碳纤维增强苯并恶嗪树脂基复合材料的研究进展.pdf

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1、6 8 碳 纤维增强苯并嗯嗪树脂基 复合材料的研 究进展 2 0 1 1 年 7月 碳 纤维增强苯并嗯嗪树脂基复合材料的研究进展 王 智，顾 宜(高分子材料工程 国家重点实验室，四川大学高分子科学 与工程学院，成都 6 1 0 0 6 5)摘要：苯并嗯嗪是近年来发展起来的一种新型的高性能复合材料基体树脂。本文较 系统地综述了国内外碳纤维增强苯 并嗯嗪复合材料的研究进展，介绍了苯并嗯嗪树脂及其复合材料的性能特点，指出了进一步的发展趋势。关键词：苯并嚷嗪；碳 纤维；复合材料 中图分类号：T B 3 3 2 文献标识码：A 文章编号：1 0 0 3 0 9 9 9(2 0 1 1)0 4 0 0 6

2、 8 0 5 新材料的研究、发展与应用一直是 当代高新技 术的重要内容之一，其 中复合材料，特别是先进复合 材料在新材料技 术领域 中占有重要地位，对促进世 界各 国军用和民用领域的高科技现代化起到了至关 重要 的作用，因此近年来倍受重视 _】。苯并嗯嗪是一类新型的热固性树脂，原料 易得，合成方法简单且综合性能优异，其开环 聚合 过程无 小分子物释放，低 固化收缩，成型加工性 与环氧树 脂相当，高温(1 8 0)下 的机械强度与双 马型 聚酰 亚胺接近，具有广阔的应用前景和研究价值，尤其适 用作基体树脂制备玻璃纤维或碳纤维增强的复合材 料，是替代传统高性 能的酚醛树脂、环氧树脂、双马 来酰亚胺

3、树脂和聚酰亚胺树脂 的新 型材料，已被成 功应用于模压成型、层压成型、缠绕成型、R T M等多 种复合材料成型工艺|5 J。苯并嗯嗪树脂在高性能复 合材料方面具有较大 的应用潜力，它 的相关研究 已 引起 国内外研 究者 的广 泛关注。本 文综述 了碳纤 维 聚苯并嗯嗪树脂基复合材料的研究进展，主要涉 及以下几个方面。1 碳纤维增强苯并嗯嗪复合材料 的界 面改性研 究 碳纤维表面光滑且极性低，在碳纤维增强苯并 嗯嗪树脂基复合材料的研究 中，碳纤维表 面改性 和 复合材料界面性能就成为一个重要的研究 内容。J a n g和 Y a n g 。研究 了碳纤维表面处理对 苯并 嗯嗪树脂基复合材料机械

4、性能的影响，使用了双酚 A型的苯并嘌嗪树脂(B A a)(图 1所示)和 T 3 0 0碳 纤维。碳纤维表面去浆后分别采用等离子和硝酸氧 化两种方法处理，然后浸渍双酚 A型苯并 嗯嗪溶液 后模压成型。研究结果显示，该碳纤维增强苯并嗯 嗪复合材料的层间剪切强度 随着等离子处理时间的 延长而增大，3 m i n后强度 出现下 降，其最大值与碳 纤维表面未处理的复合材料相 比提高约 7 8 ，弯曲 强度与层 间剪切强度有着相同的变化趋势。与等离 子处理方法相 比，碳纤维表面经硝酸氧化处理后 其 复合材料 的层间剪切强度和弯 曲强度值均有更大幅 度的提高，效果更好。图 1 B A a的结构式 Fi g

5、 1 The s t ruc t ur e o f BA a H I s h i d a _ 8 等人采用 A T B N(端胺基 丁腈橡 胶)作为界面过渡层对复合材料进行改性，同时改善碳 纤维增强 苯并嗯 嗪复合材料 的韧性 和界面相互作 用。他们使用 T 3 0 0碳 纤维织 物和 B A-3 5 X苯并 嗯 嗪树脂，先将 A T B N溶于四氢呋喃溶液，然后浸渍碳 纤维织物，烘干后再浸渍 B A-3 5 x溶液，最后 压制成 板材。研究结果显示，随着 A T B N浓度 的增加，材料 的弯曲强度呈先增加后 降低 的趋势，A T B N的最优 浓度为碳纤维质量 的 0 0 0 4 0 0

6、0 5 ；去浆 的碳 纤 维表 面经过 A T B N改性 后，弯 曲性 能得 到进 一 步 提高。收稿 日期：2 0 1 1 4)1 1 4 作者简介：王智(1 9 8 4 一)，男，在读博 士，主要从事耐热性聚合物研究。通讯作者：顾宜(1 9 4 9 )，男，教授，博士生导师，研究方向为耐热聚合物、热固性聚合物、树脂基复合材料。(m 2 IM1 p l 4j 2 0 1 1年第 4期 玻 璃 钢 复 合 材 料 6 9 O)图 2 B A 一 3 5 X的结 构式 Fi g 2 T he s t r u c t u r e o f BA-35 X 卢 晓春、余鼎声等人 采用双酚 A型苯并嗯

7、嗪 和碳纤维 T 3 0 0、T 8 0 0、M 4 0，将碳纤维表面上胶处理 后，分别制备了复合材料模压板，研究了复合材料 的 固化动力学、静态 和动态力学性能以及劈裂 面微观 形貌。研究结果表 明，碳纤维表面 的一 O H和一 C O O H 等弱酸性官能 团对苯并嗯嗪的固化反应具有催化作 用。碳纤维表面的环氧涂层对苯并 嘌嗪的固化反应 温度、固化速率以及表观反应活化能和反应级数 等 也有 明显影响；通用级 T 3 0 0碳纤维 苯并 嗯嗪树脂 基复合材料具有较高 的层间剪切强度 和弯 曲强度，其中涂覆环氧类上胶剂 的碳纤维复合 材料 的层 间 剪切 强 度 和 弯 曲强 度 最 大，分

8、别 达 到 9 8 M P a和 2 3 l O MP a。复合 材料 的动态力 学性能 和界 面微观 结构的研 究结果 表 明，涂 覆 环氧类 上胶 剂碳 纤 维 复合材料 的损耗峰高度 最小，界 面粘结性 能较好。对于通用级碳纤维(T 3 0 0)、高强碳 纤维(T 8 0 0)和 高模碳纤维(M 4 0)增强的苯并嗯嗪树脂基复合材 料，T 3 0 0和 T 8 0 0碳纤维 苯并 嗯嗪复合 材料具 有 较好的界 面粘结，表现 了较好 的综合性 能，然 而 由 于 M 4 0碳纤维表 面结构 不 同，表现 出较差 的界 面 性能。2 基体树脂的改性研究 2 1 苯并嗯嗪树脂的高性能化 苯并

9、嗯嗪优异的综合性能引人关注，而其出色 的分子设计性又使其具有性能的多样性。虽然双酚 A型苯并嗯嗪已获得较广泛的应用，然而其开环聚 合形成的 M a n n i c h i 桥结构在高温下易于裂解，耐热 性受到了一定 限制。因此，设计新型 的苯并嗯 嗪分 子 以达到复合材料更高的性能成为很多研究者感兴 趣的一个方面。H I s h i d a和 S h y a n 合成了两种新型的苯并 嗯 嗪树脂(2 2 P a 和4 4 0 a，其结构式如图3 所示)，并成 功制备了碳纤维体积分数为 6 0 的复合材料。图 3 2 2 P a和 4 4 O a的结构式 F i g 3 T h e s t r

10、u c t u r e o f 2 2 P a a n d 4 4 Oa 他们使用 T 6 5 0碳纤维，通过排布机制备单向碳 纤维预浸料，然后模压成型。结果表明，4 4 0 a 复合 材料具有 比固化温度更高的 T g，达到 3 5 0 (2(如 图 4 所示)；这两种复合材料在耐热性和机械性能方面要 比双马来酰胺复合材料 的性 能优越，可与聚酰亚胺 复合材料 的性能相媲美，并表现 出比聚酰亚胺更好 的加工性能。2 2 P a和 4 4 O a 经 2 9 0 固化 1 h所得到 的碳纤维单向板的弯曲强度、弯曲模量、层间剪切强 度分别为 2 3 0 0 M P a和 2 0 8 2 MP a

11、、2 4 2 G P a和 2 1 2 G P a、6 4 4 MP a和 8 1 8 MP a。图4 4 4 O a 型苯并嗯嗪(O)和其碳纤维复合材料(A)的固化温度与 T g的关系 Fi g 4 The r e l a t i o n s hi p b e t we e n c u r e t e mp e r a t ur e a n d Tg o f 4 40a a n d c a r b o n fi b e r c o mp o s i t e s 四川大学顾宜教授课题组采用二氨基二苯 甲烷(M D A)为胺源，合成了 M D A型苯并嗯嗪，将胺结构 引入交联网络，较大幅度地提高

12、 了苯并嗯嗪 自身 的 F】呲 7 0 碳纤维增强苯并嗯嗪树脂基复合材料的研究进展 2 0 1 1年7月 耐热性，成功地将该苯并 嗯嗪树脂应用于耐高温 电 工绝缘材料、无 卤阻燃 印制 电路基板、摩擦 材料、真 空泵旋片等方 面；正在开发 的应用领域面 向航天耐 烧蚀材料、航空结构材料、电子封装材料、阻燃材料 等，发展潜力 巨大。图 5 MI a n的结构式 Fi g 5 Th e s t r u c t u r e o f MI a n H_ I s h i d a L l 等人还合成了以马来酰亚胺 和 2 氨 基苯腈 为基础的苯并嗯嗪(M I a n)，如 图 5所示，这 种苯并嗯嗪含有可

13、聚合的马来酰亚胺和腈基等官能 团，可以显著提高交联密度。马来酰亚胺基 团的引 入增加了材料的剪切黏度，其固化后的浇铸体剪切 强度相 比双环苯并嗯嗪的剪切强度要低。该材料具 有好的加工性能，同时保持 了出色的机械和耐热性 能。研究结果表明，在 1 5 0 下，嗯嗪环和马来酰亚 胺可 以发 生 聚合 反 应；不 同催 化 剂 的 使 用 表 明，F e C 1 3的催化效果最好，使得树脂残碳率达 6 8 ，复 合材料 的 T g显著提高，弯 曲强度提 高约 1 5。环 氧的加入对复合材料 的界面性能也有明显 的改善，使得 碳 纤 维 增 强 复 合 材 料 的 弯 曲 强 度 提 高 了 约 1

14、7 。2 2 苯并嗯嗪树脂基碳纤维复合材料的增韧改性 聚苯并嗯嗪显脆性，严重影响其在碳纤维复合 材料方面的应用，增韧改性是一个重要 的研究课题，改性 的方 法包 括 加 入 橡 胶、热 塑 性 树 脂、环 氧 树 脂等。J a n g 和 Y a n g “以及向海。等人采用液体橡胶 A T B N(端胺基丁腈橡胶)和 C T B N(端羧基丁腈橡 胶)对聚苯并嗯嗪进行增韧改性，研究了共混树脂固 化物的相形态 和相 尺寸、耐热性 和力 学性能。J a n g 和 Y a n g还使用 T 3 0 0作为增强材料，双酚 A型苯并 嗯嗪(B A a)作为基体，将不同含量的液体橡胶与 H 2 I =

15、N 0 4 B A a 共混，然后再浸渍碳纤维 织物，使 用模 压成型 的方法制板。研究结果表明，A T B N对 B A a的增韧 作用 比 C T B N更加有效。另外，复合材料 的弯曲强 度随 A T B N含量 的增加几 乎保持 不变，而随 C T B N 含量的增加明显下 降。作者认 为，这主要与改性树 脂体系复合材料的层间相互作用力相关。四川大学顾宜教授课题组在苯并嗯嗪树脂(B B O Z)中加入热塑性树脂聚醚酰亚胺(P E I)，研究 了 P E I 含量对共混树脂 固化物相 分离行为、相形态和 性能的影响 。此外，还采用 固化剂和环氧树脂等 进行改性，浇铸体的性能见表 1，拉伸

16、断裂伸长率达 到了 2 7 ，树脂体 系的韧性得 到明显改善。将该 改性树 脂溶液浸渍 C C L 3 0 0碳纤维 制备得到预浸 料，采用模压工艺成型了碳纤维单向板，力学性能数 据 列入表 1。由于改 性树脂体 系的韧性得 到提 高，其碳纤维单向板的性能优异。表 1 改性苯并嗯嗪树脂浇铸体及复合材料的性能 T a b l e 1 P r o p e r t i e s o f c a s t a n d c o mp o s i t e s o f b e n z o x a z i n e R i m d u s i t 等人研究 了可用于碳纤维增强的具有 好的加工性能的苯并嗯嗪 环氧树脂

17、 酚醛树脂的三 2 0 1 1年 第 4期 玻 璃 钢 复 合 材 料 7 l 元混合体系(B E P)。研究过程中，作者使用了双酚 A型的苯并嗯嗪(B A a)，碳纤维织物 K N#C 1 0 0采用 了溶液浸渍和模压成型方 法。结果表明，随着酚醛 树脂含量的增加，三元体系的凝胶点温度呈下 降趋 势，T g呈先增加后下降 的趋势；当苯并 嗯嗪、环氧、酚醛三种树脂的质量比为 3：6：2 时，三元混合树脂 具有最好的加工窗口，为 6 0 1 7 7 C；固化树脂的 T g可 达 1 6 0 C，碳纤维复合材料模量为 5 7 7 G P a，S E M结 果显示，复合材料的界面之间有着很好 的粘结

18、性。3 用于 R T M成型 的苯并嗯嗪树脂及 复合材料 树脂传递模塑(R T M)作为一种新 的成型工艺，对基体树脂性能有着特殊的要求：注射温度下粘 度低，最佳粘度为 2 0 0 3 0 0 e p，而且树脂与增强材料具 有好的浸润性；树脂固化快，无小分子放出；树 脂 固化收缩率低。开发适用于 R T M成 型的苯并 嗯 嗪树脂是近年来研究工作者关注 的一个方面。A n t o n i o s T o n t i s a k i s _ l 等人采用苯并 嗯嗪树脂、脂环族环氧树脂、液体聚合物增韧剂和线性酚醛树 脂按一定 比例混合，制备 了高性 能的 R T M树脂，并 通过 R T M工艺制

19、备了碳纤维单向板，系统研究了树 脂组成对成型工艺性和浇铸体性能 的影 响，确定 了 最佳的组成配方和成 型工艺。树脂 的粘度(1 2 0 C)为 1 3 6 e p s，浇铸体(1 7 7 固化 2 h)具有优良的耐热 性和机械性能及低 的吸水性。浇铸体 的拉伸强度、模量和 断裂 伸长 率分 别 为 7 2 M P a、3 4 8 G P a和 2 6 ，弯 曲强度和模量分别为 1 3 6 MP a和 3 4 5 G P a，断 裂韧性 G c 为 3 7 6 J I l l ，T g(D MA)为 2 0 5 C，经沸水 浸泡 4 8 h的吸水率为 1 9 。碳纤维单向板 的 0。压 缩 强

20、 度 和 模 量 分 别 为 6 7 7 MP a(2 3 q C)、5 9 2 MP a (1 2 1 )、4 4 3 M P a(1 7 7 )和 6 1 5 G P a(2 3 )、6 5 4 G P a(1 2 1)、7 1 1 G P a(1 7 7)，而试样在 7 1 c c 水 中浸泡 2周后 的湿态压缩强度和模量分别为 5 1 3 MP a(1 2 1 q C)和 6 6 7 G P a(1 2 1 o C)。美 国汉 高 公 司 将苯并嗯嗪树脂进行改性开发了适用于 R T M V A R T M成型的 E p s i l o n 9 9 1 0 0等系列先进复合材料 基体树脂

21、。四川大学 通过 分子 设 计和工 艺控 制，合成 了 MD A型双环苯并嗯嗪中间体(B B O Z)、单环苯并嗯 嗪(S-B O Z)和多官能基 的单环苯并嗯嗪，含乙炔基 的苯并嗯 嗪(E P-B O Z)、含烯丙基 的苯并嗯嗪(A P-B O Z)、及含苯 甲醛基 的苯并嗯嗪(a l d B O Z)。它们 的化学结构如下图所示。EP BOZ AP B0Z 图6 不同苯并嗯嗪的结构式 F i g 6 T h e s t r u c t u r e o f d i f f e r e n t b e n z o x a z i n e 通过 MD A型双环苯并 嗯嗪 中间体(B B O Z)

22、分 别与一定量 的单环苯并嗯嗪(S-B O Z)、含苯 甲醛基 的苯并嗯嗪(a l d B O Z)或环氧树脂混合，开发出了一 系列适用于 R T M工艺成型 的、性能优 良的、具有实 际应用价值的树脂体系。当以 E W 1 4 0玻璃纤维布 为增强体时，B A 2 1 树脂体系采用 R T M工艺注射温 度在 1 0 0 C得到的复合材料性能最佳，复合材料(纤 维体积含量 5 7)的弯曲强度为7 0 5 M P a，弯曲模量 为 3 6 G P a，冲击强度为 2 1 7 k J!m ；其用于碳纤维的复 合材料的性能更加优越。李艳亮 等研究显示，R T M改性苯并嗯嗪树脂及复合材料性能优异，

23、0。弯 曲强度达 到 1 7 7 5 MP a，0。弯 曲模量达 到 1 1 5 G P a，层 间剪切强度达到 1 3 6 MP a。此外，北京航空材料研究 院还采用环氧树脂改性苯并嗯 嗪树脂(B B O Z)，制 得了性能优 良的 R T M树脂。国防科技大学 采 用 四川大学制备 的 M A型 苯并嗯嗪树脂，进行 了 R T M成型工艺的研究及性能 的研究。研究结 果显示，MA型苯并嗯 嗪树脂具有 良好的 R T M工艺性能，其增强碳纤维布复合材料具 有低的孔 隙率、优 良的力学性能 和界 面粘结性 能。其弯 曲强度达到 5 6 8 MP a，弯曲模 量达到 3 9 8 G P a，而且

24、具 有 良好 的抗烧 蚀能力，综 合性 能显著 优于 R T M成型的钡酚醛、氨酚醛、酚醛型氰 酸酯等碳纤 维布复合材料，可用作航天大面积防热抗烧蚀材料。4 结语 性能优异 的苯 并嗯 嗪 碳纤维(B O Z C F)复合 谶 7 2 碳 纤维增强苯并嗯嗪树脂基 复合材料 的研 究进展 2 0 1 1 年 7月 材料的研究工作已引起人们的广泛关注并取得初步 成果。随着 C F表面处理技术 以及 B O Z合成、改性 和固化技术 的不断发展，B O Z C F复合 材料 的成 型 工艺性和综合性能将得到进 一步 的完善和提高，并 进入实际应用。参考文献 l 1 翟青 霞，黄英，苗璐，陈颖树脂基

25、复合 材料 吸波在航 空航 天 中 的应用 J 玻璃钢 复合材料，2 0 0 9，(4)：7 2-7 6 1 2 肖文刚，王蝾，乔仁 海碳纤 维复 合材 料 圆筒受外 压结 构分 析 J 玻璃钢 复合材料，2 0 0 9，(4)：1 1 1 3 3 郏争旗，余 洋，闫曦 炭纤维增强水泥复合 材料的制备及 力学性 能研 究 J 玻璃钢 复合材料，2 0 0 9，(6)：3 1 3 4 4 张国腾，陈蔚 岗，杨 波，孙 远君 T 7 0 0碳纤维 环氧复合材料力学 性能试 验研 究 J 纤维复合材料，2 0 0 9，(2)：4 9-5 2 5S h y a n B o b S h e n，I s

26、h i d a HDe v e l o p me n t a n d c h a r a c t e ri z a t i o n o f h i g h p e rf o r ma n c e p o l y b e n z o x a z i n e c o m p o s i t e s J P o l y me r C o rn p o s i t e s，1 9 9 6，1 7(5)：7 1 0 7 1 9 6 J y o n g s i k J a n g，H u n g r a n g T h e e f f e c t o f s u rf a c e t r e a t me

27、 n t o n t h e p e rfo r ma n c e i mp r o v e me n t o f c arb o n fib e r p o l y b e n z o x a z i n e c o mp o s i t e s J J o u rna l o f Ma t e ri a l s S c i e n c e，2 0 0 0，3 5(9)：2 2 9 7-2 3 0 3 7 J B D O N NE T，MB R E N DL E，T L D HA MI a n d OP B A HL P l a s ma t r e a t me n t e f f e c

28、 t o n t h e s u rfa c e e n e r g y o f c a r b o n a n d c a r bo n fi b e rs J C a r b o n，1 9 8 6，2 4(6)：7 5 7 7 7 0 8 I s h i d a H，T h a n y Ma k C h a i s u w a n Me c h a n i c a l P r o p e y I m p r o v e me n t o f Ca r b o n Fi b e r Re i n f o r e e d P o l v b e n z 0 x a z i n e b y R

29、u b b e r I n t e r l a y e r J P o l y m e r C o mp o s i t e s，2 0 0 3，2 4(5)：5 9 7 4 5 0 7 9 卢晓春碳 纤维 苯并嗯嗪树 脂基复合 材料性能 的研究 D 北 京：北京化工大学硕士研究生学位论文，2 0 0 4 1 0 T h a n y a l a k C h a i s u w a n，I s h i d a HHi g h P e rf o rma n c e Ma l e i m i d e a n d Ni t fil e F u n c t i o n a l i z e d Be n

30、z o x a z i n e s wi t h Go o d P r o c e s s i b i l i t y f o r Ad v a n c e d C o mp o s i t e s A p p l i c a t i o n s J J o u r n a l o f A p p l i e d P o l y me r S c i e n c e，2 0 0 6，1 0 1(1)：5 4 8-5 5 8 1 1 J y o n g s i k J a n g，Ho j u n g Y a n g T o u g h h e s s i m p r o v e me n t

31、o f c a r b o n fi b r e p o l y b e n z o x a z i n e c o mp o s i t e s b y r u b b e r m o d i fi c a t i o n J C o m p o s i t e s S c i e n c e a n d T e c h n o l o g y，2 0 0 0，6 0(3)：4 5 7-4 6 3 1 2 向海，凌 红，顾宜 氨 基 丁腈 橡胶 改 性苯 并 嗯 嗪树 脂 的研 究 J 化工新型材料，2 0 1 0，3 8(4)：6 6-7 0 1 3 赵培，朱蓉琪，顾宜苯并嘌嗪P E I共

32、混体系性能 的初 步研究 J 材料工 程，2 0 0 9，(增刊 2)：4 5 8 1 4王智，王洲一，顾宜碳纤 维聚 苯并嗯 嗪复合 材料 性能 研究 J 材料工程，2 0 0 9，(增 刊 2)：4 6 1 1 5 A n t o n i o s T o n t i s a k i s，Y e fi m B l y a k h m a n N E W H I G H P E R F O R M AN C E R T M S Y S T E M C S AMP E，2 0 0 4-L o n g B e a c h 1 6P a n a y o t a T s o t r a M，F r a

33、 n s S e t i a b u d i，U l ri c h We i d B E N Z O X A Z I N E CHE MI S T RY：A Ne w Ma t e ria l t o Me e t F i r e Re t ard a n t C h a l l e n g e s o f A e r o s p a c e I n t e ri o r s Ap p l i c a t i o n s C S A MP E，I n t e r n a t i o n a l S y m p o s i u m，2 0 0 8 1 7 李艳亮，益 小苏 R T M 改性苯并嗯

34、嗪树脂及复合材料性能研 究 J 材料工程，2 0 1 0，增刊 l：3 5 6 3 5 9 1 8 尹昌平共 注射 R T M 制 备 承载 隔 热 防 热一 体化 复合 材 料 D 国防科 学技术 大学博士研 究生学位论文，2 0 0 9 RES EARCH DEVELoPM E T 0F CARB0 I l BER REI rURCED BENZoXAZI NE RESI N CoM PoS I TES W ANG Zh i GU Yi (S t a t e K e y L a b o r a t o r y o f P o l y m e r Ma t e r i a l s E n g

35、 i n e e ri n g，C o l l e g e o f P o l y m e r S c i e n c e a n d E n g i n e e ri n g，S i c h u a n U n i v e r s i t y，C h e n g d u 6 1 0 0 6 5，C h i n a)Abs t r ac t：Be n z o x a z i ne i s a k i n d o f h i g h p e r f o r ma n c e ma t r i x r e s i n o f c o mp o s i t e s d e v e l o p e d

36、 i n r e c e n t y e a r s The r e s e a r c h d e v e l o p me n t o f c a r b o n fib e r r e i n f o r c e d b e n z o x a z i ne r e s i n c o mpo s i t e s wa s r e v i e we d s y s t e ma t i c a l l y i n t h i s p a pe r Th e p r o p e r t y f e a t u r e s o f b e n z o x a z i n e a n d c o mp o s i t e s we r e i n t r o d u c e da n d t h e d e v e l o pme n t t e n de n c y wa s p o i n t e d o u t Ke y wo r d s：b e n z o x a z i n e；c a r b o n fi b e r；c o mp o s i t e s F RP C M 2 0 i i 4