ZrO_2颗粒对Si_3N_4_SiO_2陶瓷复合材料性能的影响.pdf

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1、ZrO2颗粒对Si3N4SiO2陶瓷复合材料性能的影响翟 萍 王重海 于宏林 王 卫 陈达谦 李 伶 邢政鹏(山东工业陶瓷研究设计院 山东 淄博 255031)摘 要 通过加入ZrO2颗粒作为增强相,利用ZrO2的相变微裂纹增韧来改善Si3N4SiO2陶瓷材料的力学性能。当ZrO2含量为15%时,材料的抗弯强度最高,达194.8 MPa。关键词 氮化硅 石英 氧化锆 增强 力学性能The Influence of ZrO2Particles on the Properties of Si3N4SiO2Ceramic Composite MaterialsZhai Ping,Wang Chong

2、hai,Yu Honglin,Wang Wei,Chen Daqian,Li Ling,Xing Zhengpeng(Shandong Industry Ceramic Research and De2sign Institute,Shandong,Zibo,255031)Abstract:As reinforcement material,ZrO2has been brought into Si3N4SiO2ceramics to improve the mechanical properties of compositematerials for its phase transformat

3、ion and microcrack toughening.While the content of ZrO2is 15%by weight,the flexural strength of thecomposites is up to 194.8 MPa.Key words:Silicon nitride;Silicon dioxide;Zirconium oxide;Reinforcement;Mechanical properties 石英陶瓷的热膨胀系数低、介电性能和抗热冲击性能良好,但强度低、抗雨蚀和烧蚀性能差等缺点限制了其应用范围;氮化硅陶瓷是综合性能好的结构陶瓷材料之一,高温下仍

4、然具有较高的抗弯强度、优异的抗烧蚀、耐冲刷等性能。在石英陶瓷材料中引入第二相氮化硅能够有效地提高复合材料的强度1。但是前期的模拟考核试验结果显示Si3N4SiO2陶瓷复合材料的强度相对偏低,加入的氮化硅的高强性能没有得到充分发挥。而氧化锆可以通过马氏体相变来改善陶瓷材料的力学性能。当部分稳定的ZrO2存在于陶瓷基体里,就会存在四方相(t相)到单斜相(m相)的相变,晶体结构的转变会伴随体积膨胀并在基体中引起微裂纹,裂纹扩展会吸收能量,从而达到增强、增韧的效果2。本实验的目的是通过加入ZrO2颗粒作为增强相,利用ZrO2的相变微裂纹增韧来改善陶瓷材料的力学性能。1 实验1.1 原料1.1.1Si3

5、N4粉料本试验所采用的氮化硅粉体为硅粉氮化法合成,-Si3N4的含量 93%,fsi 1%,含有微量的Fe、Ca、Mg、Na、K等,余量为-Si3N4。其粒度分布与化学组成如表1、表2所示。表1Si3N4粉粒度分布Tab.1Particle size distribution of Si3N4power尺寸(m)99.9%,以无定形态存在,平均粒度范围3050m,松装密度0.10.15 g?。1.1.4ZrO2粉料采用天津某地产ZrO2粉,分析纯,中位粒径为0.8m。1.1.5 烧结助剂本项目所采用烧结助剂为Y2O3、Al2O3粉体,为市售分析纯试剂,中位粒径分别为1.1m、0.8m。粒度分布

6、见表3。表3Y2O3、Al2O3粉粒度分布Tab.3Particle size distribution of Y2O3and Al2O3Y2O3粒径(m)3.0分布(%)20.56.311.79.219.39.623.4中位粒径(m)1.1Al2O3粒径(m)3.0分布(%)37.28.813.89.620.911.08.7中位粒径(m)0.81.2 配料及试样制备为了找出ZrO2加入量对Si3N4SiO2材料性能的影响规律,本实验共设计了5个配方,ZrO2颗粒的加入量分别为0、5%、10%、15%和20%,编号分别为Z0、Z5、Z10、Z15、Z20。将粉料按一定配比混合,采用无水乙醇作为

7、分散剂,氮化硅球作为研磨介质,在聚氨酯球磨罐中混磨1020 h。采用冷静压成形工艺制备试样素坯,无压烧结。烧结温度为1 3001 800,保温13 h。最后根据所需的尺寸对试样进行冷加工。1.3 性能测试采用阿基米德排水法测试材料的体积密度、吸水率和显气孔率;三点弯曲法测试材料的抗弯强度,试样尺寸为3?4?36?,跨距为30?,加载速率为0.5?/min;用NET-ZSCH-402EP型膨胀仪测试样热膨胀系数,试样尺寸为5?5?50?;采用SEM法观察试样断口的形貌状态。介电性能测试方法采用短路波导法,测试频率为2?频段。2 结果与讨论2.1ZrO2含量对材料体积密度、吸水率、显气孔率的影响图

8、1给出了复合材料在1 450烧结时,不同的ZrO2含量对材料密度、显气孔率及吸水率的影响。从图1可以看出,随着ZrO2含量的逐步增加,材料的密度呈上升趋势,从1.96 g?增大到2.74 g?;而显气孔率与吸水率先下降后趋于平缓,在ZrO2含量为05%范围内显气孔率与吸水率下降梯度很大。说明添加ZrO2颗粒促进了复合材料的烧结致密化。图1ZrO2含量对材料物理性能的影响Fig.1The influence of ZrO2content on the physical properties2.2ZrO2含量对材料抗弯强度的影响由图2可以看出,在1 450 烧结时,随着ZrO2含量的增加,复合材料

9、的强度先升高再降低,在含量为15%时达到最大值。这是因为随着ZrO2含量增加,烧25陶 瓷 2008.No.10结体冷却时t相ZrO2存留越多,在受到外界应力作用时,t相ZrO2向m相转变,同时伴随7%的体积膨胀,产生微裂纹,即获得应力诱导相变增韧作用。t相量增加,可转变的t相ZrO2也增多,对基体的增韧作用增加,因此烧结体的抗弯强度随ZrO2含量增加而增加。当ZrO2含量超过15%后,由于ZrO2含量过多,晶体发育加速,微裂纹进一步增加,从而抗弯强度随之降低3。图2ZrO2含量对复合材料强度的影响Fig.2The influence of ZrO2content on bending str

10、ength2.3ZrO2含量对材料热膨胀系数的影响材料的热膨胀系数与热稳定性有关。热膨胀系数越小,当其他条件不变时,在同样的温差下,产生的热应力小,材料的热稳定性就越好。图3ZrO2含量对材料热膨胀系数的影响(0800)Fig.3The influence of ZrO2content on thermal expansivity由图3可见,随着ZrO2含量的增加,热膨胀系数呈上升趋势。这是因为ZrO2膨胀系数较大(约1010-6),随着ZrO2含量进一步增加,ZrO2材料的膨胀系数加和作用进一步加大,因此整体材料的热膨胀系数不断增加。2.4ZrO2含量对材料介电性能的影响在复合材料体系中,各

11、组分的比例不同,材料的介电性能也不同,根据复合材料组分的体积分数和各组分的介电常数,其介电常数符合LICHTENECKER对数混合法则4,可表示为:log=iVilogi式中:复合材料的介电常数;i 复合材料各组分的介电常数;Vi 第i组分的体积分数。从图4、图5可以看出,随着ZrO2含量的增加,复合材料介电常数基本呈现上升趋势,介电损耗先降低,然后趋于平缓,理论值与实际测量基本一致。这一结果表明,该材料体系介电常数很好地符合对数混合法则。2.5 复合材料的显微结构分析从扫描电镜图中可以看出,ZrO2的加入促进了Si3N4晶体的长大,这是材料性能提高的最主要的原因。当ZrO2含量在5%15%之

12、间时,增加不明显。当ZrO2含量为15%时,材料最致密,但是随着ZrO2含量进一步增加,晶体发育加速,微裂纹增加,从而导致强度下降。352008.No.10陶 瓷 3 结论1)氧化锆颗粒的加入能有效地提高氮化硅 石英复合材料体系的抗弯强度,在15%时材料的强度最高。2)氧化锆含量的增加,膨胀系数加和作用进一步加大,造成了整体复合材料热膨胀系数不断增加。3)利用冷等静压成形无压烧结工艺制备的氧化锆-氮化硅-石英复合材料,通过调整氧化锆颗粒的含量,实现了复合材料抗弯强度、介电常数的系列化。参考文献1 高芳,王重海,等.氮化硅增强石英陶瓷天线罩复合材料的研究.全国性建材科技期刊 陶瓷,2006(5):22242 李世普.特种陶瓷工艺学.武汉:武汉工业大学出版社,19903 臧建兵,王明智,等.ZrO2(Y2O3)增韧的氮化硅烧结体的性能及相关系.复合材料学报,2000,17(4):76794 金格瑞W D著.陶瓷导论.清华大学无机非金属材料教研组译.北京:中国建筑工业出版社,198245陶 瓷 2008.No.10