晶格振动谱的实验测定方法精选PPT.ppt

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1、关于晶格振动谱的实验关于晶格振动谱的实验测定方法测定方法第1页，讲稿共39张，创作于星期二晶格振动是影响固体很多性质的重要因素，晶格振动是影响固体很多性质的重要因素，而且只要而且只要 T0K，原子的热运动就是理解固体，原子的热运动就是理解固体 性质时不可忽视的因素。所以从实验上观测晶格性质时不可忽视的因素。所以从实验上观测晶格 振动的规律是固体微观结构研究的重要内容。振动的规律是固体微观结构研究的重要内容。1.晶格振动色散关系晶格振动色散关系=j(q)2.态密度：态密度：g()=f()测定的原理：通过辐射波和晶格振动的相互作用来完成。测定的原理：通过辐射波和晶格振动的相互作用来完成。晶格振动规

2、律主要通过晶格振动谱反映：晶格振动规律主要通过晶格振动谱反映：实验测定晶格振动谱的意义实验测定晶格振动谱的意义第2页，讲稿共39张，创作于星期二研究声子谱（振动谱）的实验方法研究声子谱（振动谱）的实验方法第3页，讲稿共39张，创作于星期二电电磁磁波波(B)其中最重要、最普遍的方法是：其中最重要、最普遍的方法是：Far-Infrared and(FIR)Infrared SpectroscopeRaman SpectroscopeBrilouin SpectroscopeDiffuse X-Ray Scattering(IR)(R)远红外和红外光谱远红外和红外光谱喇曼光谱喇曼光谱布里渊散射谱布里

3、渊散射谱X 射线漫散射射线漫散射Inelastic neutron ScatteringUltrasonic methods(INS)(US)非弹性中子散射非弹性中子散射超声技术超声技术Inelastic electron tunnelling Spectroscope（IETS)非弹性电子隧道谱非弹性电子隧道谱第4页，讲稿共39张，创作于星期二三维晶格的振动：三维晶格的振动：3n 个线性齐次方程个线性齐次方程3 3n n个个 的实根的实根声学支格波(2)(3n-3)支支光学支格波(1)(1)其中有其中有3 3个当波矢个当波矢q q 0 0时时,晶格振动的横波和纵波晶格振动的横波和纵波纵波：原

4、子振动方向与波传播方向一样纵波：原子振动方向与波传播方向一样 横波：原子振动方向与波传播方向垂直横波：原子振动方向与波传播方向垂直 两支横波两支横波(TA)一支纵波一支纵波(LA)横波（横波（TO）纵波（纵波（LO）transverse acoustic wave longitudinal optical wave 第5页，讲稿共39张，创作于星期二光学纵波光学纵波声学纵波声学纵波光学横波光学横波声学纵波声学纵波光学波：相邻原子振动方向相反，即质心不变，原子相对运动光学波：相邻原子振动方向相反，即质心不变，原子相对运动 声学波：相邻原子振动方向相同，即质心运动声学波：相邻原子振动方向相同，即质

5、心运动 第6页，讲稿共39张，创作于星期二uu一维单原子链：一支声学纵波一维单原子链：一支声学纵波一维单原子链：一支声学纵波一维单原子链：一支声学纵波uu一维双原子链：一支声学纵波，一支光学纵波一维双原子链：一支声学纵波，一支光学纵波一维双原子链：一支声学纵波，一支光学纵波一维双原子链：一支声学纵波，一支光学纵波uu三维简单晶格：两支声学横波，一支声学纵波三维简单晶格：两支声学横波，一支声学纵波三维简单晶格：两支声学横波，一支声学纵波三维简单晶格：两支声学横波，一支声学纵波uu三维复式格子：两支声学横波，一支声学纵波，三维复式格子：两支声学横波，一支声学纵波，三维复式格子：两支声学横波，一支声

6、学纵波，三维复式格子：两支声学横波，一支声学纵波，3(n-1)3(n-1)支支支支光学波（包括横波和纵波）光学波（包括横波和纵波）光学波（包括横波和纵波）光学波（包括横波和纵波）不同种类晶格振动不同种类晶格振动第7页，讲稿共39张，创作于星期二金刚石的振动谱金刚石的振动谱c cc c晶体中格波的支数晶体中格波的支数=原胞内原子的自由度数原胞内原子的自由度数mn第8页，讲稿共39张，创作于星期二PbPb和和CuCu的振动谱的振动谱第9页，讲稿共39张，创作于星期二光波与晶格作用的现象光波与晶格作用的现象n n 固体的红外波段吸收固体的红外波段吸收固体的红外波段吸收固体的红外波段吸收第10页，讲稿

7、共39张，创作于星期二固体吸收光谱的主要特征固体吸收光谱的主要特征l基本吸收区：基本吸收区：价带（电子）价带（电子）导带，伴随光电导，导带，伴随光电导，a-a-105106 cm-1l激子吸收峰：激子吸收峰：激子态激子态l自由载流子吸收：自由载流子吸收：导带导带（价带）中的电子（空穴）（价带）中的电子（空穴）l声子吸收带：声子吸收带：光与晶格振动模式间的作用光与晶格振动模式间的作用,a al杂质吸收杂质吸收l自旋波量子吸收和回旋共振吸收自旋波量子吸收和回旋共振吸收离子晶体：离子晶体：105cm-1非极性晶体：非极性晶体：101-102cm-1第11页，讲稿共39张，创作于星期二光折变效应光折变

8、效应光折变效应光折变效应光折变效应光折变效应(photorefractive effectphotorefractive effect)是是是是光致折射率改光致折射率改光致折射率改光致折射率改 变效应变效应变效应变效应(light-induced refractive index change effectlight-induced refractive index change effect)的简称。的简称。的简称。的简称。它是电光材料在光辐照下由光强的空间分布引起它是电光材料在光辐照下由光强的空间分布引起它是电光材料在光辐照下由光强的空间分布引起它是电光材料在光辐照下由光强的空间分布引起

9、材料折射率相应变化的一种非线性光学现象。材料折射率相应变化的一种非线性光学现象。材料折射率相应变化的一种非线性光学现象。材料折射率相应变化的一种非线性光学现象。光折变效应首先是由贝尔实验室的光折变效应首先是由贝尔实验室的光折变效应首先是由贝尔实验室的光折变效应首先是由贝尔实验室的AshkinAshkin等人于等人于等人于等人于 19651965年发现的。年发现的。年发现的。年发现的。他们用他们用他们用他们用LiNbOLiNbO3 3 和和和和LiTaOLiTaO3 3 晶体进行倍频实验时意外地发现，晶体进行倍频实验时意外地发现，晶体进行倍频实验时意外地发现，晶体进行倍频实验时意外地发现，由于光

10、辐照区折射率的变化破坏了产生倍频的相位匹配条由于光辐照区折射率的变化破坏了产生倍频的相位匹配条由于光辐照区折射率的变化破坏了产生倍频的相位匹配条由于光辐照区折射率的变化破坏了产生倍频的相位匹配条件，从而降低了倍频转换效率。件，从而降低了倍频转换效率。件，从而降低了倍频转换效率。件，从而降低了倍频转换效率。第12页，讲稿共39张，创作于星期二光折变效应的物理机制光折变效应的物理机制n n光折变效应是发生在电光材料中的一种电光现象。光折变效应是发生在电光材料中的一种电光现象。光折变效应是发生在电光材料中的一种电光现象。光折变效应是发生在电光材料中的一种电光现象。n n光折变过程及物理机制可以概括为

11、以下五个步骤：光折变过程及物理机制可以概括为以下五个步骤：光折变过程及物理机制可以概括为以下五个步骤：光折变过程及物理机制可以概括为以下五个步骤：n n电光晶体内的杂质、缺电光晶体内的杂质、缺电光晶体内的杂质、缺电光晶体内的杂质、缺陷和空位作为电荷的施主陷和空位作为电荷的施主陷和空位作为电荷的施主陷和空位作为电荷的施主或受主。在不均匀辐照下，或受主。在不均匀辐照下，或受主。在不均匀辐照下，或受主。在不均匀辐照下，施主杂质被电离产生施主杂质被电离产生施主杂质被电离产生施主杂质被电离产生光激光激光激光激发载流子发载流子发载流子发载流子。第13页，讲稿共39张，创作于星期二光折变效应的物理机制光折变

12、效应的物理机制n n光激发载流子（在导带中的电子或价带中的空穴）通过光激发载流子（在导带中的电子或价带中的空穴）通过光激发载流子（在导带中的电子或价带中的空穴）通过光激发载流子（在导带中的电子或价带中的空穴）通过浓度扩散或在外加电场或光生伏打效应作用下的漂移而浓度扩散或在外加电场或光生伏打效应作用下的漂移而浓度扩散或在外加电场或光生伏打效应作用下的漂移而浓度扩散或在外加电场或光生伏打效应作用下的漂移而运动。运动。运动。运动。第14页，讲稿共39张，创作于星期二n n迁移的载流子又可以被陷阱中心俘获，它们经迁移的载流子又可以被陷阱中心俘获，它们经过激发、迁移、俘获、再激发过激发、迁移、俘获、再激

13、发直至到达暗直至到达暗区被处于深能级的陷阱重新俘获。形成了正、区被处于深能级的陷阱重新俘获。形成了正、负电荷的空间分离，这种负电荷的空间分离，这种空间电荷的分离与光空间电荷的分离与光强的空间分布相对应强的空间分布相对应。n n这些光致分离的空间电荷在晶体内建立了空间这些光致分离的空间电荷在晶体内建立了空间电荷场。电荷场。光折变效应的物理机制光折变效应的物理机制第15页，讲稿共39张，创作于星期二n n空间电荷场又通过电光效应在晶体内形成了空间电荷场又通过电光效应在晶体内形成了与光强的空间分布相对应的折射率变化。与光强的空间分布相对应的折射率变化。n n如果晶体不存在对称中心，则空间电荷场通如果

14、晶体不存在对称中心，则空间电荷场通过线性电光效应（泡克耳斯效应）引起折射过线性电光效应（泡克耳斯效应）引起折射率变化；率变化；n n如果晶体存在对称中心，则空间电荷场会通过平如果晶体存在对称中心，则空间电荷场会通过平方电光效应（克尔效应）引起折射率的变化方电光效应（克尔效应）引起折射率的变化。光折变效应的物理机制光折变效应的物理机制第16页，讲稿共39张，创作于星期二n n光子光子声子碰撞声子碰撞n n碰撞过程中，碰撞过程中，能量守恒能量守恒，准动量守恒准动量守恒格波与光波的相互作用模型格波与光波的相互作用模型第17页，讲稿共39张，创作于星期二入射光子的频率和波矢入射光子的频率和波矢入射光子

15、受到声子散射，变成散射光子，与此同时在晶入射光子受到声子散射，变成散射光子，与此同时在晶 格中格中产生产生，或者，或者吸收吸收一个声子一个声子散射光子的频率和波矢散射光子的频率和波矢格波与光子相互作用的规律格波与光子相互作用的规律第18页，讲稿共39张，创作于星期二固定入射光的频率和入射方向，测量不同方向的散射光的频率，固定入射光的频率和入射方向，测量不同方向的散射光的频率，可以得到声子的振动谱可以得到声子的振动谱 晶格振动频谱的测定方法晶格振动频谱的测定方法能量守恒：能量守恒：动量守恒：动量守恒：“+”号对应吸收一号对应吸收一个声子，个声子，“-”号对应号对应放出一个声子放出一个声子第19页

16、，讲稿共39张，创作于星期二光子与光子与长声学波声子长声学波声子相互作用相互作用-光子的布里渊散射光子的布里渊散射 长声学波声子长声学波声子光子的频率光子的频率光子被长声学波声子散射，入射光子与散射光子的波矢大小近似相等光子被长声学波声子散射，入射光子与散射光子的波矢大小近似相等布里渊散射布里渊散射第20页，讲稿共39张，创作于星期二长声学波声子波矢的模：长声学波声子波矢的模：声子振动谱声子振动谱散射光和入射光的频率位移散射光和入射光的频率位移长声学波声子波矢的方向：长声学波声子波矢的方向：第21页，讲稿共39张，创作于星期二光子与光子与光学波声子光学波声子的相互作用的相互作用 光子的喇曼散射

17、光子的喇曼散射 光子的喇曼散射只限于光子与长光学波声子的相互作用光子的喇曼散射只限于光子与长光学波声子的相互作用可见光或红外光波长较长，光子与光波可见光或红外光波长较长，光子与光波声子发生相互作用，要求声子的声子发生相互作用，要求声子的波矢波矢q必须很小必须很小散射光和入射光的频率位移散射光和入射光的频率位移喇曼散射 第22页，讲稿共39张，创作于星期二n n弹性与非弹性散射弹性与非弹性散射弹性与非弹性散射弹性与非弹性散射布里渊散射与喇曼散射布里渊散射与喇曼散射布里渊散射与喇曼散射布里渊散射与喇曼散射几种散射的性质几种散射的性质散射类型散射类型散射类型散射类型频频频频 率率率率波波波波 矢矢矢

18、矢强强强强 度度度度偏偏偏偏 振振振振瑞利散射瑞利散射瑞利散射瑞利散射 S S=I IK KS S=K KI I I I4 4改变改变改变改变喇曼散射喇曼散射喇曼散射喇曼散射(S)(S)(S)(S)S S=I I-q qK KS S=K KI I-q q I I S S3 3 改变改变改变改变喇曼散射喇曼散射喇曼散射喇曼散射(AS)(AS)(AS)(AS)ASAS=I I+q qK KASAS=K KI I+q q I I ASAS3 3改变改变改变改变布里渊散射布里渊散射布里渊散射布里渊散射同上同上同上同上同上同上同上同上同上同上同上同上同上同上同上同上固体光散射固体光散射第23页，讲稿共3

19、9张，创作于星期二在晶体结构的实验研究中，我们已经讨论了在晶体结构的实验研究中，我们已经讨论了 X射线衍射花射线衍射花样和结构之间的关系，关注的是入射波被晶体散射后方向的变样和结构之间的关系，关注的是入射波被晶体散射后方向的变化，实际上化，实际上 X 射线是在同振动着的晶格发生作用，因此除了射线是在同振动着的晶格发生作用，因此除了衍射现象外，电磁波还会和晶格发生能量的交换，入射波吸收衍射现象外，电磁波还会和晶格发生能量的交换，入射波吸收或者发射一个声子而发生能量和波矢的变化，这就是或者发射一个声子而发生能量和波矢的变化，这就是X射线的射线的非弹性散射。非弹性散射。k=k 0+q=0 (q)为区

20、分清楚，这里电磁波频率为区分清楚，这里电磁波频率和波矢用和波矢用 ,k 表示，表示，声子用声子用 ,q 表示表示。电磁波散射前后频率和波矢变化的测量可以给出某一支声子电磁波散射前后频率和波矢变化的测量可以给出某一支声子的色散关系：的色散关系：j =f(q)非弹性非弹性X-X-射线散射射线散射第24页，讲稿共39张，创作于星期二X-X-射线被声子散射的示意图射线被声子散射的示意图 (q)0+(q)振动着的晶格起着一组间距振动着的晶格起着一组间距等于等于的平面的作用，吸收的平面的作用，吸收q声子和发射声子和发射 q声子导致相同声子导致相同的动量守恒。两个过程在检的动量守恒。两个过程在检测器内可以同

21、时观察到，不测器内可以同时观察到，不过他们的频率不同。过他们的频率不同。X-射线频率的频移射线频率的频移等于所含声子的频率。等于所含声子的频率。正漂移相当于声子的吸正漂移相当于声子的吸收，负漂移是声子的发收，负漂移是声子的发射。射。第25页，讲稿共39张，创作于星期二X射线漫散射测出的射线漫散射测出的Al晶体的色散曲线晶体的色散曲线第26页，讲稿共39张，创作于星期二需要说明的几点：需要说明的几点：1.角度角度通常不满足通常不满足Bragg条件，因此监测器中测不到入射条件，因此监测器中测不到入射频率频率0，只检测到漂移后的频率，如前面图所示。违背，只检测到漂移后的频率，如前面图所示。违背2.用

22、用X射线测量晶格振动的主要困难在于射线测量晶格振动的主要困难在于频率漂移频率漂移难以确定，难以确定，不过不过 X 光源普遍，且入射光光源强度光源普遍，且入射光光源强度大，特别是同步辐射光源的建立为晶格振动的研究大，特别是同步辐射光源的建立为晶格振动的研究带来很多方便。带来很多方便。Bragg条件的条件的 X 射线散射类型称为漫散射。射线散射类型称为漫散射。第27页，讲稿共39张，创作于星期二光与光与TO声子以及声子以及LO声子相互作用示意图声子相互作用示意图第28页，讲稿共39张，创作于星期二中子散射中子散射中子源中子源单色器单色器准准直直器器准直器准直器样品样品分析器分析器探测器探测器2 2

23、 中子谱仪结构示意图中子谱仪结构示意图反应堆中产生的反应堆中产生的慢中子流慢中子流布拉格反射产生单色布拉格反射产生单色的动量为的动量为P的中子的中子布拉格反射产生单色布拉格反射产生单色的动量为的动量为P 的中子的中子第29页，讲稿共39张，创作于星期二n n只与原子核相互作用只与原子核相互作用n n 探测要求较高探测要求较高中子散射的特点中子散射的特点第30页，讲稿共39张，创作于星期二入射晶体时中子的动量和能量入射晶体时中子的动量和能量出射晶体后中子的动量和能量出射晶体后中子的动量和能量 中子散射的规律中子散射的规律第31页，讲稿共39张，创作于星期二能量守恒能量守恒动量守恒动量守恒倒格子矢

24、量倒格子矢量第32页，讲稿共39张，创作于星期二声子间的相互作用遵循能量守恒和准动量守恒声子间的相互作用遵循能量守恒和准动量守恒碰撞前后系统准动量不变，碰撞前后系统准动量不变，对热流无影响。对热流无影响。-正常过程正常过程(N过程过程)(1)(1)正常过程与倒逆过程正常过程与倒逆过程第33页，讲稿共39张，创作于星期二-反常过程反常过程(U过程过程)(2)(2)碰撞后，声子准动量和热流反向碰撞后，声子准动量和热流反向 第34页，讲稿共39张，创作于星期二正常散射过程的结论正常散射过程的结论第35页，讲稿共39张，创作于星期二（1）测得各个方位上入射中子和散射中子的能量差）测得各个方位上入射中子

25、和散射中子的能量差（2）确定声子的频率）确定声子的频率 根据入射中子和散射中子方向的几何关系根据入射中子和散射中子方向的几何关系 确定声子的波矢确定声子的波矢（3）得到声子的振动谱）得到声子的振动谱晶格振动谱的测定晶格振动谱的测定第36页，讲稿共39张，创作于星期二对于中子非弹性散射实验，入射中子的动量（包括方向）对于中子非弹性散射实验，入射中子的动量（包括方向）和能量是已知的，散射中子的动量和能量也是可以测定的。和能量是已知的，散射中子的动量和能量也是可以测定的。在一个选定的方向测量散射中子，会发现只能得到特定在一个选定的方向测量散射中子，会发现只能得到特定能量的中子，由此可以确定出具有特定波矢的声子能量。能量的中子，由此可以确定出具有特定波矢的声子能量。变化入射中子相对于晶体的方向以及探测散射中子的方向，变化入射中子相对于晶体的方向以及探测散射中子的方向，最终可以确定出整个声子谱。最终可以确定出整个声子谱。中子的非弹性散射目前是测定声子谱最有效的方法。中子的非弹性散射目前是测定声子谱最有效的方法。第37页，讲稿共39张，创作于星期二 下图为90K下钠晶体110方向的振动谱最高的支是声学纵波，以下两支是声学横波第38页，讲稿共39张，创作于星期二感谢大家观看第39页，讲稿共39张，创作于星期二