Fenton技.pdf

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1、Fenton 法的氧化机理及在废水处理中的应用学院：化学化工学院；班级：F0911001；学号：5091109012；姓名：顾大伟摘 要：阐述了普通 Fenton 法、光-Fenton 法和电-Fenton 法的原理及应用，并对各种类型的 Fenton 法的优势、问题及发展趋势作了评述，尤其介绍了它和其它技术（生物法、混凝法、吸附法）联用的优势及应用情况。关键词：Fenton 试剂；光-Fenton 法；电-Fenton 法；联用技术；废水处理Fenton 氧化法是一种高级氧化技术。1894 年，法国科学家Fenton 发现，在酸性条件下，H2O2 在 Fe2+离子的催化作用下可有效的将酒石酸

2、氧化1。后人将 H2O2 和 Fe2+命名为Fenton 试剂。1964 年Eisenhouser 首次使用 Fenton 试剂处理苯酚及烷基苯废水，开创了Fenton 试剂在环境污染物处理中应用的先例2。该法既可以作为废水处理的预处理，又可以作为废水处理的最终深度处理。所以，Fenton 试剂在废水处理中有着广阔的应用前景，日益受到国内外的关注3。随着环境科学技术的发展，近三十年来，Fenton 法派生出许多分支，如光-Fenton 法、电-Fenton 法、超声-Fenton 法等4。因此，从广义上讲可以把除普通Fenton 法外，其余的通过 H2O2 产生羟基自由基处理有机物的技术称为类

3、Fenton 试剂法5。虽然 Fenton 试剂在处理难生物降解或一般化学氧化难以奏效的有机废水时有其它方法无法比拟的优点，但是单独使用 Fenton 试剂处理废水成本会很高。所以近年来，Fenton 试剂与其它技术（如生物法、絮凝法、吸附法等）联合处理废水也得到了广泛的研究和应用。从发展历程来看，Fenton 法基本上是沿着光化学、电化学以及和其它方法联用的3 条路线向前发展的6。1 普通Fenton 试剂反应机理Fenton 试剂在水处理中的作用主要包括对有机物的氧化和混凝两种作用。对有机物的氧化作用是指 Fe2+与H2O2 作用，生成具有极强氧化能力的羟基自由基OH 而进行的游离基反应7

4、；另一方面，反应中生成的Fe(OH)3 胶体具有絮凝、吸附功能，也可去除水中部分有机物8。1.1 自由基原理Fenton 试剂之所以具有很强的氧化能力，是因为H2O2 被 Fe2+催化分解生成羟基自由基（OH），并引发产生更多的其它自由基。其详细反应机理如下9：Fe2+H2O2 Fe3+OH-+OH （1）Fe3+H2O2 Fe2+HO2+H+（2）Fe2+OH Fe3+OH-（3）Fe3+HO2 Fe2+O2+H+（4）OH+H2O2 H2O+HO2（5）Fe2+HO2 Fe3+HO2-（6）RH+OH R +H2O （7）R+Fe3+R+Fe2+（8）R+H2O2 OH+OH （9）整个体

5、系的反应十分复杂，其关键是通过Fe2+在反应中起激发和传递作用，使链式反应能持续进行直至H2O2耗尽10。以上链反应产生的羟基自由基具有如下重要性质。（1）氧化能力强。羟基自由基的氧化还原电位为2.8V11,仅次于氟（2.87V），这意味着其氧化能力远远超过普通的化学氧化剂，能够氧化绝大多数有机物，而且可以引发后面的链反应，使反应能够顺利进行。（2）过氧化氢分解成羟基自由基的速度很快，氧化速率也较高。羟基自由基与不同有机物的反应速率常数相差很小，反应异常迅速12。另一方面，也表明羟基自由基对有机物氧化的选择性很小，一般的有机物都可以氧化。（3）羟基自由基具有很高的电负性或亲电性。这决定了 Fe

6、nton 试剂在处理含硝基、磺酸基、氯基等电子密度高的有机物的氧化方面具有独特优势13。（4）羟基自由基还具有加成作用。当有碳碳双键存在时，除非被进攻的分子具有高度活泼的碳氢键，否则，将发生加成反应。1.2 絮凝作用机理Fenton 试剂在对一些实际废水处理过程中存在的现象有时候难以用羟基自由基机理解释。Walling 和 Kato的研究指出，Fenton 试剂在处理有机废水时会发生反应产生铁水络合物。主要反应式如下14：Fe(H2O)63+H2O Fe(H2O)5OH2+H3O+（10）Fe(H2O)5OH2+H2O Fe(H2O)4（OH）2+H3O+（11）当 pH值为 35 时，上述络

7、合物变成：2Fe(H2O)5OH2+Fe(H2O)8（OH）24+2H2O （12）Fe(H2O)8（OH）24+H2O Fe2(H2O)7（OH）33+H3O+（13）Fe2(H2O)7（OH）33+Fe(H2O)5OH2+Fe3(H2O)7（OH）45+2H2O （14）以上反应方程式表示了Fenton 试剂具有絮凝功能。Sheng15 研究表明，Fenton 试剂所具有的这种絮凝功能是Fenton 试剂降解 COD 的重要组成部分。因此可以看出利用Fenton 试剂处理废水所取得的较好的处理效果，不是单纯因为OH 的作用，这种絮凝功能同样起到了重要的作用。2 类Fenton 试剂反应机理

8、及应用2.1 光-Fenton 法普通 Fenton 法在黑暗中就能破坏有机物，具有设备投资省的优点。但其存在两个缺点：一是不能充分矿化有机物，初始物质部分转化为某些中间产物，这些中间产物或与Fe3+形成络合物，或与OH 的生成路线发生竞争，并可能对环境的危害更大；二是H2O2 的利用率不高。当有光辐照（如紫外光）时，Fenton 试剂氧化性能有所改善（尤其是对污染物质浓度较高的水溶液）。若在该体系中加入某些络合剂（如C2O42、EDTA、柠檬酸盐等），可增加对有机物的去除效果16。2.1.1 UV/Fenton 法反应机理UV/Fenton 法是在 Fenton 反应的基础上产生的一种新的氧

9、化技术，其基本原理类似于Fenton 试剂，所不同的是反应体系在紫外光的照射下三价铁与水中氢氧根离子的复合离子可以直接产生羟基自由基并产生二价铁离子，二价铁离子可与H2O2 进一步反应生成羟基自由基，从而加速水中有机污染物的降解速度。详细的反应机理概括如下17：Fe2+H2O2 Fe3+HO（15）Fe(OH)2+hv Fe2+HO（16）Fe(OOC-R)2+hv Fe2+R+CO2 （17）HO +RH H2O+R（18）Fe2+HO Fe3+OH-（19）UV/Fenton 法的主要优点是有机物矿化程度好，其发展方向应是加强对聚光式反应器的研制，以便提高光量子的利用效率，用太阳光替代紫外

10、光，降低成本。UV/Fenton 法只适宜于处理中低浓度的有机废水，反应装置复杂，处理费用高。2.1.2 UV/Fenton/羧酸根阴离子法反应机理UV/H2O2/草酸铁络合物法是对UV/Fenton 法的发展。UV/Fenton 法利用太阳能的能力不强，为了改善这种状况，人们把羧酸根阴离子引入光Fenton 法，形成了一种新的水处理方法UV/H2O2/羧酸铁络合物法。该方法的优越性主要表现在3 个方面：具有利用太阳能的应用力、可处理高浓度有机废水以及可节约H2O2 用量。草酸铁受太阳辐射时，反应过程如下18：Fe(C2O4)3-hv Fe()+2C2O42-+2C2O4-（20）C2O4-+

11、Fe(C2O4)3-Fe()+3C2O4-+2CO2（21）C2O4-+O2 O2-+2CO2 （22）O2-+H+HO2（23）HO2+HO2 H2O2+O2 （24）H2O2+Fe()Fe()+OH+OH-（25）C2O42的加入降低了H2O2 的用量，加速了Fe3+向 Fe2+的转化，并且保证了体系对光线和H2O2 较高的利用率。持续产生的 OH 自由基是强氧化剂，与有机物反应无选择性，并能引发一系列链式氧化反应，最终导致有机污染物的无机化。草酸根随着反应的进行，最后生成CO2，铁离子随着草酸根的消耗最后生成氢氧化铁沉淀移出水相。2.1.3 光-Fenton 法在废水处理中的应用1993

12、年Rupert 等首次将近紫外光引入Fenton 法中，并对 4-CP（一种有机磷农药）的去除与无机化进行了考察，发现近紫外光的引入可以大大提高反应的速度。光-Fenton 技术被广泛地用于各种有机废水的处理，如除草剂19、偶氮类染料20、邻氯酚21、垃圾渗滤液22等各种废水，能使废水中的有机污染物几乎完全矿化。Giroto 等23用UV/Fenton 法对水溶液中的聚乙烯醇进行了讲解研究，并在相同氧化剂投加量的条件下与普通Fenton 法做了比较，结果表明，Photo-Fenton 具有比 Fenton 氧化更高的处理效果。李太友等24以 400W 高压汞灯为紫外光源，以 H2O2/草酸铁络

13、合物为光氧化剂对氯仿水溶液进行光降解，结果表明，UV/H2O2/草酸铁络合物法对氯仿的降解速率明显快于H2O2/草酸铁络合物体系中的降解速率。Dong Xiaoli等25研究了用 UV-vis/H2O2/草酸铁络合物法降解合成染料的机理和动力学。结果表明，该方法对不同的合成染料都有很强的降解作用，废水中的COD 和TOC 的去除率都达到85%以上。2.2 电-Fenton 法电生成 Fenton 试剂可以分为两种形式：一种是在微酸性溶液中利用阴极上生成的H2O2与投入的可溶性亚铁盐进行Fenton 反应，从而实现了电化学与Fenton 试剂的结合。这种方法所用的电极多为石墨、网状玻璃碳、碳-聚

14、四氟乙烯等；另一种方法是在阳极生成亚铁离子（Fe2+），然后投放 H2O2进行 Fenton 反应26。文献报道以前者居多。2.2.1 电-Fenton 法反应机理电-Fenton 法的实质是把用电化学法产生的Fe2+与H2O2 作为 Fenton 试剂的持续来源，具体机理如图 127。目前研究较多的是阴极电-Fenton 法，基本原理是把氧气喷到电解池的阴极上，使之还原为H2O2，H2O2 与加入的 Fe2+发生 Fenton 反应。电-Fenton 法较光-Fenton 法具有自动产生H2O2 的机制、H2O2 利用率高、有机物降解因素较多（除羟基自由基OH 的氧化作用外，还有阳极氧化、电

15、吸附）28，不易产生中间毒害物等优点。但电-Fenton 法的电流效率较低，这就限制了它的广泛应用，其发展方向应该是：（1）合理设计电解池结构，加强对三维电极的研究，达到提高电流效率、降低能耗的目的4；（2）加强阴极电-Fenton 法体系中阴极材料的研制，新阴极材料应具有与氧气接触面积大、对氧气生成 H2O2 的反应起催化作用等特点，可以用多孔、表面附有聚邻苯二胺膜的活性炭作阴极29，聚邻苯二胺有催化性，有利于生成H2O2；（3）加强对阳极电-Fenton 法的研究，研制高效、价廉的阳极材料。2.2.2 电-Fenton 法在水处理中的应用自20 世纪 80 年代中期后，国内外已广泛开展了用

16、电-Fenton 法处理难降解有机废水的研究。在处理酚类废水、卤代化合物废水、芳香胺类废水30等方面取得了很好的效果。Marco Panizza 等31用石墨作为电极电解酸性Fe2+溶液，处理含萘、蒽醌-磺酸的工业废水，通过外界提供的 O2在阴极表面发生电化学反应生成的H2O2 与Fe2+发生催化反应产生强氧化剂OH。结果表明，在酸性条件下，Fe2+浓度为 3mg/L 时，阴电极法对COD 的去除率为 87%，对色度的去除率为 89%，且COD 去除符合一级反应动力学。Biramc Boye 等32用电化学氧化降解法考察了4-氯-2-甲基苯氧基乙酸的降解，并指出在 pH=3.0 时，紫外光的照

17、射可以有效地加速该化合物的降解。袁松虎等33以活性炭纤维为阴极，不锈钢片为阳极，用阴极电-Fenton 法对硝基苯酚模拟废水进行了降解研究，在最佳工艺条件下COD 去除率达 72.0%，硝基苯酚去除率达82.8%。3 Fenton 氧化法与其它技术联用在废水处理中的应用Fenton 试剂对难生物降解废水、有毒废水和生物抑制性废水有着稳定、有效的去除功能，如单独使用则处理费用往往会很高，所以在实践应用中，通常将Fenton 氧化技术与其它处理方法（如生物法、混凝法等）联用，作为难降解有机废水的预处理或深度处理方法。这样既可以降低废水处理成本，又可以提高处理效率5。目前，以 Fenton 氧化处理

18、为基础的联用技术己逐渐成为研究推广的热点之一。3.1 Fenton 氧化法-生物法联用生物处理法是去除废水中有机污染物经济和环境效益最好、应用最广泛的废水处理方法，但是对于难生物降解废水、有毒有害废水和生物抑制性废水却显得难有作为34。Fenton 试剂和生物法联合处理难生物降解废水、有毒有害废水和生物抑制性废水，既能使废水处理达标又能使处理费用控制在可承受的范围内，具有较大发展潜力，已成为近年来国外废水处理研究方向之一2。3.1.1 Fenton 氧化法-生物法联用处理废水的工艺流程Fenton 试剂和生物法联合处理有机废水的工艺流程如图235。图2 中虚线表示根据需要可以采用回流。流程（1

19、）主要是通过 Fenton 试剂产生强氧化剂OH 氧化分解难降解物质、有毒有害物质、抑制性物质，产生可生物降解的中间产物，提高可生化性，降低抑制性，然后再进行生物处理；流程（2）主要是先通过生化处理去除易降解的有机物，然后采用 Fenton 试剂氧化分解残余的难降解物质；流程（3）则综合了流程（1）和流程（2）。在实际应用中究竟采用哪种流程，需根据具体的废水类型来确定。3.1.2 Fenton 氧化法-生物法联用处理废水的应用适合采用 Fenton 试剂和生化法联合处理的有机废水一般可以分为4 类：难生物降解废水；含有少量难生物降解有机物可生化废水；抑制性废水；污染物的生物降解中间产物具有抑制

20、性废水36。徐颖等37针对染料中间体废水具有COD 高、BOD/COD 低以及生物毒性的特性，采用Fenton 氧化-水解酸化-好氧组合工艺进行染料中间体生产废水的处理试验。试验结果表明：废水经 Fenton 氧化后，可生化性得到了很大的提高，BOD/COD 的值由原来的 0.03 提高到 0.3，用该组合工艺处理后，COD 总去除率达到94%，使出水达到二级标准。陈思莉等38采用 Fenton 氧化-生物接触氧化工艺处理含甲醛和乌洛托品的模拟废水，经Fenton 氧化预处理后，废水的BOD/COD 值提高到 0.5，生物接触氧化停留时间为12h 时，废水 COD 去除率高达 94%，处理后出

21、水 COD 小于 70mg/L，处理效果很好。3.2 Fenton 氧化法-混凝法联用混凝法对疏水性污染物的去除效果较好，Fenton 试剂氧化法对水溶性物质的处理效果良好，而且低剂量的Fenton 反应能降低有机物的水溶性，有助于混凝，因此Fenton 氧化-混凝法在处理难生物降解废水时可以取得良好的处理效果39。Fenton 氧化-混凝法的优点是处理成本低，操作简单，是一种值得推广的处理工业废水的方法。于庆满等40针对焦化废水生化处理出水中存在COD、色度和浊度偏高等问题，提出用Fenton 氧化-混凝联用技术的方法，对生化后废水进行深度处理，确定了最佳的工艺处理条件。研究结果表明，经联合

22、工艺处理后的焦化废水的COD 去除率达到 88%，色度、浊度去除率达到 90%以上，出水达到了国家一级排放标准。刘金库等41首先采用光助Fenton 试剂对含聚合物油田污水进行氧化降解降黏，再利用反应后污水中的Fe3+和经酸浸活化的粉煤灰联合对污水进行混凝处理，结果表明，光-Fenton 试剂不仅可去除污水的部分COD，而且可显著提高污水的混凝性能。含聚污水经联合工艺处理后，污水的COD 去除率可达 90%左右，远大于两法单独处理效果之和。同时光助Fenton 氧化-混凝法采用廉价的粉煤灰，有效降低了Fenton 试剂的用量，大大降低了成本，具有很好的推广价值。3.3 Fenton 氧化法-吸

23、附法联用吸附法就是采用吸附剂除去污染物的方法，其中活性炭具有良好的吸附性能和稳定的化学性质，是目前废水处理中普遍采用的吸附剂。但由于活性炭价格较高，因而一般将其应用于低浓度污染性强的废水处理或废水深度处理中42。但对于存在大分子有机物、COD 值很高的废水，Fenton 试剂-活性炭法联用技术却有很好的去除效果。罗刚等7采用活性炭吸附过滤-Fenton 试剂联合工艺，对硫酸盐木浆造纸厂冷凝污水中的难降解有机物的去除效果进行了研究。结果表明：在最佳条件下，可使冷凝污水中的COD 去除率达 75%左右，处理后的水质清澈透明、无味，其COD 值可达到国家二级排放标准。任秉雄等43采用 UV/Fent

24、on 试剂法+活性炭组合处理微污染水源水，在最佳条件下，单纯使用UV/Fenton 试剂法可使 COD 降解 42.3%，但组合工艺可使COD 降解 65.6%；并对单独活性炭吸附与 UV/Fenton+活性炭组合工艺对有机物去除率进行了比较。结果表明：活性炭吸附对于水中危害较大的卤代烃和大分子有机物吸附效果不太理想，并且活性炭吸附后再生问题一直难以得到满意的解决；而组合工艺不仅可去除水中的难降解有机物，而且对水中有害、有毒物质去除效果比较理想，同时由于高级氧化出水中残留有过氧化氢，经活性炭吸附后，可显著地延长活性炭的过滤周期。参考文献：1 邓南圣，吴峰.环境光化学 M.北京：化学工业出版社，

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