中的运输8。1.1.1 铁复原作用。铁是广泛存在于地表和近地表环境中介入氧化复原循环的少数主要元素之一,以(氢)氧化物形式存在的铁是岩石和土壤重要组成部分,约占全球范围内湖泊和海洋中可氧化沉积物的 2.1%9。铁的复原机制多种多样，复原的详细方式不仅因铁复原菌种类而异，而且受复原条件影响，主要包括铁氧化物与细胞外表直接接触以及产生可溶性 Fe(III)螯合剂和电子穿梭化合物(如醌)等10-14。Fe(III)氧化物通常具有被活性-OH 官能团覆盖的较大比外表积，是开阔水域、土壤和沉积物环境中各种有机和无机污染物的重要吸附剂，在厌氧条件下会发生复原性和非复原性溶解15，进而促进 Fe(II)和

4、-OH 基团连同吸附的共沉淀物被释放到外部环境中。异化铁复原菌通过氧化电子供体偶联复原胞外不溶性铁氧化物矿物，并从中获得能量支持生长的经过称为异化铁复原作用或铁呼吸。大量研究表示清楚异化铁复原菌能够改变淹水土壤、沉积物、地表水和地下水的地球化学行为。厌氧非磺化条件下，铁氧化复原的主要途径是通过异化铁复原菌呼吸作用16-18。关于铁复原微生物怎样利用难以进入细胞内的不溶性铁氧化物矿物的机理较多，如直接接触、螯合促溶11、介导复原19、纳米导线辅助20及电子跃迁21等。微生物对针铁矿、赤铁矿等的持续复原在很大程度上受外表反响活性变化的控制，而外表活性受微生物复原和 Fe(II)固着经过的影响，与构

5、造顺序(结晶度)无关；异化铁复原菌被以为优先利用低序相，用于异化铁复原的主要底物可能是结晶程度更高层次(热力学更稳定)的铁氧化物，如针铁矿和赤铁矿铁，并且氧化物在环境中的持久性可能来是由于微生物源源不断产生铁-过氧化氢8。1.1.2 硫复原作用。硫酸盐复原菌(SRB)是一类通过同化作用降低硫酸盐含量的厌氧原核微生物，广泛存在于湖泊、河流沉积物、油层和河口中22,23。SRB 的复原作用是构成低结晶硫化物的主要原因，通过氧化低分子量的有机化合物乳酸、乙酸等获得能量和营养，并将硫酸盐作为外部电子受体，乳酸为电子供体而乙酸是乳酸不完全氧化产物24，复原性溶解能够构成单质硫、聚硫化物,硫代硫酸盐、亚硫

6、酸盐和硫酸盐25。一般以为 SRB 是潮间带硫酸盐复原的主导微生物，主要利用硫酸盐作为其在厌氧条件下降解有机物的末端电子受体26，生成的 H2S 与环境中的自由金属离子结合构成稳定的金属硫化物。微生物硫酸盐复原作用是缺氧海洋/湖泊沉积物中有机质再矿化以及硫化物生成的主导机制27，微生物硫酸盐复原速率控制着沉积物硫循环，并且硫酸盐复原菌群落通常会对复原产生的大部分硫化物进行再养化28。通过冗余分析发现硫酸盐、TOC 及 pH 等是影响根际沉积物 SRB 丰度的主要环境因子，华而不实硫化物浓度与金属浓度呈显着正相关，表示清楚 SRB 能够调控金属硫化物/和金属伴生硫化物29。1.1.3 铁复原与硫

7、复原作用之间的互相影响。铁复原与硫复原之间无论是经过还是结果都存在着密不可分的关系。硫化氢是氧化铁的重要复原剂，因而在沉积物和富营养化湖泊中硫化氢是氧化铁复原性溶解的关键因素，硫化物氧化速率被广泛应用于评价铁矿物在 Fe(III)溶解方面的反响活性30, 31。硫化氢与铁氧化物反响初期生成无定形沉淀,几天内结晶成更稳定的形态构造，在与火山活动有关的热液硫化物矿床中,铁和硫化物之间也存在直接沉淀机制32。HS-和氧化铁之间的互相作用对铁硫循环，十分是很多水生系统中碳和电子的流动起到了重要影响，Fe(III)复原性溶解的初始步骤是吸附 HS-,这一吸附经过与外表电荷有关，固相 Fe(III)与外表

8、复合硫化物之间的电子转移导致 Fe(III)的复原和单质硫的构成9；研究表示清楚，HS-能够吸附在含铁矿物外表并提供氢离子，硫化物的参加明显提高了含铁土壤矿物的反响活性，并在动力学层面上产生显着影响33。SO42-对 Fe(III)复原的影响程度要明显高于包括 Mg2+及 Ca2+在内的一些主要二价离子,H2S 被 Fe(OH)3氧化的产物是 S034。在复原环境中 SO42-与 Fe(III)存在竞争电子供体的关系35，细菌催化可能在酸性沉积环境中 Fe(III)复原与 S 复原的耦合经过中发挥重要作用，直接微生物复原作用与 H2结合的氧化反响被以为是非硫源厌氧土壤和沉积物中 Fe(III)

9、氧化复原的主导机制7,36,FeS 的构成发生在SRB 外膜或细胞质中，并且能够反映复原产物的同位素组成。在异化铁复原菌生长经过中添加少量硫醇能够将产物再循环回其反响物，进而显着提高铁的复原速率37。SO42-不仅对异化铁复原菌存在影响38，添加 SO42-能够明显促进 SRB 的复原活性39。不仅仅仅是 SO42-，一定浓度的 Fe(II)也能够剌激 SRB 的生物活性，存在同时利用 SO42-和 Fe(III)两种因素作为电子受体的 SRB40, 41，但需要注意的是不同浓度量级的 Fe(II)对 SRB 产生的影响截然不同42，SRB 可能会排泄一种能够促进铁离子利用率的酸性产物43，当

10、 Fe(II)浓度处于 3-4g/L 时不再促进 SRB繁育反而很可能产生负面影响44。1.2.选题根据及研究意义。沉积物-水界面铁/硫释放经过特别复杂，牵涉溶解、络合、离子交换等物理化学反响及生物氧化、复原、甲基化等作用，是典型的生物化学经过，自然湖泊中富含诸如异化铁复原菌、硫酸盐复原菌等数目诸多且活性强的微生物，对铁/硫形态转化及环境地球化学行为具有不可忽视的影响。北方普遍具有长达 4-6 个月的冰封期，冰封期可能会切断物质及能量交换、打破沉积物与水体间的动态平衡，因而湖水冰封期间铁/硫在冰-水介质中的迁移对湖泊生态环境同样具有重要意义。乌梁素海地处北方蒙新高原，属于典型的寒旱区湖泊，冰封

11、期较长，溶解氧较低及复氧差等特殊的水文环境特征对铁/硫形态转化及地球化学行为存在重要影响。当前关于寒旱区湖泊冰封期和非冰封期微生物对铁/硫界面行为的影响研究虽被广泛关注，但关于冰封期厌氧环境中微生物的异化复原作用对铁/硫界面行为的影响研究尚有缺乏。本文以乌梁素海沉积物为研究对象，以室内模拟实验研究为基础，以微生物对铁硫界面行为的影响研究为主线，系统开展了冰封期及非冰封期异化铁复原菌和硫酸盐复原菌对沉积物中铁/硫释放及迁移转化规律的影响机制研究，探究各影响因素作用下铁/硫之间的耦合关系，评估冰封期微生物对沉积物中铁/硫环境地球化学循环的奉献，以期为冰封期湖泊环境化学变化的研究提供基础数据和科学根据。