核燃料后处理解析.ppt

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1、 第第5章章 核燃料后处理核燃料后处理Nuclear Fuel Reprocessing5.1 概述概述5.1.1核燃料（乏燃料）后处理核燃料（乏燃料）后处理 核燃料后处理目的：从乏燃料中除去裂变产物，并回收未核燃料后处理目的：从乏燃料中除去裂变产物，并回收未耗尽的和新生成的核燃料。耗尽的和新生成的核燃料。核燃料在反应堆中燃烧，不是一次烧尽的，为维持反应堆核燃料在反应堆中燃烧，不是一次烧尽的，为维持反应堆的正常运行，堆中要留有最低数量的核燃料；积累的裂变产的正常运行，堆中要留有最低数量的核燃料；积累的裂变产物也会吸收中子而影响反应堆的正常运行。物也会吸收中子而影响反应堆的正常运行。核燃料在反应

2、堆核燃料在反应堆中燃烧一段时间后应从反应堆中卸出，卸出的核燃料经过后中燃烧一段时间后应从反应堆中卸出，卸出的核燃料经过后处理才有可能重新利用其中有用之物。处理才有可能重新利用其中有用之物。对核燃料循环来说，对核燃料循环来说，核燃料后处理是一个不可缺少的环节。核燃料后处理是一个不可缺少的环节。乏乏燃燃料料（Spent Fuel）：指指在在核核反反应应堆堆中中，辐辐照照达达到到计计划划卸卸料料的的比比燃燃耗耗后后从从堆堆中中卸卸出出，且且不不再再在在该该堆堆中使用的核燃料。中使用的核燃料。核核燃燃料料在在反反应应堆堆中中燃燃烧烧的的过过程程实实质质是是核核燃燃料料中中的的易易裂裂变变核核素素（如如

3、U-235、Pu-239或或U-233）在在中中子子流流的轰击下发生自持的核裂变反应的过程。的轰击下发生自持的核裂变反应的过程。随随着着核核反反应应的的进进行行，初初期期核核燃燃料料中中的的易易裂裂变变核核素素逐渐减少，俘获中子的裂变产物逐渐增加；逐渐减少，俘获中子的裂变产物逐渐增加；随着燃耗的加深，随着燃耗的加深，反应性逐步降低，为了维持反反应性逐步降低，为了维持反应堆中全活性区的有效增殖系数大于应堆中全活性区的有效增殖系数大于1，需调整控，需调整控制棒位置以增加反应性制棒位置以增加反应性。核燃料在反应堆中为什么不能核燃料在反应堆中为什么不能“烧尽烧尽”？核核燃燃料料物物理理寿寿命命：当当最

4、最后后调调整整控控制制棒棒不不能能维维持持链链式式反反应应时时的时间。此时，核燃料必需从堆内卸的时间。此时，核燃料必需从堆内卸出。出。燃燃料料包包壳壳寿寿命命：随随着着燃燃耗耗的的加加深深，燃燃料料包包壳壳受受热热和和中中子子影影响响以以及及裂裂变变产产物物积积累累的的影影响响会会变变形形。包包壳壳存存在在一一个个使使用用寿命问题。寿命问题。实实际际中中核核燃燃料料从从堆堆内内卸卸出出的的时时间间，需需根根据据燃燃料料的的辐辐照照性性能能、力力学学性性能能以以及及燃燃料料的的浓浓缩缩度度的的相相互互匹匹配配，提提出出最最经经济济的的燃耗值燃耗值来确定。来确定。因此，因此，为了维持反应堆的正常运

5、行，卸出的乏燃料必需为了维持反应堆的正常运行，卸出的乏燃料必需留有最低数量的易裂变核素，不能留有最低数量的易裂变核素，不能“烧尽烧尽”。乏乏燃燃料料并并不不是是烧烧尽尽的的废废燃燃料料，乏乏燃燃料料中中含含有有许许多有价值的物质多有价值的物质：一一定定量量的的未未裂裂变变和和新新生生成成的的易易裂裂变变核核素素，如如U-235、Pu-239、U-233。大大量量的的未未用用完完的的可可转转换换核核素素，U-238、Th-232以以及及在在辐辐照照过过程程中中产产生生的的超超铀铀元元素素,如如Np-237、Am-241、Cm-242等等.核核裂裂变变产产生生的的有有用用的的裂裂片片元元素素，Sr

6、-90、Cs-137、Tc-99等等.上述核素上述核素可以通过乏燃料后处理和相应的分离流可以通过乏燃料后处理和相应的分离流程予以程予以回收和纯化回收和纯化。核燃料后处理历史核燃料后处理历史 源源于于军军事事目目的的，上上世世纪纪40年年代代为为得得到到核核武武器器装装料料Pu-239，建建立立了了以以天天然然铀铀为为燃燃料料的的反反应应堆堆，并并用用沉沉淀淀法法从从辐辐照照天天然然铀中提取武器级钚。铀中提取武器级钚。1944年年首首次次大大规规模模地地使使用用磷磷酸酸铋铋沉沉淀淀流流程程从从辐辐照照天天然然铀铀中中提取钚，但其严重缺点是提取钚，但其严重缺点是不能回收铀不能回收铀。1948-19

7、49年年，橡橡树树岭岭对对以以甲甲基基异异丁丁基基酮酮（MIBK）作作萃萃取取剂剂的的雷雷道道克克斯斯（Redox）流流程程进进行行了了中中试试，并并于于1952年年在在汉汉福福特特开开始始大大规规模模运运行行，这这个个流流程程既既能能同同时时回回收收铀铀和和钚钚，同同时又可以连续操作并大大减少了废物量。时又可以连续操作并大大减少了废物量。1950-1952年，橡树岭进行了年，橡树岭进行了普雷克斯（普雷克斯（Purex）流程）流程的中的中试，并于试，并于1954年和年和1956年先后在萨凡那河工厂和汉福特工年先后在萨凡那河工厂和汉福特工厂投入运行。厂投入运行。乏燃料组成从轻水堆卸出的从轻水堆卸

8、出的乏燃料中，乏燃料中，235U含含量仍有量仍有0.85%左右，左右，高于天然铀高于天然铀，而，而且每吨乏燃料还且每吨乏燃料还含有约含有约10 kg钚，钚，其中可作为核燃其中可作为核燃料的料的239Pu和和241Pu约占约占7kg。（95%U、1%Pu、4%FP+MA）随随着着核核能能和和平平利利用用的的发发展展，世世界界上上陆陆续续建建造造了了各各种种用用途途的的反反应应堆堆，如如核核电电站站动动力力用用堆堆、研研究究试试验验用用堆堆、船船舶舶推推进进用用堆堆等等。核核燃燃料料后后处处理理的的对对象象也也发发生生了了变变化化，其其中中主主要要的的是是电电站站用用堆堆卸卸下下的的辐辐照照燃料。

9、燃料。Purex流程已取代了其他溶剂萃取流程流程已取代了其他溶剂萃取流程，它不仅，它不仅可以用于生产堆、动力堆燃料的后处理，而且有可以用于生产堆、动力堆燃料的后处理，而且有可能性用于燃耗更深的快中子增殖堆的燃料后处可能性用于燃耗更深的快中子增殖堆的燃料后处理，理，是现今最有效、最成功的核燃料后处理流程。是现今最有效、最成功的核燃料后处理流程。5.1.2核燃料后处理在核工业中的重要性核燃料后处理在核工业中的重要性 核燃料后处理是核燃料循环中的一个重要组成部分，同核燃料后处理是核燃料循环中的一个重要组成部分，同时它又是军民两用技术。核工业中的地位和作用如下：时它又是军民两用技术。核工业中的地位和作

10、用如下：1.后处理对于充分利用核能资源意义重大后处理对于充分利用核能资源意义重大 核核电电是是我我国国能能源源的的重重要要组组成成部部分分。对对动动力力堆堆乏乏燃燃料料进进行行后后处处理理，实实现现核核燃燃料料闭闭路路循循环环，对对充充分分利利用用铀铀资资源源、实实现现核核能能可可持持续续发发展展，起起着着举举足足轻轻重重的的作作用用。我我国国已已探探明明的的铀铀资资源源量量有有限限，且且铀铀矿矿品品位位低低、规规模模小小，如如果果不不搞搞后后处处理理，铀铀资源将会限制我国核能的发展。资源将会限制我国核能的发展。核燃料通过反应堆核燃料通过反应堆使用一次，只能利用燃料总量的极少部使用一次，只能利

11、用燃料总量的极少部分。分。生产堆仅用了千分之几，较先进的动力堆，燃料的利生产堆仅用了千分之几，较先进的动力堆，燃料的利用率也只有百分之几。用率也只有百分之几。乏乏燃燃料料中中剩剩余余易易裂裂变变燃燃料料和和可可转转换换材材料料只只有有经经后后处处理理分分离离净化后才能得到回收复用。净化后才能得到回收复用。对对低低加加浓浓铀铀乏乏燃燃料料中中尚尚含含有有235U0.9、238U95和和新新生生成成的的易易裂裂变变物物质质239Pu1，经经后后处处理理可可以以从从中中回回收收有有用用的的铀铀和和钚钚，再再制制成成UO2、PuO2或或UO2PuO2（MOX）燃燃料料返返回回热热堆堆或或快快堆堆使使用

12、用，使使核核燃燃料料得得以以有有效效利利用用，缓缓解解发发展展核核电电与与铀资源不足的矛盾铀资源不足的矛盾。对于燃料的初始对于燃料的初始235U富集度为富集度为3.3、燃耗为、燃耗为33000 MWd/t 的的1000 MWe（即（即100万千瓦）的压水堆电站，若燃料用后不万千瓦）的压水堆电站，若燃料用后不再循环，每年需要天然铀（以再循环，每年需要天然铀（以U3O8计）约计）约200t；而通过后处；而通过后处理使铀可节约天然铀约理使铀可节约天然铀约15，铀、钚同时循环使用，可节约，铀、钚同时循环使用，可节约天然铀天然铀40。此外，实现铀循环还可节约分离功此外，实现铀循环还可节约分离功6-10，

13、实，实现铀、钚同时循环可节约分离功约现铀、钚同时循环可节约分离功约40。如果使用混合氧化如果使用混合氧化物燃料的快中子增殖堆核燃料闭路循环，对铀资源的利用率物燃料的快中子增殖堆核燃料闭路循环，对铀资源的利用率可从热堆的可从热堆的0.5-1提高到提高到60-70！2.后处理过程对核电经济性有重要影响后处理过程对核电经济性有重要影响为为保保护护天天然然资资源源，今今后后的的反反应应堆堆将将不不断断提提高高可可转转换换材材料料的的利利用用率率，发发展展先先进进的的增增殖殖反反应应堆堆，同同时时实现工业钚的复用实现工业钚的复用。因因此此，天天然然铀铀提提炼炼费费和和同同位位素素富富集集费费在在核核电电

14、成成本本中中所所占占比比重重将将逐逐渐渐下下降降，而而后后处处理理和和元元件件再再制制造造这两个环节占燃料循环费的比例将明显上升这两个环节占燃料循环费的比例将明显上升。为为了了适适应应上上述述变变化化，必必须须在在后后处处理理工工厂厂中中不不断断降降低每公斤燃料的处理费用。低每公斤燃料的处理费用。3.后处理对保障核燃料工业环境安全极其关键后处理对保障核燃料工业环境安全极其关键 每每从从核核电电站站得得到到一一度度电电，就就有有3.71010Bq放放射射性性物物质质从从反反应应堆堆中中排排出出。虽虽然然一一些些放放射射性性物物质质一一开开始始就就很很快快衰衰变变掉掉，但但其其中中长长寿寿命命放放

15、射射性性核核素素的的数数量量仍仍十十分分可可观观。一一座座10万万kW的的核核电电站站，每每年年要要产产生生2.21017Bq的的137Cs、90Sr。同同时时，还还要要产产生生3.71013Bq的的长长寿寿命命锕锕系系元元素素（半半衰衰期期以以万万到到百百万年计）。万年计）。在在后后处处理理过过程程中中，元元件件的的包包壳壳被被剥剥去去，燃燃料料被被溶溶解解，整整个个工工厂厂要要操操作作大大量量放放射射性性物物质质，最最后后产产生生各各种种形形式式的的放放射射性性废废物物。整整个个核核工工业业中中产产生生的的放放射射性性物物质质，绝绝大大部部分分要要由由后后处处理理工工厂厂进进行行分分离离、

16、处处理理并并将将废废物物以以安安全全、可可靠靠的的方方式式永永久处置。久处置。后后处处理理厂厂的的安安全全性性、密密封封性性以以及及对对三三废废处处置置的的好好坏坏直直接接影影响到核能发电能否大规模的发展。响到核能发电能否大规模的发展。4.后处理是生产发展核武器所需后处理是生产发展核武器所需239Pu必经的环节必经的环节核核威威慑慑力力量量主主要要组组成成部部分分：现现有有核核武武器器、运运载载工工具具、军军用用核核材材料料和和核核材材料料生生产产技技术术（铀铀浓浓缩缩和和后后处处理理）。不不仅仅体体现现在在弹弹头头数数量量、核核材材料料储储备备上上，而而且且也也体体现现在在保保持持一一定定的

17、的生生产产能能力力以以及及先先进进的的核核技技术术水水平平上上。因因此此，世世界界上上很很多多国国家家都都积积极极发发展展后后处处理理技技术术。谁谁掌掌握握了了后后处处理理技技术术，谁就可以拥有小型化核武器的装料。谁就可以拥有小型化核武器的装料。核弹头的主要装料是核弹头的主要装料是239Pu 与与235U的的生生产产相相比比较较，用用天天然然铀铀作作原原料料，在在反反应应堆堆内内将将238U转转换换为为239Pu，然然后后通通过过后后处处理理提提取取军军用用钚钚是是发发展展核核武武器器的的更更加加经经济济而而有有效效的的途途径径。另另一一方方面面，核核弹弹性性能能上上，钚钚弹弹的的临临界界质质

18、量量要要比比铀铀弹弹要要小小，同同样样威威力力的的原原子子弹弹用用钚钚量量只有用铀量的只有用铀量的1/3-1/4左右。左右。谁掌握了后处理技术，谁就有可能制造更经济的核武器。谁掌握了后处理技术，谁就有可能制造更经济的核武器。5.1.3 核燃料后处理的主要过程核燃料后处理的主要过程 后后处处理理过过程程主主要要是是以以被被回回收收的的燃燃料料元元素素与与裂裂变变产产物物等等各各种种杂杂质质元元素素进进行行复复杂杂的的化化学学分分离离、纯纯化化过过程程为为主主的的所所采采用用的一系列技术和设备（施）的系统工程。主要过程包括：的一系列技术和设备（施）的系统工程。主要过程包括：1.冷冷却却过过程程：从

19、从反反应应堆堆卸卸出出的的核核燃燃料料，在在化化学学处处理理前前，通通常常要要经经历历一一个个“冷冷却却”过过程程。即即要要在在特特殊殊设设计计的的水水池池中中放放置置一段时间。目的是让一段时间。目的是让短寿命核素衰变和释放余热短寿命核素衰变和释放余热；2.首首端端处处理理过过程程：其其任任务务是是燃燃料料束束的的机机械械解解体体和和燃燃料料芯芯和和包包壳壳材材料料的的分分离离。根根据据包包壳壳材材料料的的不不同同可可采采用用化化学学法法、机机械械法法等等不不同同首首端端处处理理方方法法。然然后后制制成成针针对对不不同同分分离离流流程程所所需需要的物料。要的物料。3.化学分离过程化学分离过程

20、任任务务是是除除去去裂裂变变产产物物，高高收收率率地地回回收收核核燃燃料料物物质质。化化学学分分离流程分为离流程分为水法和干法水法和干法两大类：两大类：水水法法流流程程指指采采用用诸诸如如沉沉淀淀、溶溶剂剂萃萃取取、离离子子交交换换等等在在水水溶溶液中进行的化学分离纯化过程；液中进行的化学分离纯化过程；干干法法流流程程则则指指采采用用诸诸如如氟氟化化挥挥发发流流程程、高高温温冶冶金金处处理理、高高温温化化学学处处理理、液液态态金金属属过过程程、熔熔盐盐电电解解流流程程等等在在无无水水状状态态下进行的化学分离方法。下进行的化学分离方法。目目前前，工工业业上上应应用用的的后后处处理理流流程程都都是

21、是水水法法流流程程。历历史史上上曾曾采采用用沉沉淀淀法法流流程程从从辐辐照照天天然然铀铀中中提提取取核核武武器器用用钚钚。但但不不久久即被即被可以连续操作、更为有效的萃取法流程可以连续操作、更为有效的萃取法流程所替代。所替代。工工业业上上曾曾先先后后使使用用过过的的主主要要流流程程有有磷磷酸酸铋铋流流程程、Redox流流程程、Butex流流程程、Thorex流流程程和和Purex流流程程。而而在在各各种种萃萃取取流流程程中中性性能能最最好好、使使用用最最成成功功的的是是以以TBP为为萃萃取取剂剂的的Purex流流程程：目目前前世世界界各各国国用用来来处处理理电电站站辐辐照照核核燃燃料料的的工工

22、艺艺流流程程（而而离离子子交交换换法法则则是是用用于于尾尾端端处处理理，作作为为钚钚或或镎镎产产品品的的纯纯化、浓缩手段）。化、浓缩手段）。干干法法后后处处理理流流程程优优点点是是废废物物量量少少，没没有有试试剂剂的的辐辐射射降降解解问问题题，可可以以处处理理比比放放高高、冷冷却却时时间间短短的的乏乏燃燃料料，同同时时设设备备紧紧凑凑、处处理理能能力力大大、临临界界安安全全好好。但但由由于于干干法法过过程程还还存存在在诸诸多多问问题题，如如设设备备材材料料腐腐蚀蚀严严重重，工工程程问问题题较较多多，铀铀钚钚分分离离较差，综合提取同位素较困难较差，综合提取同位素较困难等，目前尚未被实际应用等，目

23、前尚未被实际应用.4.尾端处理过程尾端处理过程 经经溶溶剂剂萃萃取取分分离离和和净净化化得得到到的的硝硝酸酸钚钚或或硝硝酸酸铀铀酰酰溶溶液液，无无论论在在纯纯度度或或存存放放形形式式上上有有时时还还不不能能完完全全满满足足要要求求，因因而而在在铀铀、钚钚主主体体萃萃取取循循环环之之后后，还还需需要要采采取取一一些些尾尾端端处处理理步步骤骤。其其目目的的在在于于将将纯纯化化后后的的中中间间产产品品进进行行补补充充净净化化、浓浓缩缩以以及及将将其其转转化化为为所所需需最最终形态。终形态。5.核废物处理、处置过程核废物处理、处置过程 核核燃燃料料后后处处理理过过程程所所产产生生的的废废物物，一一般般

24、都都具具有有很很强强的的放放射射性性，必必须须进进行行妥妥善善的的贮贮存存、合合理理的的处处理理和和最终的处置，严防对环境的污染。最终的处置，严防对环境的污染。5.1.4 核燃料后处理的主要特点核燃料后处理的主要特点（1）有有临临界界事事故故的的危危险险。在在后后处处理理过过程程中中，有有相相当当数数量量的的易易裂裂变核素存在因而有发生临界事故的危险。变核素存在因而有发生临界事故的危险。一一旦旦出出现现这这种种事事故故，即即使使不不是是发发生生爆爆炸炸，仅仅其其产产生生的的强强中中子子和和辐辐射射以以及及放放射射性性物物质质的的扩扩散散，也也会会造造成成严严重重的的后后果果。因因此此要要采采取

25、取充充分分的的安安全全措措施施以以防防止止发发生生临临界界事事故故。常常用用的的方方法法有有限限制制易易裂裂变变物物质质的的质质量量、浓浓度度，限限制制工工艺艺设设备备系系统统的的尺尺寸寸和使用能大量吸收中子的中子毒物等和使用能大量吸收中子的中子毒物等。（2）强强放放射射性性。辐辐照照核核燃燃料料在在后后处处理理前前虽虽然然经经过过一一段段时时间间的的放放置置，但但在在后后处处理理时时仍仍具具有有很很强强的的放放射射性性。后后处处理理过过程程必必须须要要在在有有厚厚的的重重混混凝凝土土防防护护的的密密封封室室中中进进行行，并并实实行行远远距距离离操操作作控控制制，以以保保护护操操作作人人员员和

26、和防防止止环环境境污污染染。设设备备的的维维修修也也必必须须实实行行远远距距离离操操作作或或对对设设备备进进行行充充分分的的放放射射性性去去污污后后进进行行直直接接维维修修。强强放放射射性性对对物物质质有有辐辐解解作作用用，会会对对所所用用的的化化学学试试剂剂如如萃取剂和化学过程产生影响。萃取剂和化学过程产生影响。（3）高的技术要求和指标）高的技术要求和指标 核核燃燃料料后后处处理理的的主主要要目目的的是是回回收收核核燃燃料料物物质质。根根据据这这些些物物质质进进一一步步加加工工的的方方式式、方方法法的的不不同同，对净化有不同的要求。对净化有不同的要求。一一般般都都要要求求对对经经后后处处理理

27、回回收收的的核核燃燃料料物物质质在在进进行行再再加加工工时时要要能能做做到到不不需需要要昂昂贵贵的的防防护护和和远远距距离离操操作作设设备备。这这就就要要求求后后处处理理过过程程具具有有高高的的净净化化系系数数，如如107；高高的的铀铀钚钚分分离离系系数数，如如108。从从而而得得到到优优质质的的铀铀、钚钚产产品品。这这些些都都是是远远高高于于一一般般化化工工分分离离过过程程的的要要求求。此此外外，还还要要求求对对核核燃燃料料物物质质有有尽尽可能可能高的回收率高的回收率。5.1.5 核燃料后处理的产品质量要求核燃料后处理的产品质量要求（1）对产品收率要求）对产品收率要求 水法流程对铀、钚的回收

28、率要求达到水法流程对铀、钚的回收率要求达到99.8%、99.5%以上以上.（2）对产品放射性要求）对产品放射性要求 回回收收铀铀中中夹夹带带的的裂裂变变产产物物的的-和和放放射射性性比比活活度度应应不不超超过过天然铀水平，天然铀水平，即对即对-：不超过不超过 2.48104 Bq/g(U)；对对：不超过不超过 5.92103 Bq/g(U)。后后处处理理回回收收的的钚钚，必必须须在在手手套套箱箱中中完完成成后后续续的的冶冶金金操操作作，因因此此，对对钚钚的的净净化化要要求求通通常常比比铀铀高高，产产品品放放射射性性水水平平可可高高于于铀铀，每每克克钚钚所所含含裂裂变变产产物物的的放放射射性性活

29、活度度允允许许在在1.9104-3.7104 Bq范围范围。铀铀、钚钚对对裂裂变变产产物物的的净净化化系系数数（或或去去污污系系数数）要要求求达达到到106-108。实实际际应应根根据据乏乏燃燃料料特特性性、产产品品用用途途以以及及经经济济、安安全等方面综合考虑决定。全等方面综合考虑决定。（3）对铀、钚分离要求）对铀、钚分离要求 由由于于钚钚的的化化学学毒毒性性和和放放射射性性都都很很强强，铀铀中中去去除除钚钚的的分分离离系系数数要要求求在在106以以上上。相相反反，钚钚中中杂杂有有一一点点铀铀问问题题就就没没那么严重，那么严重，钚中去除铀的分离系数在钚中去除铀的分离系数在104就可以了。就可

30、以了。（4）对中子毒物的要求）对中子毒物的要求 反反应应堆堆燃燃料料中中杂杂质质的的总总热热中中子子宏宏观观俘俘获获截截面面应应小小于于235U宏观俘获截面的宏观俘获截面的1/50。项目项目235U149Sm155Eu155Gd10B112Cd135Xe热中子热中子俘获截面俘获截面,b68750000140007000075024003.5106允许含量允许含量,g/g(U)3.010-71.710-62.210-74.910-64.3510-61.110-8部分中子毒物的热中子俘获截面及其允许含量 对于一些热中子俘获截面较小的元素对于一些热中子俘获截面较小的元素,如钠、氮、硅、如钠、氮、硅、

31、铝等铝等,它们在核燃料中的允许含量可达它们在核燃料中的允许含量可达10-3-10-4.（5）对轻元素杂质的要求）对轻元素杂质的要求 239Pu是是一一个个较较强强的的放放射射体体,大大部部分分原原子子序序数数小小于于20的的轻轻元元素素的的原原子子核核会会与与粒粒子子作作用用产产生生(,n)反反应应.一一般般轻轻元元素素每每吸吸收收一一个个粒粒子子可可产产生生6.610-5-10-8个个中中子子,因因此此如如果果239Pu中中含较多的轻元素杂质含较多的轻元素杂质,则将增加中子本底则将增加中子本底,带来两个弊端：带来两个弊端：1）在钚进一步加工时，工作人员受到更多中子照射；在钚进一步加工时，工作

32、人员受到更多中子照射；2）如用于制造核武器如用于制造核武器,可能产生提前爆炸可能产生提前爆炸,以致降低其威力以致降低其威力.轻元素轻元素LiBCNaAlSiFe最大允许浓最大允许浓度，度，10-4111.592575981452805年的条件下，钚的同位素组年的条件下，钚的同位素组成成为为：238Pu 1.93%、239Pu 63.95%、240Pu 20.99%、241Pu 9.75%、242Pu 3.78%（乏乏燃燃料料的的初初始始条条件件不不同同,钚钚的的同同位位素素组组成成会会有有相相应应的的变变化化）.由由于于240Pu含含量量大大于于20,自自发发裂裂变变倾向较大倾向较大,因此因此

33、,动力堆产出的钚不太适合用作核武器装料动力堆产出的钚不太适合用作核武器装料.（8）产品形式）产品形式铀产品主要形式铀产品主要形式:硝酸铀酰、硝酸铀酰、UO3、三碳酸铀酰铵三碳酸铀酰铵法法国国阿阿格格厂厂的的回回收收铀铀是是浓浓缩缩到到相相当当于于六六水水合合硝硝酸酸铀铀酰酰的的成成分分,1t铀只占铀只占1m3容积容积,便于运输和贮存便于运输和贮存.英日两国均在后处理厂内完成产品脱硝英日两国均在后处理厂内完成产品脱硝,以以UO3形式出厂形式出厂.前前苏苏联联采采用用三三碳碳酸酸铀铀酰酰铵铵结结晶晶形形式式,产产品品加加热热分分解解可可直直接接得得到到UO2,可可省省掉掉UO3的的氢氢还还原原步步

34、骤骤.但但此此法法不不能能回回收收硝硝酸酸,生生成成大大量量不不易易处处置置的的低低放放射射性性硝硝酸酸废废液液,沉沉淀淀系系统统操操作作较较麻烦麻烦,此种产品形式应用并不广泛此种产品形式应用并不广泛.钚产品主要形式：钚产品主要形式：硝酸钚溶液、硝酸钚溶液、PuO2英英法法等等国国为为PuO2,美美国国以以溶溶液液形形式式贮贮存存.硝硝酸酸钚钚溶溶液液对对后后续重新纯化等操作来说较灵活续重新纯化等操作来说较灵活,但运输、保存不方便但运输、保存不方便.一些国家采用一些国家采用PuO2-UO2混合氧化物形式贮存钚产品混合氧化物形式贮存钚产品.5.1.6乏燃料性质对后处理的影响乏燃料性质对后处理的影

35、响（1）不同反应堆乏燃料比较）不同反应堆乏燃料比较 乏燃料按性质和主要特点，大致可分为三类：乏燃料按性质和主要特点，大致可分为三类：1)生生产产堆堆乏乏燃燃料料：燃燃耗耗低低、钚钚含含量量少少和和比比活活度度低低，超超铀铀元元素素回收价值小，但燃料处理量很大。回收价值小，但燃料处理量很大。2)试试验验堆堆乏乏燃燃料料：燃燃耗耗和和比比活活度度最最高高，钚钚的的回回收收可可忽忽略略，超超铀铀元元素素回回收收价价值值较较大大；处处理理前前冷冷却却时时间间较较长长。锆锆、铌铌、钌钌的的放放射射性性较较少少。主主要要去去污污对对象象是是碱碱土土和和稀稀土土裂裂片片元元素素。燃燃料处理量小，料处理量小，

36、存在高浓存在高浓235U的临界安全问题的临界安全问题。3)动动力力堆堆乏乏燃燃料料：燃燃耗耗深深、比比活活度度和和超超铀铀元元素素含含量量高高,需需考考虑虑综合利用综合利用.存在临界安全问题存在临界安全问题,燃料处理规模较生产堆小燃料处理规模较生产堆小.4)针针对对上上述述三三类类乏乏燃燃料料分分别别需需建建造造军军用用钚钚生生产产堆堆乏乏燃燃料料后后处处理理厂厂、试试验验研研究究堆堆高高浓浓铀铀燃燃料料后后处处理理厂厂和和动动力力堆堆乏乏燃燃料料后后处处理理厂厂。三三种种后后处处理理厂厂从从工工艺艺流流程程、厂厂房房及及设设备备设设计到安全措施都有明显区别。计到安全措施都有明显区别。从从上上

37、表表还还可可看看出出，随随着着燃燃料料富富集集度度、平平均均比比功功率率的的提提高高和和燃燃耗耗的的加加深深，乏乏燃燃料料中中的的放放射射性性比比活活度度、衰衰变变热热、钚钚含含量量、裂裂片片含含量量以以及及其其它它超超铀铀元元素素含含量量都都显显著著增增加加。未未来来随随着着动动力力堆堆的的发发展展还还将将不不断断提提高高上上述述指指标标，从从而而减减少少燃燃料料加加工工和和后后处处理理数量，进一步节省燃料循环费用。数量，进一步节省燃料循环费用。同同生生产产堆堆乏乏燃燃料料相相比比，动动力力堆堆乏乏燃燃料料后后处处理理的的难度和要求会相应增加。难度和要求会相应增加。（2）乏燃料性质对后处理影

38、响）乏燃料性质对后处理影响 核核燃燃料料元元件件经经过过反反应应堆堆辐辐照照以以后后，物物理理和和化化学学性性质质发发生生了了很很大大的的变变化化。不不仅仅释释放放出出强强的的辐辐射射及及衰衰变变能能量量，而而且且化化学学成成分分也也变变得得十十分分复复杂杂，生生成成了了大大量量的的裂裂变变产产物物和和超超铀铀元元素素。这这些些变变化化对对后后处处理的影响很大：理的影响很大：1）乏燃料的放射性强弱影响后处理厂的去污要求、）乏燃料的放射性强弱影响后处理厂的去污要求、萃取循环数和流程结构。萃取循环数和流程结构。为了尽量避免有机溶剂为了尽量避免有机溶剂的辐射分解和界面污物堵塞设备、恶化去污，对的辐射

39、分解和界面污物堵塞设备、恶化去污，对高活度的料液必须采用接触时间较短的萃取设备高活度的料液必须采用接触时间较短的萃取设备.2）乏乏燃燃料料中中一一些些核核素素的的含含量量，如如辐辐照照后后各各种种铀铀同同位位素素的的含含量量、钚钚的的生生成成量量及及同同位位素素组组成成、237Np的的产产量量等等，对对于于选选择择后后处处理理工工艺艺条条件件，确确定定分分析析方方法法是是很很重重要要的的依依据据。特特别别是是动动力力堆堆燃燃耗耗较较深深，裂裂变变产产物物和和重重元元素素已已不不是是微微量量物物质质，必必须须认认真真考考虑虑其其化化学学行行为为。如如不不溶溶性性裂裂变变产产物物的的数数量量对对选

40、选择择料液过滤设备就有直接关系。料液过滤设备就有直接关系。3）乏乏燃燃料料中中某某些些核核素素的的数数量量对对后后处处理理厂厂的的辐辐射射防防护护和和环环境境安安全全监监测测十十分分重重要要。例例如如工工厂厂从从烟烟囱囱排排放放气气体体裂裂变变产产物物的的数数量量影影响响对对厂厂区区大大气气流流速速的的要要求求及及是是否否需需要要增增加加分分离离净净化化装置装置.废水中的放射性活度影响对蒸发与固化系统的要求废水中的放射性活度影响对蒸发与固化系统的要求.5.1.7 乏燃料处理的不同路线乏燃料处理的不同路线国际上对核电厂乏燃料处理方式分歧很大国际上对核电厂乏燃料处理方式分歧很大,主要有三种方式：主

41、要有三种方式：一一种种方方式式是是在在采采用用燃燃料料循循环环的的一一次次通通过过方方式式情情况况下下，从从轻轻水水堆堆卸卸出出的的乏乏燃燃料料不不作作后后处处理理，经经中中间间贮贮存存一一段段时时间间后后，就就将将高高放放射射性性裂裂变变产产物物（废废物物）连连同同所所包包含含的的铀铀和和钚钚（裂裂变燃料）一并送去作永久性的最终处置。变燃料）一并送去作永久性的最终处置。另另一一种种方方式式是是对对乏乏燃燃料料进进行行不不完完全全的的后后处处理理,只只回回收收其其中中的铀加以复用的铀加以复用,而将钚和裂变产物一道废弃而将钚和裂变产物一道废弃,作最终处置作最终处置.第三种方式是通过第三种方式是通过后处理回收乏燃料中的铀和钚并加以复后处理回收乏燃料中的铀和钚并加以复用用，只将裂变产物作最终处置。，只将裂变产物作最终处置。5.1.8 核燃料循环方式选择核燃料循环方式选择 5.2 乏燃料后处理工艺发展状况乏燃料后处理工艺发展状况5.3 国外后处理发展概况国外后处理发展概况 -见参考资料见参考资料5.4 首端处理过程首端处理过程 -见参考资料见参考资料