氟处理前后的LaNi5对乙基咔唑的催化加氢作用,有机化学论文.docx
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1、氟处理前后的LaNi5对乙基咔唑的催化加氢作用,有机化学论文全球经济增长引起的化石能源危机及日趋严重的环境污染问题是 21 世纪人们所面临的重大挑战,因而,清洁的可替代能源也成为本世纪的研究热门。氢是最轻且质量能量密度最大的燃料,它的燃烧产物为水,对环境无污染,因此被公以为将来可替代石油类化石燃料的能源。但是,经济、高效和安全的储氢技术是当前阻碍氢能利用的主要瓶颈之一1。近年来化学储氢技术研究获得了极大的进展,主要包括金属氢化物储氢、液体有机氢化物储氢、配位氢化物储氢及浆液储氢等。乙基咔唑作为一种新型液相储氢材料,质量储氢密度较高质量分数为 5.8%,脱氢温度比传统有机氢化物低,具有很好的应用
2、前景2。Eblagon 等3,4比拟了 Ru、Rh、Pd 的不同负载型催化剂对乙基咔唑的催化加氢性能及各反响的加氢速率,并建立了反响经过模型,同时进一步从理论上研究了催化加氢反响机理。Wan等5,6对乙基咔唑在 Ru/ -Al2O3催化下的加氢性能和加氢动力学进行了探寻求索性研究,并系统地研究了乙基咔唑的可逆储放氢。 陈长聘等7提出液体有机氢化物与金属储氢材料结合可构成优势互补的 双相储氢 经过,这既能克制金属储氢材料易粉化、储氢时热量不易导出的缺点,又能利用金属储氢材料催化有机液体加氢。 Kustov 等8对芳香族化合物在 LaNi5、Mg2Ni、Pt/LaNi5及 Pt/Mg2Ni 催化下
3、的加脱氢性能及动力学进行了研究,发现负载 Pt 的储氢合金在有机液体氢化物脱氢经过中表现出更高层次的活性。为了改善储氢合金的外表活性,Wang 等9,10用 NH4F 溶液对合金进行了外表处理,即氟处理。 本工作以 LaNi5储氢合金-乙基咔唑体系为研究对象,考察氟处理前后的 LaNi5对乙基咔唑的催化加氢作用,同时结合氟处理前后 LaNi5扫描电镜的表征结果,分别对两种情况下乙基咔唑的加氢反响经过进行分析,并考察温度、压力对乙基咔唑加氢反响的影响,以寻求较佳反响条件。 1 实验部分 1.1 LaNi5的活化及氟处理 LaNi5为阿法埃莎天津化学有限公司产品,纯度为 99.9%。由于 LaNi
4、5合金与空气接触后会在其外表渐渐构成致密的氧化金属层,进而降低其催化活性,故在使用前需进行活化处理。LaNi5活化是在自制的 Sievert s MH115 型吸放氢性能测试装置上进行11,其活化步骤也一样。待合金完全活化后分成两部分,一部分直接用于催化乙基咔唑加氢实验,另一部分经过氟处理后再对乙基咔唑进行加氢实验。LaNi5合金的氟处理经过为将活化后的LaNi5按1 g : 10 mL的比例置于配置好的氟化铵溶液中,搅拌浸润 10 h,静置分层后倒去上层溶液,最后用丙酮萃洗合金三次。 1.2 乙基咔唑的催化加氢反响 图 1 是实验装置示意图。乙基咔唑的加氢反响在 FYX-D01 型机械搅拌高
5、压釜大连第四仪表厂中进行,反响釜的容积为 0.1 L。反响经过中吸氢氢库 2 为反响体系提供氢气,通过氢库内的压力传感器在线记录反响体系内压强变化,进而转换成反响体系的吸氢量。反响时,先将 1.0 g 处理过的催化剂和 10 g 乙基咔唑参加到高压釜中,密封,抽真空。 为确保催化剂活性,先需要将整个体系在高压下吸氢,低压下放氢三次左右。当最后一次放氢结束后,将高压釜抽真空,正式开场进行催化加氢反响。首先通入少量氢气,加热至设定温度,然后打开阀门,使氢库和高压釜连通,最后打开搅拌装置进行加氢反响,记录压力随时间的变化情况。 2 结果与讨论 2.1 氟处理 LaNi5的催化性能 催化剂量为 1.0
6、 g,加氢温度为 443 K,压力为6.0 MPa,搅拌转速为 600 r/min 下得到的氟处理前后 LaNi5催化乙基咔唑加氢量随时间的变化曲线如此图 2 所示。由图 2 可知,在未进行氟处理的 LaNi5催化下,乙基咔唑加氢较缓慢;而在氟处理后的LaNi5催化下,乙基咔唑加氢速度明显提高,反响250 min 后的加氢量可达 0.027 mol/g。通过曲线拟合后求得两条加氢曲线的初始加氢速率分别为2.32 10-5mol/(min g) (未处理)、2.73 10-4mol/(min g)(氟处理后),后者的速率明显比前者大很多,是前者的 12 倍。由此表示清楚,对活化后的 LaNi5进
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