NdFeB纳米复合永磁材料的交换耦合相互作用和有效各向异.pdf

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1、NdFeB纳米复合永磁材料的交换耦合相互作用和有效各向异性3冯维存1)2)高汝伟1)韩广兵1)朱明刚2)李 卫2)1)(山东大学物理与微电子学院,济南 250100)2)(钢铁研究总院功能材料研究所,北京 100081)(2003年12月19日收到;2004年1月16日收到修改稿)以Nd2Fe14B 2Fe为例,采用立方体晶粒结构模型,研究了纳米复合永磁材料中不同磁性晶粒间的交换耦合相互作用和有效各向异性.纳米复合永磁材料的有效各向异性Keff等于软、硬磁性相各向异性的统计平均值,每个晶粒的各向异性由晶粒表面交换耦合部分和晶粒内部未交换耦合部分的各向异性共同确定.计算结果表明,软、硬磁性相晶粒

2、尺寸分布显著地影响有效各向异性Keff的值.当软、硬磁性晶粒尺寸D相同时,Keff随晶粒尺寸和硬磁性相体积分数的降低而减小,当DLex时,K=K11 对于硬磁性Nd2Fe14B晶粒,按照(1)式计算,只有当晶粒减小到大约1134 nm以下才会出现材料各向异性和矫顽力的明显降低,其结论显然与实际情况不符2.Fischer7用永磁材料的畴壁厚度来表示其晶粒间的交换耦合相互作用影响范围Lex,即Lex=(AK)12.(2)这说明不同的磁性晶粒,其交换耦合长度应有不同的表达式.我们认为纳米复合永磁材料中磁性晶粒间的交换耦合长度应随不同的晶粒界面而变化,以Nd2Fe14B 2Fe为例,2Fe软磁性晶粒存

3、在软2软和软2硬两种不同的界面,其交换耦合长度Lssex和Lshex分别表示为Lssex=(AsKs1)12,(3)Lshex=(AsAhKs1)12,(4)其中As,Ah及Ks1分别表示软、硬两相的交换积分及软磁性相通常的第一级磁晶各向异性常数.(3)式表示 2Fe软磁性晶粒间交换耦合作用的范围,(4)式表示Nd2Fe14B硬磁性晶粒对 2Fe软磁性晶粒交换耦合作用长度的影响.式中采用AsAh来表示软、硬磁性相之间的交换积分9.同样,与Nd2Fe14B晶粒有关的交换耦合长度Lhhex,Lhsex可分别表达为Lhhex=(AhKh1)12,(5)Lhsex=(AhAsKh1)12,(6)其中K

4、h1表示硬磁性相通常的第一级磁晶各向异性常数.(5)式表示Nd2Fe14B硬磁晶粒间交换耦合作用的范围,(6)式表示 2Fe软磁性晶粒对Nd2Fe14B硬磁晶粒交换耦合作用长度的影响.表1列出了纳米复合永磁材料Nd2Fe14B 2Fe的部分内禀磁性参数.将其数值代入(3)(6)式,得到不同磁性晶粒交换耦合长度数值,如表2所示.表1Nd2Fe14B 2Fe纳米复合永磁材料中软、硬磁性相的内禀磁性参数相成分K1/(M Jm3)JsTA/(PJm)Nd2Fe14B84131161717 2Fe901046211525表2Nd2Fe14B 2Fe纳米复合永磁材料中存在的几种交换耦合长度材料成分Lhhe

5、x/nmLhsex/nmLshex/nmLssex/nmNd2Fe14B 2Fe41205164171423132121 软、硬磁性晶粒有效各向异性表2显示:Nd2Fe14B硬磁性晶粒小于412nm时才会处于完全交换耦合状态,Arcas10等人指出,当晶粒尺寸大于交换耦合长度时,晶粒间存在部分交换耦合作用,晶粒表面层存在交换耦合相互作用,晶粒内部不存在交换耦合作用.晶粒的有效各向异性为耦合部分和未耦合部分各向异性的平均值.文献11指出,晶粒的各向异性随交换耦合深度连续变化,即磁晶各向异性从晶粒表面到Lex2的范围内随深度r的变化规律为Klay1(r)=K1(2rLex)32.(7)晶粒的有效各

6、向异性为交换耦合部分和未交换耦合部分各向异性的统计平均值为K=K1vint+Klay1vlay,(8)式中vint,vlay分别为未耦合部分和耦合部分晶粒的体积分数.晶粒内部无交换耦合部分的各向异性常数仍然为K1,Klay1(r)为晶粒表面交换耦合部分的有效各向异性常数.我们将单个磁性晶粒理想化为边长为D的立方体,如图1所示.图中立方体互相平行的厚度为(Lex2)的两个表面层即为存在交换耦合相互作用的部分,交换耦合部分的有效各向异性常数 Klay1(r)可以由Klay1(r)对耦合部分体积的积分得到Klay1=1VlayKlay1(r)dv,(9)其中Vlay为交换耦合部分的体积.Vlay=6

7、Lex20(D-2r)2dr=D3-(D-Lex)31(10)由于立方体六个表面层耦合情况相同,我们只对图中粗线所包围的四棱台沿垂直表面方向(即r方向)积分,再乘以6即得到整个晶粒耦合部分的平均各向异性常数Klay1=6VlayLex20K1(2rLex)32(D-2r)2dr.(11)当DLex时,晶粒处于完全交换耦合状态,其有效2713物 理 学 报53卷各向异性为K=6VD20K1(2rLex)32(D-2r)2dr,(12)式中V为整个立方晶粒体积.图1 晶粒尺寸D大于Lex时部分交换耦合示意图;无交换耦合部分的立方体边长D-Lex,存在交换耦合的表面层厚度为Lex22131 纳米复合

8、永磁材料的有效各向异性设纳米复合永磁材料中各种磁性晶粒随机分布,材料的有效各向异性由处于各种耦合状态晶粒的各向异性的统计平均值决定.在Nd2Fe14B 2Fe纳米复合材料中,四种不同耦合状态的晶粒对应四种交换耦合长度,Lssex,Lshex,Lhsex和Lhhex,有效各向异性分别表示为 Kss1,Ksh1,Khs1,Khh1.Nd2Fe14B 2Fe纳米复合材料永磁材料的有效各向异性为Keff=fssKss1+fshKsh1+fhsKhs1+fhhKhh1,(13)式中fss,fsh,fhs,fhh分别表示不同耦合状态的晶粒在复合材料中所占的分数,它由软、硬磁性相的体积百分数、晶粒形状和尺寸

9、大小决定,其数值计算采用文献5的方法.31 计算结果与讨论3111 不同耦合状态晶粒的有效各向异性 K图2给出了Nd2Fe14B 2Fe纳米复合材料中,不同耦合状态磁性晶粒的有效各向异性随晶粒尺寸的变化关系.两种不同磁性晶粒在所有耦合状态下的有效各向异性 K 都随晶粒尺寸的减小而降低.图2(a)显示:当Nd2Fe14B晶粒尺寸在接近20nm时,Khh1 和 Khs1 急剧降低,且 Khs1 小于 Khh1.这说明软硬磁性晶粒间的交换耦合作用使硬磁性晶粒的有效各向异性降低.图2(b)显示:当 2Fe晶粒在接近60nm时,Kss1 和 Ksh1 就已经开始迅速减小,且Ksh1 大于 Kss1.这说

10、明软硬磁性晶粒间的交换耦合作用使软磁性晶粒的有效各向异性升高.图2 不同交换耦合长度的磁性晶粒(a)Nd2Fe14B,(b)2Fe)有效各向异性 K 随晶粒尺寸D的变化3121 纳米复合永磁材料有效各向异性图3给出了当软、硬磁性相晶粒尺寸相同的情况下,Nd2Fe14B 2Fe纳米复合永磁材料有效各向异性Keff随晶粒尺寸和硬磁性相体积分数的变化关系.Keff随着硬磁性相体积百分数和晶粒尺寸D的减小而降低.当硬磁性相体积百分数为50%时,Keff的数值已不足Nd2Fe14B磁晶各向异性的121 当D20nm时,Keff随晶粒尺寸的减小变化比较缓慢;当D 20nm时,Keff随D的减小而急剧下降.

11、硬磁性相37139期冯维存等:NdFeB纳米复合永磁材料的交换耦合相互作用和有效各向异性比例大的材料,Keff随D的减小更明显.在晶粒尺寸较大时,Keff随D的减小下降较缓的变化规律,是由于尺寸大的晶粒存在部分交换耦合现象,晶粒表面耦合部分对各向异性的影响比例较小的缘故.当晶粒尺寸接近或小于交换耦合长度时,晶粒接近或处于完全耦合状态,Keff随晶粒尺寸的减小急剧降低.图3Nd2Fe14B 2Fe纳米复合磁体有效各向异性常数Keff随晶粒尺寸D和硬相体积分数的变化 实际纳米复合永磁材料的软、硬磁性相晶粒具有不同的尺寸.图4给出了当 2Fe晶粒尺寸为10nm,15nm,25nm和40nm时(a)(

12、d),Keff随Nd2Fe14B晶粒尺寸的变化关系.图中资料显示Keff的变化规律:当材料中无软磁性相时,Keff随硬磁性晶粒尺寸的减小而单调降低,且当D 20nm时,Keff变化比较缓慢.当材料中含有不同比例的软磁性相时,在某一确定的软磁性晶粒尺寸下,Keff随硬磁性相晶粒尺寸增加而增加,出现极大值后随Nd2Fe14B晶粒尺寸的增加而降低(在图中所示的软磁晶粒尺寸下,Keff出现极大值所对应的硬磁晶粒尺寸大约1060nm).图5给出了Keff出现极大值时硬磁晶粒尺寸Dh随软磁性相体积百分数Vs和其晶粒尺寸Ds的变化关系.可以看出:Keff极大值对应的硬磁性相晶粒尺寸Dh随着软磁性相体积分数的

13、增加和软磁性晶粒尺寸的减小而降低.图4 2Fe晶粒尺寸为10nm(a),15nm(b),25nm(c)和40nm(d)时,不同硬磁性相体积分数材料的有效各向异性Keff随Nd2Fe14B硬磁晶粒尺寸Dh的变化4713物 理 学 报53卷图5Keff出现极大值对应硬磁晶粒尺寸Dh随软磁性体积百分数Vs和晶粒尺寸Ds的变化关系纳米复合永磁材料的有效各向异性Keff随不同磁性相成分比例和晶粒尺寸变化出现极大值的现象,是由于软、硬磁性相的各向异性对复合磁体有效各向异性的不同贡献引起的.晶粒间的交换耦合相互作用使软磁性晶粒的各向异性增强,使硬磁性晶粒的各向异性减小.复合磁体的有效各向异性Keff可由软、

14、硬磁性相晶粒的各向异性按(13)式计算得到,Keff大于软磁性晶粒的各向异性,小于硬磁性晶粒的各向异性;在两磁性相不同体积比的调节下,会在某一晶粒尺寸下出现极大值.由于不同成分比例的软、硬磁性相晶粒对Keff的贡献不同,Keff出现极大值对应的硬磁性晶粒尺寸随着软磁性相体积分数的增加而减小.另外,随软磁性晶粒尺寸的降低,硬磁性晶粒尺寸也应相应减小,才能使软、硬磁性晶粒实现最佳耦合,使Keff出现极大值.文献12指出,对于软、硬相一定体积百分比的RE2Fe14B 2Fe纳米复合磁体,矫顽力随RE2Fe14B晶粒尺寸的减小而增加.文献13指 出,当 软 磁 性 相 的 比 例 在30%70%范围时

15、,Nd2Fe14B 2Fe纳米复合磁体矫顽力在晶粒尺寸为25nm左右出现极大值,这与我们对Keff的计算结果基本一致.我们计算的纳米复合永磁材料有效各向异性随晶粒尺寸的变化与矫顽力的变化规律大体一致,说明纳米复合磁体矫顽力的降低主要是由材料的有效各向异性的降低引起的.为表示纳米复合永磁材料中晶粒交换耦合相互作用对矫顽力的影响,Kronmller14等人在烧结磁体矫顽力的表达式中插入一交换耦合系数ex以表示纳米复合永磁材料的矫顽力,交换耦合系数ex实际上是有效各向异性常数Keff的减小量.41 结 论在纳米复合永磁材料中不同磁性晶粒间存在不同的交换耦合长度和不同的交换耦合相互作用.复合磁体的有效

16、各向异性Keff等于不同成分比例软、硬磁性相晶粒各向异性的统计平均值,每个晶粒的各向异性由晶粒表面交换耦合部分和晶粒内部未交换耦合部分的各向异性共同确定.晶粒尺寸分布影响有效各向异性Keff的变化规律.当软、硬磁性晶粒尺寸D相同时,Keff随晶粒尺寸和硬磁性相体积分数的降低而减小,且当D 20nm时,Keff随D的减小而急剧下降.在某一确定的软磁性晶粒尺寸下,Keff随硬磁性相晶粒尺寸变化呈现极大值,Keff极大值对应硬磁性相的晶粒尺寸随着软磁性相体积分数的增加和软磁性晶粒尺寸的减小而减小.Keff随晶粒尺寸的变化与矫顽力的变化规律大体一致,纳米复合磁体矫顽力的降低主要是由材料有效各向异性的降

17、低引起的.Kronmller等人在纳米复合磁体矫顽力的表达式中插入的交换耦合系数ex实际上是有效各向异性常数Keff的减小量.1Herzer G.1990IEEE Trans.Mag.26 13972Kneller E F and Hawig R 1991IEEE Trans.Mag.27 35883Manaf Aet al1991J.Magn.Magn.Mater.101 3604Fukunaga H,Kuma J and Kanai Y 1999IEEE Trans.Magn.3532355Gao R Wet al2003J.Appl.Phys.94 6646Gao R Wet al.20

18、03Acta Phys.Sin.52 703(in Chinese)高汝伟等2003物理学报52 7037Fischer Ret al1996J.Magn.Magn.Mater.153 358Kronmler H,Fischer R,Seeger Mand Zern A 1996J.Phys.D:Appl.Phys.29 22749Schrefl T,Fidler J and Kronmller H 1994Phys.Rev.B 49 610010Arcas Jet al1998Phys.Rev.B 58 519311Han GBet al2003Science in ChinaG46(4)3

19、9812Betancourt J I,Davies R H A 2002J.Magn.Magn.Mater.246613Sun X K,ZhangJ,Chu YL,Liu W,Cui B Zand Zhang ZD 1999Appl.Phys.Lett.74 174014Kronmller Het al.1996J Phys D:Appl.Phys.29 227457139期冯维存等:NdFeB纳米复合永磁材料的交换耦合相互作用和有效各向异性Exchange2coupling interaction and effective anisotropy of NdFeBnanocomposite

20、permanent magnetic materials3Feng Wei2Cun1)2)Gao Ru2Wei1)Han Guang2Bing1)Zhu Ming2Gang2)Li Wei2)1)(School of Physics and Microelectronics,Shandong University,Jinan250010,China)2)(Division of Functional Materials,Central Iron and Steel Research Institute,Beijing100081,China)(Received 19 December 2003

21、;revised manuscript received 16 January 2004)AbstractTaking Nd2Fe14B 2Fe as a typical sample and adopting the cubic grain model,we investigated the exchange-couplinginteraction between different magnetic grains and the effective anisotropyof nanocomposite permanent materials in this paper.Theeffecti

22、ve anisotropy of nanocomposite permanent materials,Keff,is equal to statistical mean values of the effective anisotropy ofmagnetically soft and hard grains.Every grains anisotropy is determined by the anisotropy constants of the coupled part at grainboundaries and the internal uncoupled part.The cal

23、culated results reveal that the distributions of soft and hard grain sizesinfluence the effective anisotropy.When the sizes of magnetically soft and hard grains are identical,the effective anisotropydecreases with the reduction of grain size and hard phase component,and decreases rapidly while the g

24、rain size is less than20nm.When the soft-grain sizes are of some definite values,Keffshows a maximum value with the variation of the hard-grainsize.The hard-grain sizes corresponding to the maximum ofKeffdecrease with the increase of soft phase components and thereductionof soft2grain sizes.The grai

25、n size dependence ofKeffis basically similar to that of coercivity.The decrement ofcoercivity for nanocomposite permanent materials is mainly due to the reduction of effective anisotropy.Keywords:nanocomposite permanent magnet,exchange2coupling interaction,effective anisotropy,grain sizePACC:7510J,7540M,6146,75503Project supported by the National High Technology Development Program of China(Grant Nos.2002AA324050 and 2002AA302602)and the NationalNatural Science Foundation of China(Grant No.50371046).6713物 理 学 报53卷